本文關(guān)鍵詞：金催化一氧化碳氧化反應(yīng)中鋅錫復(fù)合氧化物的載體效應(yīng)（英文）

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【摘要】：氧化物負(fù)載的納米金催化劑對(duì)CO氧化反應(yīng)具有極高的活性,這不僅依賴于金的結(jié)構(gòu)特性,也取決于氧化物載體的結(jié)構(gòu).近年來(lái),除了氧化硅、氧化鋁等惰性載體以及氧化鈦、氧化鈰、氧化鐵等可還原性載體外,人們還致力于探索各類新型氧化物載體.另一方面,錫酸鋅是具有反尖晶石結(jié)構(gòu)的化合物,并且在透明導(dǎo)電氧化物、鋰離子電池陽(yáng)極材料、光電轉(zhuǎn)換裝置以及傳感器等方面應(yīng)用廣泛.然而,迄今為止,錫酸鋅仍未被用于負(fù)載納米金催化劑,因此相關(guān)的構(gòu)效關(guān)系作用研究也十分有限.基于此,本文采用氮?dú)馕?脫附實(shí)驗(yàn)、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)、透射電子顯微鏡(TEM)和高分辨電鏡(HRTEM)、高角環(huán)形暗場(chǎng)像-掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(XAFS)和氫氣程序升溫脫附(H_2-TPD)等手段,系統(tǒng)研究了錫酸鋅負(fù)載的納米金催化劑在CO氧化反應(yīng)中催化性能差異的原因.首先,利用水熱法制備了錫酸鋅(ZTO)載體,而其織構(gòu)性質(zhì)可由堿(N_2H_4·H_2O)與金屬離子(Zn~(2+))的比例在4/1(ZTO_1)、8/1(ZTO_2)和16/1(ZTO_3)之間進(jìn)行調(diào)節(jié).結(jié)果發(fā)現(xiàn),ZTO_2具有最大的孔體積(0.223 cm~3/g)和最窄的孔徑分布.再采用沉積沉淀法將0.7 wt%Au負(fù)載于其上,得到金-錫酸鋅(Au_ZTO)催化劑.ICP-AES測(cè)得樣品中Au含量在0.57-0.59 wt%,與投料比接近.CO氧化反應(yīng)結(jié)果顯示,Au_ZTO_1和Au_ZTO_2的表觀活化能相同,但后者的活性更高;而Au_ZTO_3在220°C以下沒有活性,催化性能最差,與純錫酸鋅載體相當(dāng).XRD結(jié)果顯示,反應(yīng)過程中ZTO晶相、晶胞參數(shù)及晶粒尺寸變化不明顯;TEM和HRTEM分析表明,載體ZTO在反應(yīng)前后均為多面體形貌,平均顆粒尺寸在12-16 nm;XPS結(jié)果驗(yàn)證了Zn~(2+)和Sn~(4+)離子是新鮮和反應(yīng)后樣品中載體金屬的存在形式;HAADF-STEM探測(cè)到所有樣品中均含有1-2 nm的Au粒子;XAFS結(jié)果表明,Au以Au0形式存在,并且在Au_ZTO_3中Au平均粒徑大于4 nm,而其它兩樣品約為2 nm.H_2-TPR結(jié)果表明,金的引入對(duì)ZTO載體耗氫量影響不大,但還原峰溫度向低溫移動(dòng);金屬-載體相互作用強(qiáng)弱與催化活性高低具有正相關(guān)性,即Au_ZTO_2Au_ZTO_1Au_ZTO_3.這是由于不同織構(gòu)性質(zhì)的錫酸鋅載體對(duì)于納米金活性物種的穩(wěn)定作用不同所致,具有最大孔體積和最窄孔徑分布的ZTO_2負(fù)載的金納米顆粒表現(xiàn)出最高活性.
【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所微觀界面物理與探測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室上海光源;山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院膠體與界面化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室特種功能聚集體材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 金催化劑 鋅錫復(fù)合氧化物 一氧化碳氧化 X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜 構(gòu)效關(guān)系
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China (21373259, 21301107) the Hundred Talents Project of the Chinese Academy of Sciences, the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences (XDA09030102);the Open Funding from Key Laboratory of Interfacial Physics and Technology, Chinese Academy of Sciences the Fundamental Research Fund-ing of Shandong University (2014JC005) the Taishan Scholar Project of Shandong Province (China)~~
【分類號(hào)】：O643.36
【正文快照】： 1.Introduction Since the 1990s,nanosized gold interacting with metal ox ide was reported to be very active for low temperature oxida tion of CO[1,2].Such unique catalytic properties were found to be strongly dependent on the specific Au structure,whi

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1 胡建平;王俊;唐典勇;伏秦超;張?jiān)?;二元銅族團(tuán)簇負(fù)離子催化CO氧化反應(yīng)機(jī)理[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2011年02期

2 張建成;;有機(jī)物的光氧化反應(yīng)[J];化學(xué)通報(bào);1983年01期

3 曹怡;陳建新;張寶文;明陽(yáng)福;;二氫吡喃光敏氧化反應(yīng)的研究[J];化學(xué)學(xué)報(bào);1985年08期

4 李小靜 ,楊汝棟;鈰(Ⅲ)在焦磷酸鈉溶液中的光助氧化反應(yīng)[J];蘭州大學(xué)學(xué)報(bào);1986年04期

5 孟繼本;松浦輝男;;1-甲基-2,4,5-三苯基咪唑的固相光敏氧化反應(yīng)[J];化學(xué)通報(bào);1986年10期

6 陳建新;曹怡;張寶文;明陽(yáng)福;;氰基蒽敏化1,4-二苯基-1,3-丁二烯光氧化反應(yīng)的研究[J];化學(xué)學(xué)報(bào);1986年02期

7 黃乃聚;章道道;項(xiàng)明;邵ei;;β-環(huán)糊精對(duì)四甲基吡嗉N-氧化反應(yīng)的影響[J];復(fù)旦學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);1992年01期

8 汪樹清;烷基芳香烴氧化反應(yīng)的研究進(jìn)展[J];石油化工高等學(xué)校學(xué)報(bào);1998年02期

9 ;《有機(jī)氧化反應(yīng)原理與應(yīng)用》[J];分析化學(xué);2014年01期

10 顧俊康,劉喜軍,李青山;低相對(duì)分子質(zhì)量聚乙烯氧化反應(yīng)研究[J];齊齊哈爾大學(xué)學(xué)報(bào);2001年02期

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本文編號(hào)：1004130