發(fā)布時(shí)間：2022-10-30 11:04

　　化石燃料燃燒向大氣中排放大量二氧化碳,所產(chǎn)生的溫室效應(yīng)嚴(yán)重影響著人類(lèi)的生產(chǎn)生活。將二氧化碳光催化還原成為人類(lèi)可利用的能源為解決環(huán)境問(wèn)題提供了新思路。光催化的關(guān)鍵在于設(shè)計(jì)合成高效的光催化劑。本論文選取了非金屬含氧酸鹽磷酸鉍為基體,氮化碳為活性組分,并分別對(duì)基體磷酸鉍與氮化碳進(jìn)行了化學(xué)改性,采用溶劑自揮發(fā)法合成了異質(zhì)結(jié)型復(fù)合催化劑,提高了催化劑光催化還原CO₂的活性。主要內(nèi)容和結(jié)論包括:薄層氮化碳的制備及其光催化還原CO₂性能研究。利用水蒸氣煅燒剝離法在Ar/H₂O氛圍下成功制備了薄層氮化碳（H-g-CN）,所得的薄層氮化碳比表面積相較于剝離前（g-CN）明顯升高。薄層氮化碳光催化還原CO₂活性大大高于未剝離氮化碳的活性。并且產(chǎn)物對(duì)CO的選擇性大大高于對(duì)于CH₄的選擇性。剝離以后,薄層氮化碳的反應(yīng)活性位點(diǎn)相較于剝離前明顯增多,增大了對(duì)反應(yīng)物分子CO₂的吸附。在進(jìn)行剝離時(shí),在薄層氮化碳表面留下了缺陷位,CO₂中的O原子吸附在缺陷位上,氮化碳... 

【文章頁(yè)數(shù)】：82 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 光催化還原CO_2
        1.1.1 光催化還原CO_2過(guò)程
        1.1.2 光催化還原CO_2反應(yīng)機(jī)理
    1.2 光催化劑改性
        1.2.1 半導(dǎo)體晶面改性
        1.2.2 半導(dǎo)體復(fù)合改性
        1.2.3 催化劑的活性位點(diǎn)調(diào)控
    1.3 非金屬含氧酸鹽光催化劑
    1.4 氮化碳修飾的復(fù)合催化劑
    1.5 文獻(xiàn)小結(jié)與研究思路
第2章 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 化學(xué)樣品及儀器設(shè)備
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 傅里葉紅外光譜(FT-IR)分析
        2.2.2 X射線光電子能譜(XPS)分析
        2.2.3 透射電子顯微鏡(TEM)分析
        2.2.4 掃描電子顯微鏡(SEM)分析
        2.2.5 BET比表面積分析
        2.2.6 X射線衍射分析(XRD)
        2.2.7 紫外-可見(jiàn)光譜(UV-Vis)分析
        2.2.8 光致發(fā)光光譜(PL)分析
        2.2.9 光電流(PC)和阻抗(EIS)分析
        2.2.10 CO_2 吸附(MS CO_2-TPD)分析
    2.3 催化劑評(píng)價(jià)
        2.3.1 光催化還原CO_2活性評(píng)價(jià)裝置
        2.3.2 光催化還原CO_2活性評(píng)價(jià)操作步驟
第3章 薄層氮化碳的制備及其光催化還原CO_2性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.1 氮化碳(g-CN)的合成
        3.2.2 薄層氮化碳(H-g-CN)的合成
    3.3 催化劑表征
        3.3.1 氮化碳g-CN與薄層氮化碳(H-g-CN)的XRD表征
        3.3.2 氮化碳g-CN與薄層氮化碳(H-g-CN)的HRTEM表征與SEM表征
        3.3.3 氮化碳g-CN與薄層氮化碳(H-g-CN)的BET表征
        3.3.4 氮化碳g-CN與薄層氮化碳(H-g-CN)的FT-IR表征
        3.3.5 氮化碳g-CN與薄層氮化碳(H-g-CN)的UV-Vis DRS表征
        3.3.6 氮化碳g-CN與薄層氮化碳H-g-CN的光電流
    3.4 催化劑的光催化還原CO_2活性及機(jī)理研究
        3.4.1 催化劑光催化還原CO_2活性
        3.4.2 反應(yīng)機(jī)理研究
    3.5 小結(jié)
第4章 薄層氮化碳修飾的BiPO_4復(fù)合催化劑的合成及其光催化還原CO_2性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 基體催化劑BiPO_4的合成
        4.2.2 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的合成
    4.3 催化劑的表征
        4.3.1 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的XRD表征
        4.3.2 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的HRTEM和 EDS表征
        4.3.3 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的FT-IR表征
        4.3.4 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的XPS表征
        4.3.5 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的UV-Vis DRS表征
        4.3.6 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的BET表征
        4.3.7 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的PL光譜
        4.3.8 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的EIS表征
        4.3.9 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的光電流
    4.4 催化劑活性測(cè)試
        4.4.1 催化劑光催化還原CO_2活性
        4.4.2 反應(yīng)機(jī)理研究
    4.5 小結(jié)
第5章 不同晶面取向的磷酸鉍復(fù)合催化劑及其光催化還原CO_2性能研究
    5.1 引言
    5.2 催化劑的制備
        5.2.1 不同晶面取向的BiPO_4的合成
        5.2.2 薄層氮化碳修飾的磷酸鉍復(fù)合催化劑的合成
    5.3 催化劑的表征和活性測(cè)試
        5.3.1 不同晶面取向的BiPO_4的XRD表征
        5.3.2 不同晶面取向的BiPO_4的UV-Vis DRS表征
        5.3.3 薄層氮化碳負(fù)載的不同晶面的BiPO_4的復(fù)合催化劑UV-Vis DRS表征
    5.4 催化劑活性測(cè)試
        5.4.1 催化劑光催化還原CO_2活性
        5.4.2 催化劑光催化還原CO_2機(jī)理
    5.5 小結(jié)
第6章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
發(fā)表論文情況


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]光催化還原CO2的研究現(xiàn)狀和發(fā)展前景[J]. 吳聰萍,周勇,鄒志剛.  催化學(xué)報(bào). 2011(10)



本文編號(hào)：3698771