本文關鍵詞：釕系氧化物涂層電極的制備、表征及在水處理方面的應用

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【摘要】：難生化有機廢水是一類抗氧化能力強、毒性大、具有“三致”作用的廢水。其主要包括石化廢水、制藥廢水、垃圾滲濾液、印染廢水等。傳統(tǒng)生化、物化等方法很難對該類廢水達到預期的處理效果。電催化氧化水處理技術因具有設備簡單、對環(huán)境和化學藥品依賴程度低、占地面積小、污泥產(chǎn)量小和操作彈性好等優(yōu)點而備受關注。陽極材料是該技術的核心,它對電化學反應速率、反應活性及能耗等都具有重要的影響,甚至能夠直接決定電化學反應的成敗。釕系電極是電極工業(yè)中一類重要的電極,以往的研究主要是將其應用于氯堿工業(yè)中,而將釕系電極應用于水處理方面卻鮮有報道。本文制備了SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti和SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti電極,對其進行了X-射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、循環(huán)伏安(CV)和強化電極壽命等表征,選取難生化降解的偶氮染料莧菜紅為目標污染物,進行電催化氧化處理�？疾炝穗娏髅芏取⒊跏紳舛�、初始pH值、電解質的種類及濃度等實驗條件對莧菜紅溶液降解效率的影響,并提出了電催化氧化降解莧菜紅的動力學方程。具體研究結論如下:首先,采用熱分解法制備了SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti電極,考察了SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti電極性能的主要影響因素。最佳制備條件為:煅燒溫度500℃,涂覆層數(shù)6層,n(Sn):n(Sb):n(Ru)=10:1:1。表征結果表明,SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti電極主要由RuO_2、Sb_2O_3晶體及固溶體組成;電極表面分布著深度較淺、范圍較窄的裂縫,但并沒有出現(xiàn)大面積、高密度的碎片結構;電極具有較高的氯氧選擇性;強化電極壽命可達27 h�？疾炝穗娏髅芏�、溶液初始pH值、溶液初始濃度等實驗條件對電極電催化氧化莧菜紅降解效率的影響。發(fā)現(xiàn)莧菜紅脫色率隨電流密度的升高而升高;隨溶液初始pH值的增加而下降;莧菜紅初始濃度對莧菜紅降解的影響不明顯,但脫色量卻隨著初始濃度的升高而不斷升高。在電流密度為20 m A/cm~2,溶液初始pH值為3.02的條件下,當Na_2SO_4濃度為1.02 g/L時,處理120 min,莧菜紅脫色率可達90.51%;當Na Cl濃度為0.12 g/L時,處理莧菜紅24 min的脫色率可達78.92%。其次,采用熱分解法制備了SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti電極,進行了XRD、SEM、CV和強化電極壽命等表征。結果表明,電極表面主要是由RuO_2、SnO_2、SnRuOx和LaBiOz等晶體及固溶體組成;電極表面整體較為均勻平整,但局部卻存在較大凸起、缺陷;該電極比SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti電極具有更高的氯氧選擇性;但穩(wěn)定性較差,強化電極壽命僅7 h。考察了電流密度、溶液初始pH值、莧菜紅初始濃度等對電極電催化氧化莧菜紅降解效率的影響。發(fā)現(xiàn)莧菜紅脫色率隨電流密度升高而升高;隨著NaCl濃度的增大而升高,最佳初始pH值為5.09;Na_2SO_4的最佳濃度為2.03g/L。在電流密度為20mA/cm~2,溶液初始pH值為5.09的條件下,當Na_2SO_4濃度為2.03 g/L時,處理120min,莧菜紅脫色率可達96.69%;當NaCl濃度為0.12 g/L時,處理莧菜紅18 min的脫色率可達100%。由UV-Vis、歸一化吸光度和COD去除率分析表明,莧菜紅分子經(jīng)過脫色、開環(huán)、斷鏈等反應被降解為有機小分子,而后再進一步被氧化為CO_2和H_2O。最后,通過莧菜紅降解實驗數(shù)據(jù)的處理及分析,對其降解動力學進行了考察。結果表明,電催化氧化過程中,直接氧化遵循(假)一級動力學方程,間接氧化遵循二項式動力學方程。
【關鍵詞】：電催化氧化 釕系氧化物電極 莧菜紅 表征 動力學
【學位授予單位】：重慶理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 緒論11-21
• 1.1 電化學水處理技術的發(fā)展11-12
• 1.2 電極研究進展12-15
• 1.2.1 電極分類12-13
• 1.2.2 電極的選擇13-14
• 1.2.3 電極制備方法14-15
• 1.2.4 制備條件對電極性能的影響15
• 1.3 電催化氧化廢水處理技術15-19
• 1.3.1 電催化氧化15-16
• 1.3.2 電催化氧化反應機理16-18
• 1.3.3 電催化氧化在廢水處理中的應用18-19
• 1.4 本文的研究內容、創(chuàng)新點及技術路線19-21
• 1.4.1 研究內容19
• 1.4.2 創(chuàng)新點19-20
• 1.4.3 技術路線20-21
• 2 實驗儀器及實驗方法21-29
• 2.1 實驗儀器、試劑及材料21-22
• 2.2 釕系氧化物電極的制備22
• 2.3 電極性能表征22-24
• 2.3.1 XRD分析22-23
• 2.3.2 SEM分析23
• 2.3.3 循環(huán)伏安曲線23
• 2.3.4 強化電極壽命測試23-24
• 2.4 目標污染物及其工作曲線24-25
• 2.4.1 目標污染物24
• 2.4.2 A-C工作曲線24-25
• 2.5 電催化氧化效率評價25-29
• 2.5.1 電化學反應器25-26
• 2.5.2 脫色率的計算26
• 2.5.3 脫色量的計算26
• 2.5.4 能量消耗26
• 2.5.5 UV-Vis分析26-27
• 2.5.6 化學需氧量(COD)的測定27-29
• 3 SnO_2-Sb_2O_3-RuO_2/Ti電極制備、表征及廢水處理29-47
• 3.1 引言29
• 3.2 鈦基體表面的刻蝕效果29-30
• 3.3 電極制備條件的優(yōu)化30-34
• 3.3.1 煅燒溫度30-31
• 3.3.2 涂覆層數(shù)31-33
• 3.3.3 元素比例33-34
• 3.4 電極性能表征34-38
• 3.4.1 XRD分析34-35
• 3.4.2 SEM分析35
• 3.4.3 循環(huán)伏安曲線35-37
• 3.4.4 強化電極壽命37-38
• 3.5 莧菜紅染料廢水處理38-45
• 3.5.1 電流密度的影響38-39
• 3.5.2 莧菜紅初始濃度的影響39-41
• 3.5.3 溶液初始pH值的影響41-42
• 3.5.4 支持電解質42-44
• 3.5.5 UV-Vis分析44-45
• 3.6 本章小結45-47
• 4 SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti電極制備、表征及廢水處理47-61
• 4.1 引言47
• 4.2 電極制備條件優(yōu)化47-50
• 4.2.1 煅燒溫度47-48
• 4.2.2 涂覆層數(shù)48-49
• 4.2.3 Bi、La元素含量及比例49-50
• 4.3 XRD分析50-51
• 4.4 SEM分析51
• 4.5 循環(huán)伏安曲線51-53
• 4.6 強化電極壽命53-54
• 4.7 SnO_2-RuO_2-Bi_2O_3-La_2O_3/Ti電極處理染料廢水54-58
• 4.7.1 電流密度的影響54-55
• 4.7.2 初始pH值的影響55-56
• 4.7.3 支持電解質的影響56-57
• 4.7.4 UV-Vis分析57-58
• 4.7.5 COD去除率58
• 4.8 本章小結58-61
• 5 動力學方程61-67
• 5.1 引言61
• 5.2 直接電催化氧化動力學方程61-63
• 5.3 間接電催化氧化動力學方程63-65
• 5.4 本章小結65-67
• 6 結論與展望67-69
• 6.1 研究結論67-68
• 6.2 存在問題及展望68-69
• 致謝69-71
• 參考文獻71-75
• 個人簡歷、在學期間發(fā)表的學術論文及取得的研究成果75

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本文編號：627805