本文關(guān)鍵詞：新型鎳基納米催化劑的可控制備及加氫性能研究

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【摘要】：催化加氫反應(yīng)屬于原子經(jīng)濟(jì)性反應(yīng),符合綠色化工發(fā)展的需求,一直是國內(nèi)外研究熱點(diǎn)。而高活性和高穩(wěn)定性催化劑的開發(fā)和應(yīng)用是催化加氫反應(yīng)產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵所在。近年來,納米催化劑因具有高比表面積和獨(dú)特的化學(xué)活性等優(yōu)點(diǎn),廣泛應(yīng)用于催化加氫反應(yīng)中。目前大部分納米催化劑使用鈀、鉑、銠等貴金屬為主催化活性組分,并取得了很好的反應(yīng)結(jié)果,但催化劑昂貴的價(jià)格限制了其在工業(yè)生產(chǎn)中的應(yīng)用。針對這個(gè)問題,本文采用廉價(jià)易得的鎳為主催化活性組分,制備了一系列新型鎳基納米催化劑,并以肉桂酸加氫反應(yīng)為模型反應(yīng),研究催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌與其活性、穩(wěn)定性之間的關(guān)系。首先,采用化學(xué)還原法,在超分子凝膠因子自組裝調(diào)控下制備了一種新型鎳硼非晶態(tài)合金納米催化劑NiB-Gel-1-PEG800。在凝膠因子的限域效應(yīng)和高分子聚乙二醇(PEG800)的分散效應(yīng)的協(xié)同作用下得到了粒徑均一、分散均勻的鎳硼非晶態(tài)合金納米催化劑。在該催化劑作用下,肉桂酸加氫為氫化肉桂酸的反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和選擇性均可達(dá)到100%。接著,為了解決鎳硼非晶態(tài)合金納米催化劑穩(wěn)定性較差的問題,在催化劑制備過程中通過單寧酸、凝膠因子和PEG800的共同添加制備一種新型高分散、粒徑均一的鎳硼非晶態(tài)合金納米催化劑NiB-Gel-1-TA-PEG800。該催化劑具有很高的活性,在較低溫度下即可實(shí)現(xiàn)肉桂酸的完全轉(zhuǎn)化。該非負(fù)載型催化劑能夠在叔丁醇中循環(huán)使用5次活性基本沒有下降,顯示出了較好的應(yīng)用穩(wěn)定性。最后,通過改性的St?ber法、浸漬還原法和表面活性劑模板法的結(jié)合,制備了一種新型可磁性分離的多層核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑Fe3O4@nSiO2@NiPd-PVP@mSiO2。該催化劑在肉桂酸加氫反應(yīng)中顯示了優(yōu)異的催化性能,當(dāng)以水為溶劑時(shí),在溫和條件下原料轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性都達(dá)到100%,而且其連續(xù)使用五次催化活性基本沒有變化,顯示出了優(yōu)異的溶劑適應(yīng)性和應(yīng)用穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：鎳基納米催化劑 肉桂酸 加氫 凝膠因子 核殼結(jié)構(gòu)納米材料
【學(xué)位授予單位】：河北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-16
• 1.1 催化加氫反應(yīng)概述10-11
• 1.2 鎳基納米催化劑概述11-13
• 1.2.1 非負(fù)載型鎳基納米催化劑11-12
• 1.2.2 負(fù)載型鎳基納米催化劑12
• 1.2.3 核殼結(jié)構(gòu)鎳基納米催化劑12-13
• 1.3 凝膠因子概述13-14
• 1.4 本文的研究內(nèi)容14-16
• 第2章 凝膠因子控制生長的鎳基納米催化劑的制備及加氫性能16-29
• 2.1 引言16-17
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分17-21
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品17
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器17-18
• 2.2.3 催化劑制備18-19
• 2.2.4 催化劑的表征19-21
• 2.2.5 催化劑的活性測試21
• 2.2.6 產(chǎn)物的定量分析及結(jié)構(gòu)鑒定21
• 2.3 結(jié)果與討論21-28
• 2.3.1 催化劑的表征21-26
• 2.3.2 催化劑的加氫性能研究26-28
• 2.4 本章小結(jié)28-29
• 第3章 多因素調(diào)控的鎳基納米催化劑的制備及加氫性能研究29-36
• 3.1 引言29
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分29-30
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑29
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器29
• 3.2.3 納米催化劑的制備29-30
• 3.2.4 催化劑的表征30
• 3.2.5 催化劑加氫性能研究30
• 3.2.6 產(chǎn)物的鑒定及定量分析30
• 3.3 結(jié)果與討論30-35
• 3.3.1 催化劑的篩選30-32
• 3.3.2 催化劑的性能32-35
• 3.4 本章小結(jié)35-36
• 第4章 多層核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑的制備及加氫性能研究36-51
• 4.1 引言36
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分36-40
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑36-37
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器37
• 4.2.3 核殼鎳基納米催化劑制備37-38
• 4.2.4 催化劑表征38-39
• 4.2.5 催化劑加氫性能研究39
• 4.2.6 產(chǎn)物的鑒定及定量分析39-40
• 4.3 結(jié)果與討論40-50
• 4.3.1 催化劑篩選40-44
• 4.3.2 催化劑的性能44-50
• 4.4 本章小結(jié)50-51
• 第5章 結(jié)論51-52
• 參考文獻(xiàn)52-58
• 致謝58-59
• 攻讀學(xué)位期間取得的科研成果59

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