氣候變化和能源危機是當代人類社會可持續(xù)發(fā)展所面臨的兩大挑戰(zhàn),富碳化石燃料的大量燃燒使大氣中CO₂含量激增,引發(fā)一系列環(huán)境問題,因此如何高效轉(zhuǎn)化CO₂,實現(xiàn)其資源化利用成為當前研究熱點。甲烷化技術不僅可以減少大氣中CO₂含量,還可以實現(xiàn)碳資源的循環(huán)再生,是一種有效的CO₂化學利用手段。催化劑是甲烷化技術研究的關鍵,相比于貴金屬基(Rh、Ru和Pd)催化劑,Ni基催化劑因其價格低廉、催化活性和產(chǎn)物選擇性較高等特點而應用較為廣泛。但是CO₂甲烷化反應過程強放熱特性會引起催化劑燒結(jié),導致催化劑穩(wěn)定性較差。因此,設計和合成具有高活性、高穩(wěn)定性的新型Ni基催化劑成為CO₂甲烷化反應的關鍵。本論文從提高催化劑的低溫活性和穩(wěn)定性的角度出發(fā),制備了不同形貌結(jié)構(gòu)的Ni/ZrO₂催化劑,并探究其在CO₂甲烷化反應中的催化性能。主要研究結(jié)果如下:(1)以硝酸鋯和氟化銨分別為鋯源和結(jié)構(gòu)導向劑,采用水熱合成法制備不同納米形貌的ZrO

【文章頁數(shù)】：83 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 選題背景
        1.1.1 CO₂來源及排放現(xiàn)狀
        1.1.2 CO₂減排方法
    1.2 CO₂甲烷化反應
    1.3 CO₂甲烷化反應機理
        1.3.1 CO中間體機理
        1.3.2 CO₂直接加氫機理
    1.4 CO₂甲烷化催化劑
        1.4.1 活性組分
        1.4.2 載體
        1.4.3 助劑
        1.4.4 制備方法
    1.5 ZrO₂作為載體在催化反應中的研究
        1.5.1 ZrO₂晶相的研究
        1.5.2 ZrO₂納米形貌的研究
        1.5.3 ZrO₂介孔結(jié)構(gòu)的研究
    1.6 論文的研究思路及研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗藥品及氣體
    2.2 實驗設備
    2.3 催化劑制備
        2.3.1 納米片狀Ni/ZrO₂催化劑的制備
        2.3.2 有序介孔Ni-Fe-Zr催化劑的制備
    2.4 催化劑活性評價
        2.4.1 活性評價裝置
        2.4.2 氣體分析
        2.4.3 數(shù)據(jù)處理
    2.5 表征手段
        2.5.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.5.2 N₂物理吸附-脫附
        2.5.3 氫氣程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.5.4 二氧化碳程序升溫脫附(CO₂-TPD)
        2.5.5 氫氣化學吸附(H₂-Chemisorption)
        2.5.6 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.5.7 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.5.8 X射線光電子能譜(XPS)
第三章 Ni/ZrO₂納米片催化劑在CO₂甲烷化中的性能研究
    3.1 引言
    3.2 ZrO₂載體的表征
        3.2.1 ZrO₂載體的形貌特征
        3.2.2 ZrO₂載體的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        3.2.3 ZrO₂載體的晶相結(jié)構(gòu)
    3.3 不同Ni/ZrO₂催化劑的活性評價
    3.4 不同Ni/ZrO₂催化劑的表征
        3.4.1 BET
        3.4.2 XRD,H₂-Chemisorption
        3.4.3 TEM, SEM
        3.4.4 H₂-TPR
        3.4.5 CO₂-TPD
        3.4.6 XPS
    3.5 小結(jié)
第四章 有序介孔Ni-Fe-Zr催化劑的CO₂甲烷化反應性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的表征
        4.2.1 N₂吸附-脫附
        4.2.2 XRD
        4.2.3 TEM
        4.2.4 XPS
    4.3 催化劑的活性評價
    4.4 催化劑的穩(wěn)定性評價
    4.5 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻
致謝
攻讀學位期間研究成果



本文編號：3785279