本文關鍵詞：室內空氣污染物苯和甲醛的“存儲—氧化”循環(huán)脫除研究

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【摘要】：苯和甲醛作為室內揮發(fā)性有機化合物(VOC)的典型代表,對環(huán)境產生不利影響的同時對人體健康造成了極大的危害。開發(fā)低成本,低能耗,高效率的脫除方法備受關注。針對室內空氣中低濃度甲醛和苯的脫除,我們課題組提出了一種“存儲-氧化”循環(huán)凈化的新方法：在室溫下首先將甲醛或苯富集存儲在催化劑上；存儲飽和后再將催化劑適當升溫,催化活性提高,存儲物種被完全氧化為CO2和H2O,催化劑得以再生,再生后的催化劑可用于下一個“存儲-氧化”循環(huán)。實現(xiàn)這一過程的核心科學問題包括：延長催化劑室溫存儲VOCs時間,降低材料再生溫度以及減少或避免再生過程中VOCs的熱脫附問題�；谝陨虾诵膯栴},本論文開展了以下幾方面的研究工作：(1)由于苯在催化劑上的存儲利用的是孔道限域及π絡合作用,存在弱吸附的苯在熱氧化再生過程中的脫附問題。本論文以“等離子體再生”替代“熱再生”,建立苯的室溫“存儲-等離子體氧化再生”循環(huán)脫除方法：室溫存儲階段,利用具有優(yōu)異疏水性的鈦硅分子篩(TS-1)對苯的擇形吸附性能將苯富集,吸附于催化劑的孔道之中,并通過AgCu金屬改性進一步提高苯的存儲能力。再生階段,引入等離子體放電,放電過程中產生大量的活性氧物種,無需添加貴金屬組分,室溫即可將存儲的苯完全氧化為CO、和H2O,使催化劑得以原位再生,再生過程沒有苯的逸出,沒有NOx等副產物生成,循環(huán)過程中的碳平衡超過99%,催化劑可以循環(huán)使用。(2)為進一步提高苯和甲醛的存儲量,選擇對二者均有較大吸附容量的活性炭為存儲材料,以等離子體輔助催化氧化為再生方法,討論“存儲-氧化”循環(huán)法脫除VOCs在活性炭材料上的可行性。程序升溫脫附研究發(fā)現(xiàn),活性炭材料上甲醛脫附溫度較低(脫附峰溫為130℃),存儲的甲醛易進入氣相被等離子體氧化為CO,造成等離子體再生過程CO2選擇性低；而活性炭存儲的苯較難脫附(脫附峰溫為260℃),部分沉積在活性炭上造成等離子再生過程中碳平衡較低。以上結果表明,活性炭材料不僅存在空氣中熱再生氧化問題,在室溫等離子體氧化再生過程中亦存在諸多不利因素,不適于作為催化材料用于“存儲-氧化”循環(huán)脫除。(3)為進一步增加催化劑甲醛存儲容量,以及降低氧化再生溫度,采用低溫共沉淀法制備鉆錳非貴金屬CoMnOx催化劑用于甲醛的存儲和催化氧化,TEM表征表明通過調節(jié)老化時間和溫度可對催化劑形貌進行控制,考察了CoMnOx形貌與催化活性間的構效關系,制備出活性較好的Co:Mn= 3:1的納米顆粒狀催化劑；并通過負載金屬Ag對CoMnOx催化劑進行改性,優(yōu)化制備方法和Ag的負載量,得到等體積浸漬法制備的3 wt%Ag/CoMnOx催化劑在75℃條件下即可實現(xiàn)甲醛的完全氧化。
【關鍵詞】：甲醛 苯 “存儲-氧化” 催化脫除
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X51;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 緒論9-23
• 1.1 苯和甲醛的來源及危害9-10
• 1.2 空氣中苯和甲醛的脫除方法10-17
• 1.2.1 吸收、吸附法10-11
• 1.2.2 光催化氧化法11-12
• 1.2.3 熱催化氧化法12-16
• 1.2.4 “存儲-氧化”法16-17
• 1.3 等離子體技術的應用17-20
• 1.3.1 等離子體在環(huán)保領域的應用18-19
• 1.3.2 等離子體在催化領域的應用19-20
• 1.4 催化劑形貌可控合成及與催化活性的關系20-21
• 1.5 本文主要研究思路21-23
• 2 實驗部分23-30
• 2.1 催化劑制備23
• 2.2 催化劑活性評價23-26
• 2.2.1 “存儲—等離子體氧化再生”循環(huán)脫除低濃度的苯23-25
• 2.2.2 催化氧化及“存儲-氧化”循環(huán)脫除空氣中的甲醛25-26
• 2.3 催化劑表征26-28
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)26
• 2.3.2 比表面積測定(BET)26-27
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)27
• 2.3.4 掃描電子顯微鏡(SEM)27
• 2.3.5 程序升溫脫附(TPD)27
• 2.3.6 X射線光電子能譜表征(XPS)27-28
• 2.4 實驗儀器與藥品28-30
• 2.4.1 實驗儀器28-29
• 2.4.2 實驗藥品29-30
• 3 苯的“存儲-等離子體氧化”循環(huán)脫除30-47
• 3.1 引言30-31
• 3.2 催化劑制備與表征31-35
• 3.2.1 催化劑制備31
• 3.2.2 催化劑的比表面積31-32
• 3.2.3 催化劑的XRD表征32
• 3.2.4 催化劑的SEM圖32-34
• 3.2.5 催化劑的TEM表征34
• 3.2.6 催化劑的XPS表征34-35
• 3.3 催化劑上苯的存儲和熱催化氧化35-40
• 3.3.1 苯的存儲性能35-37
• 3.3.2 苯的熱催化氧化再生性能37-40
• 3.4 苯的“存儲-等離子體氧化”循環(huán)脫除40-44
• 3.4.1 苯的等離子體氧化40-41
• 3.4.2 濕度對等離子體氧化苯的效率的影響41-43
• 3.4.3 苯的“存儲-等離子體氧化”循環(huán)脫除43-44
• 3.5 討論44-45
• 3.6 本章小結45-47
• 4 商用活性炭在甲醛和苯的“存儲-氧化”應用中的可行性探討47-58
• 4.1 催化劑制備47
• 4.2 碳材料在空氣等離子體放電處理中的氧化情況47-49
• 4.2.1 不同種類碳材料等離子體處理47-48
• 4.2.2 相對濕度對等離子體處理影響48-49
• 4.3 活性炭及其負載型催化劑對甲醛的“存儲-氧化”脫除性能49-53
• 4.3.1 活性炭系列催化劑對甲醛的存儲49-51
• 4.3.2 活性炭存儲的甲醛在等離子體放電過程中的氧化51-52
• 4.3.3 活性炭存儲的甲醛在熱再生中的脫附52-53
• 4.3.4 討論53
• 4.4 活性炭及其負載型催化劑對苯的“存儲-等離子體氧化”脫除性能53-57
• 4.4.1 活性炭系列催化劑對苯的存儲53-54
• 4.4.2 活性炭存儲的苯在等離子體放電過程中的氧化54-56
• 4.4.3 活性炭存儲苯的程序升溫脫附56-57
• 4.4.4 討論57
• 4.5 本章小結57-58
• 5 特殊形貌鈷錳氧化物的合成及其在甲醛脫除中的性能58-68
• 5.1 催化劑制備58
• 5.2 CoMnO_x形貌與甲醛存儲和催化氧化間的構效關系58-62
• 5.2.1 老化時間對催化劑形貌的影響58-60
• 5.2.2 老化溫度對催化劑形貌的影響60-61
• 5.2.3 催化劑形貌對甲醛脫除活性的影響61-62
• 5.3 鉆錳比及工藝參數(shù)對甲醛氧化的影響62-65
• 5.3.1 鈷錳比例對甲醛脫除活性的影響62-64
• 5.3.2 空速對甲醛存儲的影響64
• 5.3.3 相對濕度對甲醛存儲的影響64-65
• 5.4 CoMnO_x負載Ag催化劑對甲醛的脫除65-66
• 5.5 本章小結66-68
• 結論68-69
• 參考文獻69-74
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況74-75
• 致謝75-76

【參考文獻】

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本文編號：1035942