本文關(guān)鍵詞：銅鈷氧化物的可控制備與催化燃燒應(yīng)用

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【摘要】：揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)是主要的大氣污染物之一。在人類聚居的大城市區(qū)域,由化石燃料燃燒產(chǎn)生的VOCs會(huì)危害人類健康并造成霧霾等環(huán)境污染問(wèn)題。許多國(guó)家都制定了相關(guān)的法律來(lái)限制VOCs的排放。催化燃燒是最具效率和經(jīng)濟(jì)性的VOCs減排技術(shù)之一。與傳統(tǒng)貴金屬催化劑相比,過(guò)渡態(tài)金屬氧化物如銅、鈷、鉻和錳等的氧化物具有與貴金屬催化劑相近的催化活性并且成本低廉。使用低成本的過(guò)渡態(tài)金屬氧化物作為催化劑的催化燃燒技術(shù),在VOCs的減排過(guò)程中具有更加廣泛的應(yīng)用前景。本文使用脈沖霧化熱蒸發(fā)化學(xué)氣相沉積(PSE-CVD)的方法在惰性襯底上成功合成了鈷氧化物和銅鈷復(fù)合氧化物,并對(duì)這些氧化物的VOCs脫除進(jìn)行了探索。通過(guò)X射線衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線光電子能譜(XPS)對(duì)氧化物樣品的物相結(jié)構(gòu)、組織形態(tài)和組分進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。原位漫反射紅外光譜(DRIFTS)可以測(cè)定樣品的熱穩(wěn)定性和解析催化劑表面的催化反應(yīng)過(guò)程。分析了襯底溫度和銅鈷摻雜比例對(duì)制備樣品的各種理化特性和催化活性的影響。通過(guò)一氧化碳和作為VOC代表性氣體的丙烯的催化測(cè)試獲得了氧化物薄膜的催化性能。對(duì)于鈷氧化物,結(jié)構(gòu)分析表明隨著襯底溫度從350℃升高到450℃,薄膜樣品從CoO變成了純凈的Co304。所制得樣品的晶粒大小分布均十分均勻,氧元素主要以晶格氧的形式存在,吸附氧比例較小。催化測(cè)試結(jié)果表明樣品具有很高的催化活性。根據(jù)觀察到的丙烯吸附和CoO-C03O4的相互轉(zhuǎn)化,推斷出丙烯在鈷氧化物表面的催化反應(yīng)同時(shí)受氧化還原和L-H機(jī)理控制。氧化物催化劑的多孔性結(jié)構(gòu)和表面較高的吸附氧含量能促進(jìn)丙烯的催化氧化過(guò)程。對(duì)于銅鈷復(fù)合氧化物,結(jié)果顯示鈷摻雜后形成了球狀的CuO/CoO復(fù)合／混合氧化物。鈷摻雜使銅鈷復(fù)合氧化物的吸附氧含量增加,熱穩(wěn)定性提高。獲得的銅鈷復(fù)合氧化物對(duì)一氧化碳和丙烯都有較高的催化活性。在氧化銅中的摻入鈷金屬元素對(duì)氧化物的催化活性和熱穩(wěn)定性都有影響,隨著摻雜比例的提高,復(fù)合氧化物的催化活性略有降低,熱穩(wěn)定性有所提高。隨著鈷的不斷摻入,CuO晶體中的Co2+逐和漸飽和并開(kāi)始生成第二種CoO晶相,這是引起復(fù)合氧化物結(jié)構(gòu)、形貌、熱穩(wěn)定性和催化活性等理化特性發(fā)生變化的主要原因。
【關(guān)鍵詞】：揮發(fā)性有機(jī)化合物 催化燃燒 銅鈷氧化物 化學(xué)氣相沉積
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(工程熱物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.21;X701
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-8
• 符號(hào)表8-12
• 第一章 緒論12-22
• 1.1 研究背景12-15
• 1.2 過(guò)渡態(tài)金屬氧化物的催化燃燒應(yīng)用研究15-20
• 1.2.1 單金屬氧化物15-18
• 1.2.2 復(fù)合金屬氧化物18-20
• 1.3 化學(xué)氣相沉積方法20-21
• 1.4 研究目的和研究?jī)?nèi)容21-22
• 第二章 實(shí)驗(yàn)裝置與方法22-30
• 2.1 引言22
• 2.2 催化劑制備22-23
• 2.3 薄膜表征23-26
• 2.3.1 XRD23-24
• 2.3.2 SEM24
• 2.3.3 XPS24-25
• 2.3.4 紅外測(cè)定物相25
• 2.3.5 熱穩(wěn)定性25-26
• 2.4 催化測(cè)試26-28
• 2.4.1 紅外透射光譜26-27
• 2.4.2 原位漫反射27-28
• 2.5 數(shù)據(jù)處理28-29
• 2.6 小結(jié)29-30
• 第三章 鈷氧化物的催化燃燒應(yīng)用30-44
• 3.1 引言30
• 3.2 實(shí)驗(yàn)條件30-31
• 3.3 表征結(jié)果與分析31-37
• 3.3.1 薄膜結(jié)構(gòu)31-33
• 3.3.2 表面形貌33-35
• 3.3.3 化學(xué)組成35-37
• 3.4 催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比與分析37-40
• 3.5 表面催化機(jī)理研究40-42
• 3.6 小結(jié)42-44
• 第四章 銅鈷混合氧化物的可控制備與應(yīng)用44-58
• 4.1 引言44
• 4.2 實(shí)驗(yàn)方案44-45
• 4.3 表征結(jié)果與分析45-51
• 4.3.1 物相45-46
• 4.3.2 組織形貌46-47
• 4.3.3 光電子能譜分析47-50
• 4.3.4 熱穩(wěn)定性50-51
• 4.4 催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析51-57
• 4.4.1 銅鈷氧化物樣品51-55
• 4.4.2 其他銅鉆類催化劑的對(duì)比55-57
• 4.5 小結(jié)57-58
• 第五章 總結(jié)與展望58-60
• 5.1 總結(jié)58-59
• 5.2 研究展望59-60
• 參考文獻(xiàn)60-69
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果69-70
• 參與的科研項(xiàng)目70-71
• 致謝71

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10 唐瑋e，

本文編號(hào)：953077