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N-甲基咪唑配體絡(luò)合金屬催化劑對水中芳香鹵代烴的催化還原脫鹵研究

發(fā)布時間:2024-03-20 21:50
  本論文以N-甲基咪唑配體絡(luò)合金屬為催化劑,對其催化水中芳香鹵代烴還原脫鹵反應(yīng)進(jìn)行了研究。研究表明:該催化還原反應(yīng)可在較為溫和條件進(jìn)行,優(yōu)化的反應(yīng)條件為:常壓,反應(yīng)溫度60-80℃,以水溶性氫供體(水合肼)為還原劑。在此類反應(yīng)中,芳香鹵化物有較好的還原脫鹵效果,且產(chǎn)物單一。 本論文主要研究內(nèi)容如下: 1.以3-氯丙基三甲氧基硅烷為偶聯(lián)劑,以N-甲基咪唑?yàn)榕潴w,合成了Pd為活性中心的絡(luò)合金屬多相催化劑Pd(II)-NHC-SBA-15。通過1H-NMR、13C-NMR、有機(jī)元素分析和FTIR對各步合成反應(yīng)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)經(jīng)行了鑒定;用SEM、N2吸附脫附等方法對催化劑進(jìn)行了表征;用ICP測定了催化劑Pd含量。 2.研究了芳香鹵代烴的分子結(jié)構(gòu)對催化還原脫鹵反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:芳香鹵代烴的反應(yīng)活性與分子的結(jié)構(gòu)參數(shù)有關(guān),這些參數(shù)包括碳-鹵鍵的強(qiáng)度和位阻因子等,其中取代基的位阻因子是主要影響因素。芳香鹵代烴中的吸電子基團(tuán),不但能使鹵素原子的電子云向其偏移,同時還導(dǎo)致苯環(huán)上電子云密度降低,從而使苯環(huán)活化,有利于鹵素的脫除。而供電子基團(tuán)能使苯環(huán)上電子云密度升高,促進(jìn)了鹵素吸電子的誘導(dǎo)效應(yīng),使鹵素穩(wěn)定性增...

【文章頁數(shù)】:82 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖3.3SBA-15的N2吸脫附等溫線

圖3.3SBA-15的N2吸脫附等溫線

Fig.3.2TEMimagesofSBA-153為SBA-15的N2吸脫附等溫線測試結(jié)果。由分析結(jié)果可知,在了一個HI型的滯后環(huán),說明材料具有高度有序的介孔結(jié)構(gòu)[82]。積為463.66m2/g-i,孔容為0.65crnVg-i,平均孔徑為5.6mn。


圖9催化脫溴反應(yīng)裝置

圖9催化脫溴反應(yīng)裝置

降至347.55mVg'',孔容積從0.65cm^/g"'降5.5nm,均有降低。這是將Pd(II)-NHC配合物偶和孔徑均出現(xiàn)了明顯降低。SBA-15和Pd(n)-NHC-SBA-15催化劑的表面參TextureparametersofSBA-15andPd....


圖4.1Cu(I)-NHC的紅外光譜

圖4.1Cu(I)-NHC的紅外光譜

圖4.1Cu(I)-NHC的紅外光譜Fig4.1IRspectrumofCu(I)-NHC.2為N-甲基咪挫離子液體和Cu(I)-NHC的紅外光譜。通過對照可以1570cm-'和1660cm"'處的吸收峰,這是由于咪挫環(huán)上C=N和C=C的在3090cm-'.29....


圖4.2(A)N-甲基咪挫離子液體和(B)Cu(I)-NHC的紅外光譜

圖4.2(A)N-甲基咪挫離子液體和(B)Cu(I)-NHC的紅外光譜

Fig4.1IRspectrumofCu(I)-NHC圖4.2為N-甲基咪挫離子液體和Cu(I)-NHC的紅外光譜。通過對照可以看出曲線A在1570cm-'和1660cm"'處的吸收峰,這是由于咪挫環(huán)上C=N和C=C的振動所形成[85],在3090cm-'.295....



本文編號:3933357

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