雙吡啶類金屬配合物的制備及其催化染料降解的應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2017-09-29 11:27
本文關(guān)鍵詞:雙吡啶類金屬配合物的制備及其催化染料降解的應(yīng)用研究
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【摘要】:染料廢水脫色方法主要包括物理凝絮沉淀、吸附法、膜分離法;生物降解法;氯氧化法、臭氧氧化法、催化氧化法、電化學(xué)法等化學(xué)氧化法。生物法主要利用生物代謝產(chǎn)生的生物酶的催化作用,但由于生物酶容易失去活性和使用條件苛刻限制,所以研發(fā)應(yīng)用人工合成的仿酶催化劑有著廣泛應(yīng)用前景。金屬有機(jī)配合物在催化領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用,其種類繁多,并且某些配合物具有與酶相似的催化活性結(jié)構(gòu)單元,可以用于染料廢水的催化氧化脫色處理,因此研究具有高效催化活性的仿酶配合物并應(yīng)用于染料脫色有著重要意義。本文首先合成了兩種配體1,4-二(4-吡啶基)甲氧基苯(L_1),1,4-二(2-吡啶基)甲氧基苯(L_2)作為配體,分別與CuCl2、CoCl2、MnCl2配位形成金屬配合物。并通過核磁、紅外、元素分析確定了配體和配合物(與L3配位)的結(jié)構(gòu)。在此基礎(chǔ)上,以過氧化氫為氧化劑,配合物為催化劑研究了催化劑用量、pH值和溫度對(duì)催化活性的影響,同時(shí)將催化劑應(yīng)用于不同染料脫研究其催化活性;得出最終得到最佳脫色工藝:30mL 100mg/L染料溶液,56mL蒸餾水,14mL_1mol/L緩沖溶液(pH=9~10),20mL 3%過氧化氫溶液,CoCl2L.1.5H2O 10mg(CuCl2L.1.5H2O 60mg或((MnCl2)2L.1.5H2O 30mg),室溫下進(jìn)行脫色,脫色率可達(dá)到95%以上。本文第四部分對(duì)催化劑催化過氧化氫氧化染料脫色的機(jī)理進(jìn)行了研究。通過調(diào)節(jié)pH值、加入羥基自由基捕捉劑二甲亞砜(DMSO)和不加捕捉劑脫色過程進(jìn)行對(duì)比,得出結(jié)論:催化氧化脫色過程中起關(guān)鍵作用的是過氧化氫分解產(chǎn)生的過氧根負(fù)離子。最后,通過有機(jī)碳含量,液質(zhì)聯(lián)用色譜對(duì)脫色產(chǎn)物進(jìn)行分析研究,推測(cè)出幾種可能的分解產(chǎn)物。
【關(guān)鍵詞】:1 4-二(4-吡啶基)甲氧基苯 1 4-二(2-吡啶基)甲氧基苯 金屬配合物 催化劑 染料 脫色
【學(xué)位授予單位】:東華大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X788;O641.4
【目錄】:
- 摘要5-6
- ABSTRACT6-11
- 第1章 緒論11-37
- 1.1 前言11-12
- 1.2 染料廢水脫色處理進(jìn)展12-25
- 1.2.1 物理法12-15
- 1.2.2 生物法15-17
- 1.2.3 化學(xué)法17-25
- 1.3 金屬配合物氧化催化劑研究進(jìn)展25-34
- 1.3.1 金屬卟啉類25-27
- 1.3.2 金屬酞菁類模擬酶27-28
- 1.3.3 金屬Schiff堿類模擬酶28
- 1.3.4 金屬環(huán)多胺類模擬酶28-31
- 1.3.5 銅,鈷,錳等金屬配合物催化劑31-34
- 1.4 過氧化氫氧化脫色機(jī)理34-36
- 1.5 本課題研究意義36-37
- 1.5.1 本課題研究?jī)?nèi)容36
- 1.5.2 本課題研究意義36-37
- 第2章 金屬配合物的制備及脫色應(yīng)用37-54
- 2.1 金屬配合物的制備37-40
- 2.1.1 儀器37-38
- 2.1.2 試劑38
- 2.1.3 配體L的合成38-39
- 2.1.4 金屬配合物制備39-40
- 2.2 結(jié)構(gòu)表征40-45
- 2.2.1 配體L_1的結(jié)構(gòu)表征40-41
- 2.2.2 配體L_2的結(jié)構(gòu)表征41-43
- 2.2.3 L_1配合物的結(jié)構(gòu)表征43-44
- 2.2.4 L_2配合物的結(jié)構(gòu)表征44-45
- 2.3 配合物催化氧化染料降解應(yīng)用45-48
- 2.3.1 儀器45-46
- 2.3.2 試劑46
- 2.3.3 溶液配制46-47
- 2.3.4 調(diào)節(jié)催化劑用量脫色實(shí)驗(yàn)47-48
- 2.3.5 溫度對(duì)催化氧化活性的影響48
- 2.3.6 不同染料中的脫色效果48
- 2.3.7 脫色產(chǎn)物檢測(cè)48
- 2.4 結(jié)果與分析48-53
- 2.4.1 催化劑用量對(duì)催化氧化活性影響48-52
- 2.4.2 溫度對(duì)催化氧化活性的影響52
- 2.4.3 不同染料中的脫色效果52-53
- 2.5 本章小結(jié)53-54
- 第3章 催化氧化機(jī)理及分解產(chǎn)物分析54-60
- 3.1 儀器與試劑54
- 3.1.1 儀器54
- 3.1.2 試劑54
- 3.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容54-55
- 3.2.1 溶液配制54-55
- 3.2.2 調(diào)節(jié)不同pH值脫色實(shí)驗(yàn)55
- 3.2.3 加入DMSO后脫色55
- 3.3 結(jié)果與分析55-59
- 3.3.1 pH值對(duì)催化氧化活性影響55-57
- 3.3.2 催化氧化機(jī)理探討57
- 3.3.3 脫色產(chǎn)物分析57-59
- 3.4 本章小結(jié)59-60
- 第4章 全文結(jié)論60-61
- 參考文獻(xiàn)61-74
- 致謝74
【參考文獻(xiàn)】
中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條
1 任南琪;周顯嬌;郭婉茜;楊珊珊;;染料廢水處理技術(shù)研究進(jìn)展[J];化工學(xué)報(bào);2013年01期
2 鈕金芬;姚秉華;劉婷婷;;四羥基苯基金屬卟啉(MTHPP)/TiO_2的合成及其光催化活性的研究[J];分子催化;2011年05期
3 楊作毅;盛釗君;杜志云;張q;;過氧化物酶模擬化合物在低溫漂白中的研究進(jìn)展[J];日用化學(xué)工業(yè);2010年03期
4 郭惠;李s,
本文編號(hào):941744
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