非還原性載體的制備及其CO催化氧化性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-08-09 21:49
納米金催化劑擁有優(yōu)異的CO低溫氧化性能,在汽車(chē)尾氣凈化、燃料電池、防毒面具、CO2激光器等方面應(yīng)用廣泛,成為了催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。非還原性載體由于具有較高的比表面積,良好的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性,成為了金催化劑的重要載體,然而,對(duì)于這類(lèi)載體,仍有兩個(gè)問(wèn)題需要解決:其一是發(fā)展晶體結(jié)構(gòu)、織構(gòu)參數(shù)、形貌及表面性質(zhì)可控的載體制備方法;其二是進(jìn)一步提高非還原性載體負(fù)載金的CO催化氧化活性。針對(duì)這些問(wèn)題,本文選擇氧化鋁和氮化硼兩種非還原性載體,調(diào)變?cè)吓浔、合成方法、焙燒溫度等工藝參?shù),以期實(shí)現(xiàn)載體的可控制備,并通過(guò)改變助劑種類(lèi)和引入量來(lái)提升相應(yīng)載體負(fù)載金后的催化性能,具體研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)通過(guò)改變載體焙燒溫度制備了具有片狀結(jié)構(gòu)的氧化鋁載體,發(fā)現(xiàn)以硝酸鋁和碳酸銨為原料,500℃焙燒得到的氧化鋁負(fù)載3 wt%Au具有最佳的CO催化氧化性能,經(jīng)還原性氣氛預(yù)處理后20℃即可實(shí)現(xiàn)CO完全轉(zhuǎn)化。這種載體具有較大的比表面積和適當(dāng)?shù)谋砻嫒毕?能有效錨定金顆粒,催化劑經(jīng)過(guò)500℃空氣焙燒仍能在60℃實(shí)現(xiàn)CO完全轉(zhuǎn)化。(2)在制備氧化鋁的過(guò)程中原位引入過(guò)渡金屬硝酸鹽,從而將過(guò)渡金屬元...
【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:65 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 氧化鋁的性質(zhì)及合成方法
1.1.1 γ-Al_2O_3 的晶體結(jié)構(gòu)
1.1.2 γ-Al_2O_3 的表面性質(zhì)
1.1.3 γ-Al_2O_3 的合成方法
1.1.4 γ-Al_2O_3 的改性
1.2 氮化硼的性質(zhì)
1.2.1 h-BN的晶體結(jié)構(gòu)
1.2.2 h-BN的理化性質(zhì)及應(yīng)用
1.2.3 h-BN的催化應(yīng)用
1.3 CO催化氧化
1.3.1 Au催化劑的制備方法
1.3.2 Au催化劑活性的影響因素
1.4 論文選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)總述
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.3 載體材料與催化劑的制備方法
2.3.1 載體氧化鋁材料的制備
2.3.2 載體氮化硼材料的制備
2.3.3 負(fù)載型納米金催化劑的制備
2.4 催化劑的表征方法
2.4.1 氮?dú)馕锢砦?N_2-Adsorption)
2.4.2 X射線粉末衍射分析(XRD)
2.4.3 電鏡分析(TEM)
2.4.4 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR,In situ DRIFTS)
2.4.5 化學(xué)吸附(Chemical adsorption)
2.4.6 紫外-可見(jiàn)吸收光譜(UV-Vis)
2.5 催化劑的性能評(píng)價(jià)
3 Au/Al_2O_3 催化劑的制備及CO催化氧化性能研究
3.1 引言
3.2 Au/Al_2O_3 催化劑的制備
3.3 Au/Al_2O_3 催化劑的CO氧化性能
3.3.1 載體焙燒溫度對(duì)CO催化氧化性能的影響
3.3.2 催化劑預(yù)處理?xiàng)l件對(duì)CO催化氧化性能的影響
3.4 本章小結(jié)
4 Au/M_x Al(X=Fe,Co,Ni,Cu,Zn)催化劑的制備及其CO催化氧化性能研究
4.1 引言
4.2 Au/M_x Al催化劑的制備
4.3 Au/M_x Al催化劑的CO催化氧化性能
4.3.1 不同過(guò)渡金屬對(duì)Au/M_xAl催化性能的影響
4.3.2 過(guò)渡金屬含量對(duì)Au/M_xAl催化性能的影響
4.3.3 過(guò)渡金屬引入方式和催化劑預(yù)處理方式對(duì)催化性能的影響
4.4 本章小結(jié)
5 Au/M-BN(M=Fe,Co,Ni,Cu)催化劑的制備及其CO催化氧化性能
5.1 引言
5.2 Au/M-BN催化劑的制備
5.3 Au/M-BN催化劑的CO催化氧化性能
5.3.1 載體制備方式對(duì)催化性能的影響
5.3.2 過(guò)渡金屬種類(lèi)對(duì)Au/M-BN催化性能的影響
5.3.3 過(guò)渡金屬引入量及預(yù)處理氣氛對(duì)催化性能的影響
5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]功能化介孔氧化鋁材料的制備及應(yīng)用進(jìn)展[J]. 董家鑫,王曉鐘,連海霞,呂偉偉,白亞?wèn)|,王政. 中國(guó)材料進(jìn)展. 2018(06)
[2]六方氮化硼在催化中應(yīng)用的研究進(jìn)展[J]. 楊宇桐. 石油化工. 2017(05)
[3]用于CO催化氧化的負(fù)載型納米金催化劑的研究進(jìn)展[J]. 姚欣蕾,周淑君,周涵,范同祥. 材料導(dǎo)報(bào). 2017(09)
[4]用于CO低溫氧化負(fù)載型納米金催化劑研究進(jìn)展[J]. 張靜靜,孫杰,李吉?jiǎng)?周添,陳立泉. 材料導(dǎo)報(bào). 2017(01)
[5]納米氧化鋁的制備及應(yīng)用進(jìn)展[J]. 蔣清民,智紅梅,楊梅,董德勝,陳金身. 金剛石與磨料磨具工程. 2014(03)
[6]金屬-氧化物界面中的金屬-載體強(qiáng)相互作用及其對(duì)貴金屬-氧化鈰負(fù)載型催化材料性質(zhì)調(diào)控的研究進(jìn)展[J]. 張濤,張亞文. 中國(guó)稀土學(xué)報(bào). 2014(02)
[7]活性氧化鋁載體的研究進(jìn)展[J]. 唐國(guó)旗,張春富,孫長(zhǎng)山,嚴(yán)斌,楊國(guó)祥,戴偉,田保亮. 化工進(jìn)展. 2011(08)
[8]不同形貌納米薄水鋁石的水/溶劑熱合成及其催化應(yīng)用[J]. 李廣慈,柳云騏,劉迪,劉理華,劉晨光. 化工進(jìn)展. 2010(07)
[9]CO低溫氧化AU/AL2O3催化劑的失活及穩(wěn)定性[J]. 鄒旭華,齊世學(xué),索掌懷,安立敦,李峰. 催化學(xué)報(bào). 2006(02)
[10]金屬-載體強(qiáng)相互作用及其對(duì)多相催化反應(yīng)的影響[J]. 張敏,金振聲,張治軍,黨鴻辛. 河南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(04)
博士論文
[1]Au催化劑的制備及CO催化氧化性能研究[D]. 苗雨欣.大連理工大學(xué) 2016
碩士論文
[1]高比表面納米氮化硼的制備及其CO2吸附性能[D]. 邵丹.大連理工大學(xué) 2017
本文編號(hào):3332860
【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:65 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 氧化鋁的性質(zhì)及合成方法
1.1.1 γ-Al_2O_3 的晶體結(jié)構(gòu)
1.1.2 γ-Al_2O_3 的表面性質(zhì)
1.1.3 γ-Al_2O_3 的合成方法
1.1.4 γ-Al_2O_3 的改性
1.2 氮化硼的性質(zhì)
1.2.1 h-BN的晶體結(jié)構(gòu)
1.2.2 h-BN的理化性質(zhì)及應(yīng)用
1.2.3 h-BN的催化應(yīng)用
1.3 CO催化氧化
1.3.1 Au催化劑的制備方法
1.3.2 Au催化劑活性的影響因素
1.4 論文選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)總述
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.3 載體材料與催化劑的制備方法
2.3.1 載體氧化鋁材料的制備
2.3.2 載體氮化硼材料的制備
2.3.3 負(fù)載型納米金催化劑的制備
2.4 催化劑的表征方法
2.4.1 氮?dú)馕锢砦?N_2-Adsorption)
2.4.2 X射線粉末衍射分析(XRD)
2.4.3 電鏡分析(TEM)
2.4.4 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR,In situ DRIFTS)
2.4.5 化學(xué)吸附(Chemical adsorption)
2.4.6 紫外-可見(jiàn)吸收光譜(UV-Vis)
2.5 催化劑的性能評(píng)價(jià)
3 Au/Al_2O_3 催化劑的制備及CO催化氧化性能研究
3.1 引言
3.2 Au/Al_2O_3 催化劑的制備
3.3 Au/Al_2O_3 催化劑的CO氧化性能
3.3.1 載體焙燒溫度對(duì)CO催化氧化性能的影響
3.3.2 催化劑預(yù)處理?xiàng)l件對(duì)CO催化氧化性能的影響
3.4 本章小結(jié)
4 Au/M_x Al(X=Fe,Co,Ni,Cu,Zn)催化劑的制備及其CO催化氧化性能研究
4.1 引言
4.2 Au/M_x Al催化劑的制備
4.3 Au/M_x Al催化劑的CO催化氧化性能
4.3.1 不同過(guò)渡金屬對(duì)Au/M_xAl催化性能的影響
4.3.2 過(guò)渡金屬含量對(duì)Au/M_xAl催化性能的影響
4.3.3 過(guò)渡金屬引入方式和催化劑預(yù)處理方式對(duì)催化性能的影響
4.4 本章小結(jié)
5 Au/M-BN(M=Fe,Co,Ni,Cu)催化劑的制備及其CO催化氧化性能
5.1 引言
5.2 Au/M-BN催化劑的制備
5.3 Au/M-BN催化劑的CO催化氧化性能
5.3.1 載體制備方式對(duì)催化性能的影響
5.3.2 過(guò)渡金屬種類(lèi)對(duì)Au/M-BN催化性能的影響
5.3.3 過(guò)渡金屬引入量及預(yù)處理氣氛對(duì)催化性能的影響
5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]功能化介孔氧化鋁材料的制備及應(yīng)用進(jìn)展[J]. 董家鑫,王曉鐘,連海霞,呂偉偉,白亞?wèn)|,王政. 中國(guó)材料進(jìn)展. 2018(06)
[2]六方氮化硼在催化中應(yīng)用的研究進(jìn)展[J]. 楊宇桐. 石油化工. 2017(05)
[3]用于CO催化氧化的負(fù)載型納米金催化劑的研究進(jìn)展[J]. 姚欣蕾,周淑君,周涵,范同祥. 材料導(dǎo)報(bào). 2017(09)
[4]用于CO低溫氧化負(fù)載型納米金催化劑研究進(jìn)展[J]. 張靜靜,孫杰,李吉?jiǎng)?周添,陳立泉. 材料導(dǎo)報(bào). 2017(01)
[5]納米氧化鋁的制備及應(yīng)用進(jìn)展[J]. 蔣清民,智紅梅,楊梅,董德勝,陳金身. 金剛石與磨料磨具工程. 2014(03)
[6]金屬-氧化物界面中的金屬-載體強(qiáng)相互作用及其對(duì)貴金屬-氧化鈰負(fù)載型催化材料性質(zhì)調(diào)控的研究進(jìn)展[J]. 張濤,張亞文. 中國(guó)稀土學(xué)報(bào). 2014(02)
[7]活性氧化鋁載體的研究進(jìn)展[J]. 唐國(guó)旗,張春富,孫長(zhǎng)山,嚴(yán)斌,楊國(guó)祥,戴偉,田保亮. 化工進(jìn)展. 2011(08)
[8]不同形貌納米薄水鋁石的水/溶劑熱合成及其催化應(yīng)用[J]. 李廣慈,柳云騏,劉迪,劉理華,劉晨光. 化工進(jìn)展. 2010(07)
[9]CO低溫氧化AU/AL2O3催化劑的失活及穩(wěn)定性[J]. 鄒旭華,齊世學(xué),索掌懷,安立敦,李峰. 催化學(xué)報(bào). 2006(02)
[10]金屬-載體強(qiáng)相互作用及其對(duì)多相催化反應(yīng)的影響[J]. 張敏,金振聲,張治軍,黨鴻辛. 河南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2005(04)
博士論文
[1]Au催化劑的制備及CO催化氧化性能研究[D]. 苗雨欣.大連理工大學(xué) 2016
碩士論文
[1]高比表面納米氮化硼的制備及其CO2吸附性能[D]. 邵丹.大連理工大學(xué) 2017
本文編號(hào):3332860
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huanjinggongchenglunwen/3332860.html
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