本文關(guān)鍵詞：重金屬與PhACs和胞外聚合物相互作用過程的熱計(jì)量學(xué)研究

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【摘要】：城市生活污水中的痕量污染物如重金屬和藥物活性成分(Pharmaceutically Active Compounds,PhACs)的污染問題日趨嚴(yán)重。由于它們對微生物具有抑制效應(yīng),常規(guī)的活性污泥法對其去除效果非常有限,導(dǎo)致它們在污水廠出水中有殘留,可能會(huì)誘發(fā)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)�；钚晕勰嘣诮到鈴U水基質(zhì)的同時(shí),會(huì)產(chǎn)生一類大分子物質(zhì)—胞外聚合物(Extracellular Polymeric Substances,EPS)覆蓋在微生物細(xì)胞表面及填充在污泥絮體內(nèi)部空隙中。EPS具有大量的活性官能團(tuán)和疏水區(qū)域,有很強(qiáng)的吸附和絡(luò)合污染物的能力。重金屬和PhACs等痕量污染物進(jìn)入廢水生物處理系統(tǒng)中,將首先和微生物發(fā)生吸附或絡(luò)合等相互作用。本論文基于原位、高效、在線和無損的先進(jìn)的分析技術(shù)——等溫滴定微量熱法(ITC),從熱力學(xué)的角度深入探討EPS與重金屬和PhACs等污染物間的相互作用機(jī)制,明晰EPS在污染物去除過程中所起的作用,揭示污染物去除過程中的干擾因素和影響規(guī)律,為痕量污染物在活性污泥系統(tǒng)中的高效去除提供理論依據(jù)和技術(shù)指導(dǎo)。主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果如下:1.運(yùn)用等溫滴定微量熱法探討了EPS模擬物與重金屬和藥物活性成分等污染物的結(jié)合程度。結(jié)果表明:污染物與多糖類模擬物葡聚糖無明顯結(jié)合,與腐殖質(zhì)類模擬物腐殖酸鈉(HA-Na)為弱結(jié)合,與蛋白類模擬物牛血清白蛋白(BSA)有強(qiáng)結(jié)合。2.使用ITC-200研究了溶液條件包括溫度、離子強(qiáng)度和不同價(jià)態(tài)陽離子對EPS吸附去除重金屬的影響,揭示了EPS與重金屬的結(jié)合機(jī)制以及溶液條件變化對結(jié)合強(qiáng)度的影響規(guī)律。結(jié)果表明:重金屬離子濃度過高易破壞EPS模擬物結(jié)構(gòu),限制體系構(gòu)象變化,使結(jié)合量降低,不利于EPS對重金屬的持久吸附去除;溫度升高對EPS模擬物與重金屬結(jié)合量的影響趨勢各異;低離子強(qiáng)度基本不影響B(tài)SA與重金屬離子的結(jié)合,當(dāng)離子強(qiáng)度超過一定限度時(shí),離子強(qiáng)度越高,體系構(gòu)象變化受到限制的程度越大,EPS模擬物對重金屬的吸附量顯著降低。EPS對重金屬離子的絡(luò)合會(huì)不同程度的受到體系中陽離子的干擾,溶液中Ca2+主要通過靜電作用干擾EPS與重金屬結(jié)合,而Fe3+主要通過與重金屬離子競爭EPS相同或相似的結(jié)合位點(diǎn)而阻礙EPS與重金屬結(jié)合。3.運(yùn)用等溫滴定微量熱法探討了EPS和PhACs的結(jié)合機(jī)制及離子強(qiáng)度和pH對結(jié)合的影響,結(jié)果表明:EPS的蛋白類模擬物與對乙酰氨基苯酚(ACT)和磺胺二甲基嘧啶(SMZ)有強(qiáng)結(jié)合,是以疏水性相互作用為主要驅(qū)動(dòng)力的熵驅(qū)動(dòng)過程。EPS與ACT的結(jié)合過程受pH顯著影響,在接近中性條件時(shí)結(jié)合最佳。EPS與SMZ相互作用的化學(xué)計(jì)量數(shù)受pH影響程度不大,但中性條件時(shí),EPS與SMZ的結(jié)合反應(yīng)在熱力學(xué)上最為有利,體系構(gòu)象變化最大,EPS-SMZ結(jié)合物穩(wěn)定性最高。EPS與PhACs的結(jié)合過程受離子強(qiáng)度顯著影響,EPS與ACT相互作用的化學(xué)計(jì)量數(shù)及復(fù)合物穩(wěn)定性總體上隨離子強(qiáng)度的升高而下降。EPS與SMZ在離子強(qiáng)度5 mM時(shí),結(jié)合微弱;在50mM和500 mM之間,溶液離子強(qiáng)度越高,二者的結(jié)合更易自發(fā)進(jìn)行,且復(fù)合物更穩(wěn)定,但結(jié)合化學(xué)計(jì)量數(shù)越小。
【關(guān)鍵詞】：胞外聚合物 等溫滴定微量熱 重金屬 藥物活性成分 溶液條件
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-9
• 1 引言9-20
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 胞外聚合物研究進(jìn)展10-16
• 1.2.1 EPS的定義10-11
• 1.2.2 EPS的提取11-12
• 1.2.3 EPS的成分和含量12
• 1.2.4 EPS的主要性質(zhì)12-13
• 1.2.5 EPS的表征13-14
• 1.2.6 EPS與污染物相互作用研究現(xiàn)狀14-15
• 1.2.7 影響EPS吸附去除污染物的因素15-16
• 1.3 熱力學(xué)研究方法在環(huán)境領(lǐng)域的應(yīng)用16-18
• 1.4 研究目的和意義18
• 1.5 研究內(nèi)容18-19
• 1.6 技術(shù)路線19-20
• 2 EPS與重金屬相互作用過程的熱計(jì)量學(xué)研究20-40
• 2.1 EPS模擬物與重金屬相互作用過程的熱計(jì)量研究20-26
• 2.1.1 材料和方法20-21
• 2.1.2 結(jié)果和討論21-26
• 2.2 溫度對EPS與重金屬相互作用過程影響的熱計(jì)量研究26-29
• 2.2.1 材料和方法26-27
• 2.2.2 結(jié)果和討論27-29
• 2.3 離子強(qiáng)度對EPS與重金屬相互作用過程影響的熱計(jì)量研究29-33
• 2.3.1 材料和方法29-30
• 2.3.2 結(jié)果和討論30-33
• 2.4 陽離子對EPS與重金屬相互作用過程影響的熱計(jì)量研究33-37
• 2.4.1 材料和方法33
• 2.4.2 結(jié)果和討論33-37
• 2.5 陽離子干擾EPS絡(luò)合重金屬的競爭機(jī)制驗(yàn)證37-38
• 2.5.1 材料和方法37
• 2.5.2 結(jié)果和討論37-38
• 2.6 小結(jié)38-40
• 3 EPS與藥物活性成分相互作用過程的熱計(jì)量學(xué)研究40-53
• 3.1 EPS模擬物與PhACs相互作用過程的熱計(jì)量研究40-44
• 3.1.1 材料和方法41
• 3.1.2 結(jié)果和討論41-44
• 3.2 p H對EPS與PhACs相互作用過程影響的熱計(jì)量研究44-48
• 3.2.1 材料和方法44-45
• 3.2.2 結(jié)果與討論45-48
• 3.3 離子強(qiáng)度對EPS與PhACs相互作用過程影響的熱計(jì)量研究48-52
• 3.3.1 材料和方法48-49
• 3.3.2 結(jié)果和討論49-52
• 3.4 小結(jié)52-53
• 4 結(jié)論與建議53-55
• 4.1 結(jié)論53-54
• 4.2 建議54-55
• 致謝55-56
• 參考文獻(xiàn)56-62
• 附錄62
• A. 作者攻讀碩士期間的論文62
• B. 作者攻讀碩士期間的專利62

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：607922