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DPZ參與可見光催化化學(xué)選擇多樣性氧化吲哚衍生物

發(fā)布時(shí)間:2017-10-13 23:14

  本文關(guān)鍵詞:DPZ參與可見光催化化學(xué)選擇多樣性氧化吲哚衍生物


  更多相關(guān)文章: 光催化 可見光 電子轉(zhuǎn)移 能量轉(zhuǎn)移 吲哚衍生物


【摘要】:多樣化的可控反應(yīng)路徑通常能使同一組起始原料生成不同的產(chǎn)物;瘜W(xué)多樣性策略可以極大地提高分子多樣性與復(fù)雜性,并被認(rèn)為是有機(jī)化學(xué)和藥物化學(xué)領(lǐng)域中最有前途的范例之一。然而迄今為止,化學(xué)多樣性在可見光催化中調(diào)節(jié)反應(yīng)物轉(zhuǎn)化過程往往受到限制。在本論文中,我們使用能量低并且便于操作的可見光發(fā)展了一種新穎的高效的可見光催化化學(xué)多樣性反應(yīng)。通過調(diào)控反應(yīng)添加劑,二氰基吡嗪類光催化劑的電化學(xué)性能得以方便控制。第一次實(shí)現(xiàn)了有氧條件下光催化的通過單電子轉(zhuǎn)移途徑(產(chǎn)生了超氧負(fù)離子O_2~(·-))和能量轉(zhuǎn)移途徑(產(chǎn)生了超氧負(fù)離子~1O_2)氧化吲哚衍生物的反應(yīng)。其結(jié)果是,兩個(gè)系列的重要N-雜環(huán)化合物,即靛紅和甲;柞1桨(或色胺酮),獲得了理想的產(chǎn)率。這種方法同樣適用于2-位取代的吲哚衍生物的光致氧化反應(yīng),為四個(gè)系列的具有重要價(jià)值的氮雜化合物的合成提供有利的方法,特別是合成了2-甲氧基3-氧化吲哚衍生物和2-取代苯惡嗪酮衍生物。我們相信,這一研究將在光催化、有機(jī)合成化學(xué)、醫(yī)藥化學(xué)等領(lǐng)域使大眾受益:1.這是第一次通過調(diào)控光催化劑的電化學(xué)性能獲得的化學(xué)多樣性反應(yīng)。2.這是在可見光催化中通過電子轉(zhuǎn)移與能量轉(zhuǎn)移獲得化學(xué)多樣性的首例3.這是第一例在低能量可見光照射下的吲哚衍生物及2-位取代吲哚衍生物的有氧光至氧化反應(yīng)4.許多氮雜分子化合物都具有極高的生物學(xué)活性的氮雜分子化合物,例如靛紅、甲;柞1桨、色胺酮、2-甲氧基3-氧化吲哚衍生物、苯并惡嗪酮等都可以被方便的合成并且得到了滿意的結(jié)果。
【關(guān)鍵詞】:光催化 可見光 電子轉(zhuǎn)移 能量轉(zhuǎn)移 吲哚衍生物
【學(xué)位授予單位】:河南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O626;O643.3;O644.1
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • ABSTRACT5-9
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述9-37
  • 1.1 自由基離子作為關(guān)鍵的中間體參與反應(yīng)10-14
  • 1.1.1 自由基負(fù)離子作為中間體參與的反應(yīng)10-11
  • 1.1.2 自由基正離子作為中間體參與的反應(yīng)11-14
  • 1.2 自由基作為關(guān)鍵中間體參與的反應(yīng)14-18
  • 1.2.1 烷基自由基參與的反應(yīng)14-16
  • 1.2.2 氮自由基作為中間體參與的反應(yīng)16-17
  • 1.2.3 硫自由基作為中間體參與的反應(yīng)17-18
  • 1.2.4 苯基自由基作為中間體參與的反應(yīng)18
  • 1.3 亞胺正離子作為關(guān)鍵中間體進(jìn)行的反應(yīng)18-19
  • 1.4 通過能量轉(zhuǎn)移過程催化的反應(yīng)19-20
  • 1.5 通過光催化循環(huán)產(chǎn)生自由基中間體間接催化反應(yīng)20-21
  • 1.6 光催化在不對(duì)成催化中的應(yīng)用21-30
  • 1.7 光催化中吲哚衍生物參與的反應(yīng)30-33
  • 1.8 可見光催化條件下有機(jī)反應(yīng)的化學(xué)多樣性的研究與進(jìn)展33-34
  • 1.9 參考文獻(xiàn)34-37
  • 第二章 可見光催化的吲哚衍生物化學(xué)選擇性反應(yīng)研究37-69
  • 2.1 引言37
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)、結(jié)果與討論37-44
  • 2.3 機(jī)理研究44-47
  • 2.4 實(shí)驗(yàn)部分47-52
  • 2.4.1 試劑處理與實(shí)驗(yàn)儀器47-48
  • 2.4.2 實(shí)驗(yàn)步驟及結(jié)構(gòu)表征48-52
  • 2.5 化合物數(shù)據(jù)表征52-66
  • 2.6 結(jié)論66-67
  • 2.7 參考文獻(xiàn)67-69
  • 部分化合物核磁圖譜69-83
  • 致謝83-85
  • 攻讀學(xué)位期間發(fā)表和待發(fā)表的學(xué)術(shù)論文85-86

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9 毛新平,何春萍,胡蔚e,

本文編號(hào):1027611


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