本文關(guān)鍵詞：MgAlCe復(fù)合金屬氧化物用于羰基硫的脫除

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【摘要】：黃磷尾氣中的CO可作為一碳化工的原料氣,而COS是一種會對CO的利用產(chǎn)生不可逆的不利影響,因此有必要對其進行脫除。本研究選擇催化水解方法脫除黃磷尾氣中的COS。以MgAlCe類水滑石為前驅(qū)物,制備MgAlCe復(fù)合金屬氧化物催化劑。用于脫除黃磷尾氣中的COS,闡述了MgAlCe復(fù)合氧化物的制備過程,包括金屬配比,pH,焙燒溫度等制備條件篩選。對在最佳條件下所制備的催化劑進行活性評價,發(fā)現(xiàn)：在低濃度COS下,MgAlCe催化劑對COS具有較高的催化效率和催化時間。但由于這是在理想狀態(tài)下,即在99.99%的N2為載氣下所進行的。因此,為了評價其在接近實際條件下,該催化劑對COS的催化效果,基于黃磷尾氣中CO的含量大于85%,因此選擇純度為95%的CO作為載氣對COS進行脫除,發(fā)現(xiàn)雖然其具有較高的催化活性,但此時催化效果并不能達(dá)到100%,即低于以N2為載氣下對COS的催化效果,認(rèn)為CO的存在對催化劑催化COS的活性有一定影響。進行了原位紅外表征,對不同載氣條件下的反應(yīng)機理進行了說明。并在量子動力學(xué)環(huán)境,通過Material Studio軟件下的Dmol3模塊對催化劑與N2、催化劑與CO、催化劑與COS的吸附能進行計算,來說明實驗中所出現(xiàn)的實驗現(xiàn)象。在以類水滑石衍生復(fù)合氧化物為催化劑下與COS的催化水解反應(yīng)的發(fā)生是由于離子偶極的結(jié)果。在N2條件下,由于N2為非極性物質(zhì),因此N2不與催化劑表面的活性物質(zhì)發(fā)生作用,而COS為極性物質(zhì),所以,在N2為載氣條件下,以類水滑石衍生復(fù)合氧化物為催化劑與COS的催化水解發(fā)生的瞬時反應(yīng),即COS立即作用在了催化劑表面并發(fā)生了作用。而在CO為載氣條件下,因為CO也是極性物質(zhì),雖然CO的偶極矩明顯小于COS的偶極矩,但由于是在CO為載氣氛圍,因此CO的數(shù)量明顯大于COS的數(shù)量,因此,CO立刻占據(jù)了催化劑表面的活性位點,但由于CO與催化劑表面活性組分發(fā)生的是可逆反應(yīng),因此,COS與CO分布均勻時,COS開始占據(jù)催化劑表面的部分活性位點。這與理論計算結(jié)果相符合。因此實驗中出現(xiàn)了,當(dāng)在以CO為載氣條件下,發(fā)生了非瞬時反應(yīng),并且COS的脫除效果也相應(yīng)的受到影響。再次,通過原位紅外表征后,發(fā)現(xiàn)在不同載氣條件下具有不同的反應(yīng)通道,從而出現(xiàn)不同的催化水解效果。理論計算的吸附結(jié)果也表明CO與催化劑表面活性之間的吸附能明顯大于COS與催化劑表面活性之間的吸附能,但由于是在CO為載氣條件下,CO的數(shù)量明顯大于COS的數(shù)量,而CO與催化劑表面的活性組分發(fā)生的是可逆反應(yīng),因此,盡管CO氣氛下,CO的數(shù)量大于COS的數(shù)量,但最終COS會占據(jù)催化劑表面的部分活性位點。因此,實驗中出現(xiàn),在N2為載氣條件下,以類水滑石的衍生復(fù)合氧化物催化水解COS發(fā)生的是瞬時反應(yīng),而在CO為載氣條件下,發(fā)生了非瞬時反應(yīng),并且此時催化劑的催化水解效果也相應(yīng)的降低。實驗表征和理論計算解釋了實驗結(jié)果中所出現(xiàn)的實驗現(xiàn)象。本研究系統(tǒng)的研究了用MgAlCe復(fù)合金屬氧化物脫除黃磷尾氣中的COS,并分別在不同載氣條件下通過實驗與理論結(jié)合對催化劑進行了活性評價,為更有效的脫除黃磷尾氣中的COS提供參考。
【關(guān)鍵詞】：類水滑石衍生復(fù)合氧化物 羰基硫 載氣 機理
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X781
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-12
• 第一章 引言12-16
• 1.1 研究背景及意義12-13
• 1.2 主要研究內(nèi)容和方法13-14
• 1.3 課題研究的創(chuàng)新點14-16
• 第二章 文獻(xiàn)綜述16-24
• 2.1 羰基硫來源、危害及性質(zhì)16
• 2.2 催化水解脫除羰基硫技術(shù)及類水滑石制備方法16-18
• 2.3 理論計算知識及其在脫硫方面的應(yīng)用18-22
• 2.4 本章小結(jié)22-24
• 第三章 實驗設(shè)計與研究方法24-32
• 3.1 實驗技術(shù)路線圖24-26
• 3.2 實驗儀器及藥品26-27
• 3.3 催化劑制備及活性評價27-29
• 3.3.1 催化劑制備27-28
• 3.3.2 催化劑活性評價28-29
• 3.4 催化劑表征29-32
• 第四章 催化劑制備條件及工藝條件的篩選32-50
• 4.1 不同金屬配比對COS催化水解活性的影響32-35
• 4.2 pH對COS催化水解活性的影響35-38
• 4.3 水熱溫度對COS催化水解活性的影響38-40
• 4.4 焙燒溫度對COS催化水解活性的影響40-45
• 4.5 實驗工藝條件的影響45-49
• 4.5.1 相對濕度對COS催化水解活性的影響45-46
• 4.5.2 反應(yīng)溫度對COS催化水解活性的影響46-47
• 4.5.3 空速對COS催化水解活性的影響47-48
• 4.5.4 進口濃度對COS催化水解活性的影響48-49
• 4.6 本章小結(jié)49-50
• 第五章 不同載氣條件下催化活性對比50-58
• 5.1 N_2與CO載氣條件下催化劑的催化活性50-51
• 5.2 不同載氣條件下催化活性差異解釋51-55
• 5.3 本章小結(jié)55-58
• 第六章 吸附能大小的理論計算58-62
• 6.1 不同載氣條件下反應(yīng)通道描述以及吸附能計算58-60
• 6.2 不同載氣條件下吸附能的計算60-61
• 6.3 本章小結(jié)61-62
• 第七章 研究結(jié)論、創(chuàng)新點及建議62-66
• 7.1 研究結(jié)論62-63
• 7.2 研究創(chuàng)新點63-64
• 7.3 建議64-66
• 致謝66-68
• 參考文獻(xiàn)68-76
• 附錄A 攻讀碩士期間的研究成果76-78
• 附錄B 攻讀碩士期間獲得的榮譽和獎勵78-80
• 附錄C 攻讀碩士學(xué)位期間主持和參與的科研項目80

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