本文關(guān)鍵詞：改性Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：隨著機動車保有量的迅猛增加,NO、污染愈加嚴(yán)重,近年來頻發(fā)的霧霾天氣也被證明與機動車中NOx排放密切相關(guān)。柴油車由于具有熱效率高、CO2排放低等優(yōu)點備受關(guān)注,但其尾氣中氮氧化物濃度較高,需進行凈化處理后排放,NH3-SCR技術(shù)是目前柴油車尾氣NOx凈化的最有效方法之一。Cu-SAPO-34小孔分子篩催化劑因具有優(yōu)異的低溫催化反應(yīng)活性、較寬的溫度操作窗口以及優(yōu)良的水熱穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注,被認(rèn)為是最具有應(yīng)用前景的柴油車尾氣脫硝催化劑。由于Cu-SAPO-34小孔分子篩的研究剛剛起步,尚未有對催化劑制備條件進行系統(tǒng)研究的報道。Cu-SAPO-34具有很好的低溫活性,但高溫活性稍差,對材料改性方面的研究較少。因此本論文首先對Cu-SAPO-34分子篩催化劑的制備條件進行優(yōu)化,進而考察Fe的引入對Cu-SAPO-34分子篩催化劑氨催化還原NO性能的影響,以期開發(fā)出具有高效NH3-SCR反應(yīng)活性的催化劑,并對Cu-SAPO-34分子篩催化劑的改性提供依據(jù)和指導(dǎo)。本文對Cu-SAPO-34催化劑的制備條件(制備方法、Cu交換時間、Cu交換濃度和銅源)進行優(yōu)化,并通過XRD、BET、ICP、H2-TPR、NH3XPS等表征分析手段重點探討了銅源對Cu-SAPO-34催化劑氨催化還原NO的影響。研究結(jié)果表明：Cu-SAPO-34分子篩催化劑的最佳制備條件為：采用離子交換法、Cu交換時間為8h、Cu交換濃度為0.05mo1/L、以醋酸銅為銅源制備的Cu-SAPO-34分子篩催化劑具有更高的NH3-SCR反應(yīng)活性和更寬的活性溫度窗口。采用不同銅源制備相近Cu含量的Cu-SAPO-34催化劑,其NH3-SCR高溫活性相近,但低溫活性有所差別,Cu(醋酸銅)-SAPO-34Cu(硫酸銅)-SAPO-34Cu(硝酸銅)-SAPO-34。表征結(jié)果表明,不同銅源導(dǎo)致所制備催化劑的銅物種形式和數(shù)量及酸性強度不同,以醋酸銅為銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑Cu2+的氫起始還原溫度最低,Cu2+含量較多,酸性最強,因此其低溫活性最好。Cu-SAPO-34催化劑在60000h-1的高空速下,仍保持優(yōu)異的反應(yīng)活性且具有良好的穩(wěn)定性。為進一步提高Cu-SAPO-34催化劑的高溫活性及拓寬活性溫度窗口,采用機械混合法和離子交換法將Fe引入Cu-SAPO-34催化劑中。研究結(jié)果表明,相比Cu-SAPO-34,機械混合法制備的Fe-β/Cu-SAPO-34催化劑的高溫活性得到改善,但低溫活性有明顯的降低,改性結(jié)果不理想。而對比機械混合法,以離子交換法制備的低Fe交換濃度的0.0128Fe-Cu-SAPO-34催化劑既保持了Cu-SAPO-34優(yōu)異的中低溫活性,又大大提升了高溫活性,具有極寬的活性溫度窗口。
【關(guān)鍵詞】：Cu-SAPO-34 NH_3-SCR 銅源 鐵改性
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X734.2;O643.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-23
• 1.1 前言10
• 1.2 機動車尾氣氮氧化物概況10-13
• 1.2.1 NO_x的性質(zhì)及危害10-11
• 1.2.2 NO_x的來源11
• 1.2.3 NO_x的生成機理11-12
• 1.2.4 NO_x的排放標(biāo)準(zhǔn)12-13
• 1.3 柴油車NO_x的控制技術(shù)13-15
• 1.3.1 NO_x存儲還原技術(shù)(NSR)13-14
• 1.3.2 選擇性催化還原技術(shù)(SCR)14-15
• 1.4 NH_3-SCR的反應(yīng)機理15-16
• 1.5 NH_3-SCR催化劑16-19
• 1.5.1 貴金屬催化劑16-17
• 1.5.2 金屬氧化物催化劑17-18
• 1.5.3 分子篩催化劑18-19
• 1.6 小孔分子篩的研究進展19-21
• 1.7 課題研究思路及主要內(nèi)容21-23
• 第2章 實驗材料與方法23-29
• 2.1 實驗原料及儀器23-24
• 2.2 樣品的制備24-26
• 2.2.1 催化劑的制備24-26
• 2.2.2 水熱老化樣品的制備26
• 2.3 催化劑活性測試26-27
• 2.4 催化劑的表征27-29
• 2.4.1 電感耦合等離子體(ICP)27
• 2.4.2 X射線衍射(XRD)27
• 2.4.3 比表面積(BET)27
• 2.4.4 程序升溫還原(H_2-TPR)27-28
• 2.4.5 程序升溫吸附(NH_3-TPD)28
• 2.4.6 X射線光電子能譜(XPS)28-29
• 第3章 Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究29-43
• 3.1 制備方法對Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響29-30
• 3.2 Cu交換時間對Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響30
• 3.3 Cu交換濃度對Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響30-31
• 3.4 銅源對Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響31-40
• 3.4.1 不同銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑的活性評價31-33
• 3.4.2 不同銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑的ICP和BET分析33-34
• 3.4.3 pH對不同銅源的Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響34-35
• 3.4.4 不同銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑的XRD分析35-36
• 3.4.5 不同銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑的H_2-TPR分析36-37
• 3.4.6 不同銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑的XPS分析37-38
• 3.4.7 不同銅源制備的Cu-SAPO-34催化劑的NH_3-TPD分析38-40
• 3.5 空速對Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響40-41
• 3.6 Cu-SAPO-34催化劑的穩(wěn)定性測試41
• 3.7 小結(jié)41-43
• 第4章 Fe-zeolite/Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究43-54
• 4.1 Fe-zeolite催化劑的NH_3-SCR活性結(jié)果43-44
• 4.2 Fe-zeolite/Cu-SAPO-34催化劑的NH_3-SCR活性結(jié)果44-45
• 4.3 新鮮老化催化劑的NH_3-SCR活性對比結(jié)果45-46
• 4.4 Fe-β/Cu-SAPO-34催化劑的優(yōu)化46-50
• 4.4.1 Fe交換濃度對Fe-β催化劑活性的影響46-47
• 4.4.2 Fe/Cu質(zhì)量比對催化劑活性的影響47-48
• 4.4.3 Cu、Fe與催化劑活性的數(shù)量關(guān)系48-50
• 4.5 BET分析50
• 4.6 XRD分析50-51
• 4.7 H_2-TPR分析51-52
• 4.8 NH_3-TPD分析52
• 4.9 小結(jié)52-54
• 第5章 Fe-Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究54-62
• 5.1 Fe-Cu-SAPO-34催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性54-56
• 5.1.1 Fe交換時間的Fe-Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響54-55
• 5.1.2 Fe交換濃度對Fe-Cu-SAPO-34催化劑NH_3-SCR活性的影響55-56
• 5.2 ICP分析56-57
• 5.3 BET分析57
• 5.4 XRD分析57-58
• 5.5 NH_3-TPD分析58-59
• 5.6 H_2-TPR分析59-60
• 5.7 小結(jié)60-62
• 第6章 結(jié)論與建議62-64
• 6.1 結(jié)論62-63
• 6.1.1 Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究62
• 6.1.2 Fe-zeolite/Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究62
• 6.1.3 Fe-Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究62-63
• 6.2 問題與建議63-64
• 參考文獻64-69
• 致謝69-70
• 附錄：攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文70

【相似文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 馬朝梅;黃麗娟;;低溫吸收及催化還原處理硝酸尾氣[J];氮肥技術(shù);2007年05期

2 胡筱敏;葉舒帆;和英滇;張楊;;電解催化還原-氯氧化無害化去除水中硝酸鹽氮[J];環(huán)境科學(xué)研究;2011年05期

3 葉舒帆;胡筱敏;和英滇;張楊;;非貴金屬催化還原水中的硝酸鹽氮[J];環(huán)境化學(xué);2011年10期

4 周忠清;二氧化碳催化還原成碳的進展[J];化學(xué)反應(yīng)工程與工藝;1994年04期

5 周忠清;二氧化碳催化還原成碳的進展[J];石油化工高等學(xué)校學(xué)報;1994年01期

6 江研因,鄧華龍,朱寧,丁蘭珍,方翠貞;用8013催化劑催化還原消除氧化氮[J];環(huán)境科學(xué);1981年06期

7 江研因;方翠貞;朱寧;錢浩群;;用8013催化劑催化還原消除氧化氮擴大試驗[J];化工環(huán)保;1984年05期

8 郭秀麗;;柴油機尿素選擇催化還原技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢[J];小型內(nèi)燃機與摩托車;2014年01期

9 陳春輝;葉紅齊;周永華;;負(fù)載型膜催化劑催化還原水中硝酸鹽的研究[J];凈水技術(shù);2008年04期

10 周忠清;二氧化碳催化還原成碳的進展[J];精細(xì)石油化工;1994年04期

中國重要會議論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 周紅藝;王尚琛;;水中鈀鐵雙金屬顆粒催化還原脫毒o-氯苯乙醇的研究[A];第五屆全國環(huán)境化學(xué)大會摘要集[C];2009年

2 閻曉亮;陳樹偉;鄭家軍;馬靜紅;李瑞豐;;Co-Beta/Mordenite復(fù)合結(jié)構(gòu)催化劑上甲烷選擇催化還原NO的研究[A];第14次全國分子篩學(xué)術(shù)年會論文集——微孔介孔材料科學(xué)及在新能源與節(jié)能、減排中的應(yīng)用[C];2008年

3 丁光輝;蔣曉原;;氮氧化物(NO_x)催化還原研究進展[A];中國化工學(xué)會2003年石油化工學(xué)術(shù)年會論文集[C];2003年

4 傅鋼;袁汝明;徐昕;萬惠霖;;B酸強弱對選擇催化還原(SCR)機理的影響[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會第11分會場摘要集[C];2010年

5 龔躍法;張方林;黃怡康;;面包酵母催化還原2-苯基丙醛的研究[A];中國化學(xué)會第四屆有機化學(xué)學(xué)術(shù)會議論文集（上冊）[C];2005年

6 曹以前;林綺純;董新法;林維明;;交聯(lián)黏土及其在選擇催化還原NO反應(yīng)的應(yīng)用[A];第1屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2004年

7 李哲;申林濤;黃偉;謝克昌;;新型NO_x催化還原催化劑Fe-Mo/ZSM-5的制備與性能研究[A];第五屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會議論文集[C];2007年

8 胡輝;趙岳;周榮;陸僖;;含氧氣氛中La-Co/γ-Al_2O_3催化還原脫硫的抗氧中毒性能實驗研究[A];第六屆全國工業(yè)催化技術(shù)及應(yīng)用年會論文集[C];2009年

9 鄭小明;張惠;方和良;周仁賢;施耀;譚天恩;;H-USY負(fù)載MnOx催化劑上CH_4選擇催化還原NO_x性能的研究[A];第二屆全國環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)報告會論文集[C];2004年

10 黃妍;童志權(quán);高冬梅;;助劑Fe影響Mn-Ce/TiO_2催化還原NO活性的機理研究[A];第五屆全國環(huán)境化學(xué)大會摘要集[C];2009年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前7條

1 許士魯;三甲基膦支持的鐵、鈷和鎳配合物對硅氫鍵的活化及功能化研究[D];山東大學(xué);2015年

2 張燕;催化還原去除地下水中硝酸鹽的研究[D];浙江大學(xué);2003年

3 高建峰;水中硝酸鹽氮復(fù)合催化還原無害化的原理和技術(shù)研究[D];南開大學(xué);2004年

4 孫紅;蜂窩狀金屬絲網(wǎng)催化劑的制備及其貧燃條件下選擇催化還原NO_x的研究[D];大連理工大學(xué);2007年

5 陳曉梅;鈷基催化劑上烴類選擇催化還原氮氧化物反應(yīng)機制研究[D];大連理工大學(xué);2009年

6 劉帥;醛酮的催化還原和Rho激酶抑制劑的設(shè)計合成及活性測試[D];天津大學(xué);2012年

7 潘華;催化脫除煙氣NO_x體系中過渡金屬催化劑改性研究[D];浙江大學(xué);2008年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張文沛;氧化亞銅改性材料的制備及其光(電)催化還原CO_2的性能研究[D];華中師范大學(xué);2015年

2 王俏;Pd-Cu/TiO_2納米纖維催化還原地下水硝酸鹽的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2015年

3 彭輝;基于ZrO_2 NTs修飾電極光電協(xié)同催化還原CO_2研究[D];山東農(nóng)業(yè)大學(xué);2015年

4 吳晨嘯;SiC修飾電極的制備及其光電協(xié)同催化還原CO_2的研究[D];山東農(nóng)業(yè)大學(xué);2015年

5 黎思思;磁性載鈀氮雜化介孔碳催化還原處理Cr(Ⅵ)及其機理研究[D];湖南大學(xué);2016年

6 汪李超;介孔WO_(3-x)的合成及其光熱催化性能研究[D];上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院;2016年

7 蘇潛;改性Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究[D];湘潭大學(xué);2016年

8 秦余虎;MePc/g-C_3N_4 NSs光電協(xié)同催化還原CO_2的研究[D];山東農(nóng)業(yè)大學(xué);2016年

9 陳涵;基于SiC NWs修飾電極光電協(xié)同催化還原CO_2研究[D];山東農(nóng)業(yè)大學(xué);2016年

10 王維;甲烷催化還原二氧化硫為元素硫催化劑的研究[D];西北師范大學(xué);2008年

  本文關(guān)鍵詞：改性Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號：456469