本文關(guān)鍵詞：BiOCl可見光催化降解五氯酚鈉的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：近年來半導體光催化技術(shù)在解決環(huán)境污染方面展現(xiàn)出巨大的發(fā)展前景。從分子水平上闡述光催化降解污染物反應,對于更有針對性地設(shè)計合成新型光催化劑具有重要的意義。五氯酚是一種典型的持久性有機污染物,具有高毒性和難降解的特點。近年來研究表明,鉍基光催化劑能夠利用電子或超氧負離子的還原脫氯作用,高效去除五氯酚污染物的同時降低中間產(chǎn)物環(huán)境毒性。氯氧鉍(BiOCl)作為一種三元半導體材料,在光催化降解有機污染物方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。然而,未見文獻詳細報道BiOCl材料可見光催化降解五氯酚鈉的研究。本論文采用含氧空位氯氧鉍(BOC-OVs)材料和改良方法合成的氯氧鉍納米圓片材料,研究可見光下不同氯氧鉍材料光催化降解五氯酚鈉的反應體系,揭示了氧空位對含氧空位BiOCl降解五氯酚鈉過程的影響,以及表面絡(luò)合物誘導吸收可見光在氯氧鉍納米圓片高效去除五氯酚污染物過程中的關(guān)鍵作用。首先,我們研究了表面氧空位在BiOCl自組裝微球材料光催化降解五氯酚鈉反應中扮演的關(guān)鍵作用。通過氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)檢測不同反應條件下五氯酚鈉中間產(chǎn)物、理論計算模擬、自由基信號檢測等方面證據(jù),我們提出可見光BOC-OVs體系中羥基化反應不能在溶液體相進行,而是發(fā)生在BOC-OVs材料表面,表面氧空位能夠活化吸附的氯酚分子協(xié)同表面羥基自由基完成羥基化反應。在可見光下,表面氧空位濃度的增大有利于羥基化產(chǎn)物四氯氫醌的生成,并進一步氧化成易開環(huán)的四氯醌,有利于污染物的開環(huán)降解；在太陽光下,BOC-OVs材料氧空位濃度的增大促進五氯酚鈉中間產(chǎn)物的還原脫氯過程,能夠降低中間產(chǎn)物的環(huán)境毒性,有利于開環(huán)、礦化反應。除此之外,我們制備出一種氯氧鉍納米圓片光催化劑,并發(fā)現(xiàn)其吸附五氯酚形成的表面絡(luò)合物能夠誘導可見光吸收,高效催化降解五氯酚鈉污染物。采用XRD, SEM, DRS, TEM, HRTEM等一系列表征,我們發(fā)現(xiàn)氯氧鉍納米圓片直徑約為100nm,厚度約為20nm。固體漫反射和光電流測試表明,氯氧鉍納米圓片本身光吸收范圍被限制在紫外區(qū)；表面吸附五氯酚后,出現(xiàn)明顯的可見光吸收增強現(xiàn)象,說明可見光下氯氧鉍納米圓片材料催化降解五氯酚鈉的反應機制為配體向金屬發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移的過程。而且,可見光下該表面有機絡(luò)合物誘導的電荷轉(zhuǎn)移過程在BiOCl材料中是一種普遍現(xiàn)象；由于較大的比表面積以及豐富的表面官能團,氯氧鉍納米圓片材料通過表面有機絡(luò)合物誘導的電荷轉(zhuǎn)移過程表現(xiàn)出高效的五氯酚鈉去除效率。
【關(guān)鍵詞】：氯氧化鉍 氧空位 五氯酚鈉 表面絡(luò)合物 可見光響應
【學位授予單位】：華中師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X505;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 緒論9-19
• 1.1 環(huán)境污染控制9-11
• 1.1.1 國內(nèi)環(huán)境污染現(xiàn)狀9
• 1.1.2 水環(huán)境污染9-11
• 1.2 半導體光催化技術(shù)11-16
• 1.2.1 光催化基本原理11-12
• 1.2.2 光催化活化分子氧12-13
• 1.2.3 光催化劑性能的影響因素13-16
• 1.3 鉍系光催化劑16-17
• 1.4 論文的選題思想與主要內(nèi)容17-19
• 第二章 BiOCl氧空位誘導表面羥基化脫氯反應可見光降解五氯酚鈉研究19-35
• 2.1 引言19-20
• 2.2 實驗部分20-22
• 2.2.1 實驗裝置及藥品20-21
• 2.2.2 樣品的合成21
• 2.2.3 光催化實驗21-22
• 2.2.4 分析測試方法22
• 2.3 結(jié)果與討論22-34
• 2.3.1 BOC-OVs光催化降解五氯酚鈉中間產(chǎn)物22-27
• 2.3.2 控制氧空位濃度調(diào)節(jié)羥基化中間產(chǎn)物的分布27-30
• 2.3.3 氧空位活化氯酚協(xié)同表面·OH完成羥基化反應機理30-34
• 2.4 本章小結(jié)34-35
• 第三章 BiOCl納米圓片的制備及其表面絡(luò)合物誘導降解五氯酚鈉研究35-50
• 3.1 前言35-36
• 3.2 實驗部分36-38
• 3.2.1 實驗裝置及藥品36-37
• 3.2.2 樣品的合成37
• 3.2.3 光催化實驗37-38
• 3.2.4 分析測試方法38
• 3.3 結(jié)果與討論38-49
• 3.3.1 物相結(jié)構(gòu)分析38-39
• 3.3.2 形貌分析39-40
• 3.3.3 生長機制40-42
• 3.3.4 比表面積42
• 3.3.5 光學性質(zhì)42-43
• 3.3.6 光催化降解五氯酚鈉性能及捕獲實驗43-44
• 3.3.7 氯氧鉍納米圓片催化降解五氯酚鈉可見光響應機制44-46
• 3.3.8 氯氧鉍材料表面絡(luò)合物引發(fā)電荷轉(zhuǎn)移過程的普遍性46-48
• 3.3.9 循環(huán)性能測試48-49
• 3.4 本章小結(jié)49-50
• 第四章 總結(jié)與展望50-52
• 參考文獻52-58
• 致謝58

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