發(fā)布時間：2017-10-14 21:00

  本文關(guān)鍵詞：新型鈀萃取劑的合成及萃取鈀性能和機理的研究

  更多相關(guān)文章： 噻二唑化合物 苯并惡唑化合物 鈀 溶劑萃取 分離

【摘要】：本文提供了一種以新型雜環(huán)化合物為萃取劑,溶劑萃取分離鈀的新方法,論文還對萃取和反萃機理進行了研究,豐富和發(fā)展萃取化學的理論。合成了2-庚基硫代-5-甲基-1,3,4-噻二唑(HPTMT)、2-甲基-5-辛基硫代-1,3,4-噻二唑(MOTT)、2-己基亞砜-5-甲基-1,3,4-噻二唑(HSMT)、2-甲基-5-辛基亞砜-1,3,4-噻二唑(MOST)、2,5-雙己基亞砜-1,3,4-噻二唑(BHXST)、2,5-雙庚基亞砜-1,3,4-噻二唑(BHPST)、2,5-雙辛基亞砜-1,3,4-噻二唑(BOST)七種噻二唑類及一種甲基丁基苯并惡唑(MBBX)萃取劑,并對它們的結(jié)構(gòu)進行了表征。以噻二唑類及苯并惡唑類雜環(huán)化合物為萃取劑建立了四個溶劑萃取鈀的新體系,對包括稀釋劑的種類、萃取劑的濃度、酸度、相比、萃取所需時間、萃取容量、反萃條件、改性劑用量、重復使用性等各種萃取參數(shù)進行了研究。比較2-己基硫代-5-甲基-1,3,4-噻二唑(HXTMT)、2,5-雙己基硫代-1,3,4-噻二唑(BHXTT)和2-己基亞砜-5-甲基-1,3,4-噻二唑(HSMT)三個噻二唑萃取Pd(Ⅱ)的新體系,三種結(jié)構(gòu)的噻二唑在0.1 mol/L的HCl介質(zhì)中,均對Pd(Ⅱ)具有較佳萃取性能,兩相接觸時間均為10 min,相比均為1：1,萃取率均≥98.0%,酸性硫脲為有效反萃劑,反萃率均大于96.0%。Pd(Ⅱ)與Pt(Ⅳ)、Fe3+、Cu2+、Ni2+、Rh(Ⅲ)等金屬離子分離系數(shù)(βPd/M)均大于103。三個體系具有較佳的重復使用性能,Pd(Ⅱ)與Pt(Ⅳ)、Fe3+、Cu2+、Ni2+、Rh(Ⅲ)等金屬離子分離系數(shù)(βPd/M)均大于103。噻二唑類萃取劑能實現(xiàn)汽車廢催化劑浸出液中Pd(Ⅱ)的有效分離。研究結(jié)果顯示,在0.1 mol/L的HC1介質(zhì)中,MBBX萃取Pd(Ⅱ)的萃取率99.0%,然而反萃較為困難。紫外光譜、紅外光譜及斜率法等研究顯示,噻二唑類及苯并惡唑類雜環(huán)化合物萃取Pd(Ⅱ)均為配位取代機理。首次成功得到甲基丁基苯并惡唑(MBBX)-Pd(II)單晶和硫脲-Pd(Ⅱ)單晶。實現(xiàn)了從分子層面研究萃取和反萃鈀的機理,(MBBX)-Pd(II)晶體結(jié)構(gòu)顯示,MBBX通過氮原子與Pd(Ⅱ)配位,萃合物以鈀原子為中心呈對稱平面正方形結(jié)構(gòu),組成為：N Pd(Ⅱ):NMBBX=1:2。
【關(guān)鍵詞】：噻二唑化合物 苯并惡唑化合物 鈀 溶劑萃取 分離
【學位授予單位】：云南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O658.2;O614.823
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-11
• 第一章 緒論11-19
• 1.1 鉑族金屬資源狀況及分布11-13
• 1.1.1 鉑族金屬資源在世界的儲量及分布情況11
• 1.1.2 鉑族金屬資源在中國的儲量及分布情況11-13
• 1.2 鈀的分離提取技術(shù)進展13-16
• 1.2.1 沉淀法14
• 1.2.2 離子交換法14-15
• 1.2.3 吸附法15
• 1.2.4 液膜法15
• 1.2.5 萃取法15-16
• 1.3 鉑族金屬萃取現(xiàn)狀與進展16-17
• 1.3.1 鈀萃取技術(shù)的進展17
• 1.4 本課題研究的主要內(nèi)容及意義17-19
• 第二章 新萃取劑的合成及表征19-47
• 2.1 實驗部分20-21
• 2.1.1 化學試劑20
• 2.1.2 所用實驗儀器和設(shè)備20-21
• 2.2 新化合物的合成及表征21-46
• 2.2.1 2-庚基硫代-5-甲基-1,3,4-噻二唑(HPTMT)的合成與結(jié)構(gòu)表征21-24
• 2.2.2 2-甲基-5-辛基硫代-1,3,4-噻二唑(MOTT)的合成及結(jié)構(gòu)表征24-27
• 2.2.3 2-己基亞砜-5-甲基-1,3,4-噻二唑(HSMT)的合成及結(jié)構(gòu)表征27-31
• 2.2.4 2-甲基-5-辛基亞砜-1,3,4-噻二唑(MOST)的合成及結(jié)構(gòu)表征31-34
• 2.2.5 2,5-雙己基亞砜-1,3,4-噻二唑(BHXST)的合成及結(jié)構(gòu)表征34-37
• 2.2.6 2,5-雙庚基亞砜-1,3,4-噻二唑(BHPST)的合成及結(jié)構(gòu)表征37-40
• 2.2.7 2,5-雙辛基亞砜-1,3,4-噻二唑(BOST)的合成及結(jié)構(gòu)表征40-43
• 2.2.8 甲基丁基苯并惡唑(MBBX)的合成及結(jié)構(gòu)表征43-46
• 2.3 本章小結(jié)46-47
• 第三章 HXTMT萃取Pd(Ⅱ)的性能研究47-65
• 3.1 實驗部分47-48
• 3.1.1 化學試劑47
• 3.1.2 實驗儀器47
• 3.1.3 所需試液的配制47-48
• 3.1.4 萃取實驗與分析方法48
• 3.2 HXTMT對PdCl_4~(2-)萃取性能的研究48-57
• 3.2.1 稀釋劑的選擇48-49
• 3.2.2 正辛醇對HXTMT萃取PdCl_4~(2-)的影響49
• 3.2.3 HXTMT濃度對PdCl_4~(2-)萃取性能的影響49-50
• 3.2.4 HCl濃度對PdCl_4~(2-)萃取性能的影響50-51
• 3.2.5 萃取時間對PdCl_4~(2-)萃取性能的影響51-52
• 3.2.6 相比對HXTMT萃取性能的影響52
• 3.2.7 載Pd(Ⅱ)有機相的反萃52-54
• 3.2.8 對HXTMT重復使用性能的研究54-55
• 3.2.9 HXTMT對PdCl_4~(2-)的萃取容量實驗55
• 3.2.10 HXTMT對不同金屬離子的萃取55-56
• 3.2.11 HXTMT用于汽車廢催化劑浸出液的分離56-57
• 3.3 HXTMT對PdCl_4~(2-)萃取機理的研究57-60
• 3.3.1 紫外光譜分析57
• 3.3.2 紅外光譜分析57-58
• 3.3.3 測定HXTMT-Pd(Ⅱ)的萃取方程式58-60
• 3.4 硫脲反萃有機相中Pd(Ⅱ)的機理研究60-63
• 3.5 本章小結(jié)63-65
• 第四章 BHXTT萃取Pd(Ⅱ)的性能研究65-77
• 4.1 實驗部分65-66
• 4.1.1 化學試劑65
• 4.1.2 實驗儀器65
• 4.1.3 實驗所用試液的配制65-66
• 4.1.4 萃取實驗及分析方法66
• 4.2 BHXTT萃取PdCl_4~(2-)的性能研究66-73
• 4.2.1 不同稀釋劑對BHXTT萃取PdCl_4~(2-)性能的影響66
• 4.2.2 BHXTT濃度對PdCl_4~(2-)萃取性能的影響66-67
• 4.2.3 不同HCl濃度對BHXTT萃取PdCl_4~(2-)性能的影響67-68
• 4.2.4 相比對BHXTT萃取PdCl_4~(2-)性能的影響68-69
• 4.2.5 萃取時間對BHXTT萃取PdCl_4~(2-)性能的研究69
• 4.2.6 硫脲濃度對有機相中PdCl_4~(2-)反萃率的影響69-70
• 4.2.7 時間對硫脲反萃PdCl_4~(2-)的影響70-71
• 4.2.8 BHXTT萃取PdCl_4~(2-)的重復使用實驗71
• 4.2.9 BHXTT萃取PdCl_4~(2-)的飽和萃取容量71-72
• 4.2.10 BHXTT對不同金屬離子的萃取72-73
• 4.2.11 BHXTT用于汽車廢催化劑浸出液的分離73
• 4.3 BHXTT對PdCl_4~(2-)萃取機理的研究73-76
• 4.3.1 萃合物的紫外光譜分析73-74
• 4.3.2 萃合物的紅外光譜分析74-75
• 4.3.3 測定BHXTT-Pd(Ⅱ)的萃取方程式75-76
• 4.4 本章小結(jié)76-77
• 第五章 HSMT萃取Pd(Ⅱ)的性能研究77-89
• 5.1 實驗部分77
• 5.1.1 化學試劑77
• 5.1.2 實驗儀器77
• 5.1.3 試液的配制77
• 5.1.4 萃取實驗與分析方法77
• 5.2 HSMT對PdCl_4~(2-)萃取情況的研究77-85
• 5.2.1 稀釋劑種類的選擇77-78
• 5.2.2 正辛醇對HSMT萃取Pd(Ⅱ)萃取性能的影響78
• 5.2.3 HSMT濃度對萃取PdCl_4~(2-)性能的影響78-79
• 5.2.4 HCl對HSMT萃取Pd(Ⅱ)性能的影響79-80
• 5.2.5 相比的影響80
• 5.2.6 時間對PdCl_4~(2-)萃取性能的影響80-81
• 5.2.7 硫脲濃度對有機相中PdCl_4~(2-)反萃率的影響81-82
• 5.2.8 時間對硫脲反萃PdCl_4~(2-)性能的影響82
• 5.2.9 HSMT萃取PdCl_4~(2-)的重復使用實驗82-83
• 5.2.10 HSMT萃取PdCl_4~(2-)的萃取容量83-84
• 5.2.11 HSMT應(yīng)用于多種金屬離子的分離84-85
• 5.2.12 HSMT用于汽車廢催化劑浸出液的分離85
• 5.3 HSMT萃取Pd(Ⅱ)的機理研究85-88
• 5.3.1 萃合物的紫外光譜分析85-86
• 5.3.2 萃合物的紅外光譜86-87
• 5.3.3 測定HSMT-Pd(Ⅱ)的萃取方程式87-88
• 5.4 本章小結(jié)88-89
• 第六章 甲基丁基苯并惡唑萃取PdCl_4~(2-)的性能研究89-99
• 6.1 實驗部分89
• 6.1.1 化學試劑89
• 6.1.2 實驗儀器89
• 6.1.3 溶液的配制89
• 6.1.4 萃取實驗與分析方法89
• 6.2 MBBX對PdCl_4~(2-)萃取性能的研究89-93
• 6.2.1 稀釋劑的選擇89
• 6.2.2 MBBX的濃度對PdCl_4~(2-)萃取性能的影響89-90
• 6.2.3 HCl濃度對MBBX萃取PdCl_4~(2-)性能的影響90-91
• 6.2.4 相比對MBBX萃取PdCl_4~(2-)性能的影響91-92
• 6.2.5 時間對MBBX萃取PdCl_4~(2-)性能的影響92
• 6.2.6 載Pd(Ⅱ)有機相的反萃92-93
• 6.3 萃取機理的研究93-98
• 6.3.1 紫外光譜分析93-94
• 6.3.2 萃合物的紅外光譜94
• 6.3.3 萃合物MBBX-Pd(Ⅱ)的晶體結(jié)構(gòu)94-98
• 6.4 本章小結(jié)98-99
• 第七章 結(jié)論及創(chuàng)新點99-101
• 參考文獻101-108
• 附錄：碩士期間發(fā)表論文108-109
• 致謝109

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