本文關鍵詞：DPZ參與可見光催化化學選擇多樣性氧化吲哚衍生物

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【摘要】：多樣化的可控反應路徑通常能使同一組起始原料生成不同的產(chǎn)物。化學多樣性策略可以極大地提高分子多樣性與復雜性,并被認為是有機化學和藥物化學領域中最有前途的范例之一。然而迄今為止,化學多樣性在可見光催化中調(diào)節(jié)反應物轉化過程往往受到限制。在本論文中,我們使用能量低并且便于操作的可見光發(fā)展了一種新穎的高效的可見光催化化學多樣性反應。通過調(diào)控反應添加劑,二氰基吡嗪類光催化劑的電化學性能得以方便控制。第一次實現(xiàn)了有氧條件下光催化的通過單電子轉移途徑(產(chǎn)生了超氧負離子O_2~(·-))和能量轉移途徑(產(chǎn)生了超氧負離子~1O_2)氧化吲哚衍生物的反應。其結果是,兩個系列的重要N-雜環(huán)化合物,即靛紅和甲�；柞１桨�(或色胺酮),獲得了理想的產(chǎn)率。這種方法同樣適用于2-位取代的吲哚衍生物的光致氧化反應,為四個系列的具有重要價值的氮雜化合物的合成提供有利的方法,特別是合成了2-甲氧基3-氧化吲哚衍生物和2-取代苯惡嗪酮衍生物。我們相信,這一研究將在光催化、有機合成化學、醫(yī)藥化學等領域使大眾受益:1.這是第一次通過調(diào)控光催化劑的電化學性能獲得的化學多樣性反應。2.這是在可見光催化中通過電子轉移與能量轉移獲得化學多樣性的首例3.這是第一例在低能量可見光照射下的吲哚衍生物及2-位取代吲哚衍生物的有氧光至氧化反應4.許多氮雜分子化合物都具有極高的生物學活性的氮雜分子化合物,例如靛紅、甲酰基甲酰苯胺、色胺酮、2-甲氧基3-氧化吲哚衍生物、苯并惡嗪酮等都可以被方便的合成并且得到了滿意的結果。
【關鍵詞】：光催化 可見光 電子轉移 能量轉移 吲哚衍生物
【學位授予單位】：河南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O626;O643.3;O644.1
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 文獻綜述9-37
• 1.1 自由基離子作為關鍵的中間體參與反應10-14
• 1.1.1 自由基負離子作為中間體參與的反應10-11
• 1.1.2 自由基正離子作為中間體參與的反應11-14
• 1.2 自由基作為關鍵中間體參與的反應14-18
• 1.2.1 烷基自由基參與的反應14-16
• 1.2.2 氮自由基作為中間體參與的反應16-17
• 1.2.3 硫自由基作為中間體參與的反應17-18
• 1.2.4 苯基自由基作為中間體參與的反應18
• 1.3 亞胺正離子作為關鍵中間體進行的反應18-19
• 1.4 通過能量轉移過程催化的反應19-20
• 1.5 通過光催化循環(huán)產(chǎn)生自由基中間體間接催化反應20-21
• 1.6 光催化在不對成催化中的應用21-30
• 1.7 光催化中吲哚衍生物參與的反應30-33
• 1.8 可見光催化條件下有機反應的化學多樣性的研究與進展33-34
• 1.9 參考文獻34-37
• 第二章 可見光催化的吲哚衍生物化學選擇性反應研究37-69
• 2.1 引言37
• 2.2 實驗設計、結果與討論37-44
• 2.3 機理研究44-47
• 2.4 實驗部分47-52
• 2.4.1 試劑處理與實驗儀器47-48
• 2.4.2 實驗步驟及結構表征48-52
• 2.5 化合物數(shù)據(jù)表征52-66
• 2.6 結論66-67
• 2.7 參考文獻67-69
• 部分化合物核磁圖譜69-83
• 致謝83-85
• 攻讀學位期間發(fā)表和待發(fā)表的學術論文85-86

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本文編號：1027611