高催化活性及穩(wěn)定性的Ni/Ce x Zr 1-x O 2 / MSU-H催化劑在CH 4 /CO 2 重整反應(yīng)中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2021-08-06 15:50
二氧化碳作為一種常見(jiàn)的溫室氣體,其排放量正在日益增長(zhǎng),而如何減少它的排放量,是世界人民關(guān)心的重要問(wèn)題。本文以P123作為表面活性劑,采用一步合成法合成了具有大比表面積、高熱穩(wěn)定性及水熱穩(wěn)定性的二維六方介孔結(jié)構(gòu)的MSU-H載體,然后通過(guò)溶膠-凝膠法合成了一系列介孔10 wt.%Ni/7.5 wt.%CexZr1-xO2/MSU-H催化劑,利用氮?dú)獾葴匚剑˙ET)、XRD、FT-IR、H2-TPR、O2-TPD、UV-Vis、HRTEM、和TG/DSC等表征方法進(jìn)行了相關(guān)的表征分析,考察了不同組分及不同Ce/Zr比例的催化劑、不同溫度及60小時(shí)長(zhǎng)時(shí)間反應(yīng)的重整反應(yīng)的催化活性。研究結(jié)果表明,在700℃、CH4:CO2=1:1、質(zhì)量空速為24 L·g-1·h-1的條件下進(jìn)行CH4/CO2重整反應(yīng)時(shí),Ni/Ce0.75Zr0...
【文章來(lái)源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:64 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
CH4/CO2重整反應(yīng)裝置圖:(1)Ar,(2)H2,(3)CO2,(4)CH4,(5)質(zhì)量流量計(jì),(6)三通閥,(7)控溫儀,(8)電源,(9)加熱爐,(10)熱電偶,(11)反應(yīng)器,(12)冰水浴,(13)皂膜流量計(jì),(14)六通閥,(15)102G氣相色譜,(16)FL9500工作站
第 3 章 結(jié)果和討論MSU-H (P)兩種載體來(lái)說(shuō),在800 ℃熱處理后該峰由于羥基的脫去而幾乎消失。載體MSU-H 和 MSU-H (P)的小角X-射線衍射圖(圖3-1 C里面)表明在2 θ =0.70° 和0.80°的衍射峰歸因于(100)晶面的衍射峰,并且d間距值分別為12.6 nm和11.0 nm (n = 2dsin )。然而,載體MSU-H在2 θ = 1.3°和1.6°處的(110)和(200)晶面呈現(xiàn)出較弱的衍射峰,表明二維六方介孔結(jié)構(gòu)(p6mm symmetry)在MSU-H骨架結(jié)構(gòu)中形成了。值得注意的是,經(jīng)過(guò)100 ℃水熱晶化處理20小時(shí)后,在2 θ =0.8°處的衍射峰的強(qiáng)度減弱了,在2 θ = 1.3°和1.6°處的衍射峰消失了。這表明,MSU-H (P)載體中的介孔結(jié)構(gòu)被部分損壞了[74],所以,MSU-H載體介孔結(jié)構(gòu)的有序程度比MSU-H (P)好。
36辨率透射電鏡,能譜分析(F,J),選擇區(qū)域電子衍射(E):新鮮的(A反應(yīng)后的(G-I)Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H 催化劑. HRTEM images, EDX analysis (F, J) and SAED (E) of fresh (A-F) and used (Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H catalyst.
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Carbon dioxide reforming of methane over mesoporous nickel aluminate/γ-alumina composites[J]. Li Zhang,Xueguang Wang,Xingfu Shang,Mingwu Tan,Weizhong Ding,Xionggang Lu. Journal of Energy Chemistry. 2017(01)
[2]甲烷自熱重整制氫熱力學(xué)分析[J]. 王勝,王樹(shù)東,袁中山,倪長(zhǎng)軍. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(02)
本文編號(hào):3326055
【文章來(lái)源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:64 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
CH4/CO2重整反應(yīng)裝置圖:(1)Ar,(2)H2,(3)CO2,(4)CH4,(5)質(zhì)量流量計(jì),(6)三通閥,(7)控溫儀,(8)電源,(9)加熱爐,(10)熱電偶,(11)反應(yīng)器,(12)冰水浴,(13)皂膜流量計(jì),(14)六通閥,(15)102G氣相色譜,(16)FL9500工作站
第 3 章 結(jié)果和討論MSU-H (P)兩種載體來(lái)說(shuō),在800 ℃熱處理后該峰由于羥基的脫去而幾乎消失。載體MSU-H 和 MSU-H (P)的小角X-射線衍射圖(圖3-1 C里面)表明在2 θ =0.70° 和0.80°的衍射峰歸因于(100)晶面的衍射峰,并且d間距值分別為12.6 nm和11.0 nm (n = 2dsin )。然而,載體MSU-H在2 θ = 1.3°和1.6°處的(110)和(200)晶面呈現(xiàn)出較弱的衍射峰,表明二維六方介孔結(jié)構(gòu)(p6mm symmetry)在MSU-H骨架結(jié)構(gòu)中形成了。值得注意的是,經(jīng)過(guò)100 ℃水熱晶化處理20小時(shí)后,在2 θ =0.8°處的衍射峰的強(qiáng)度減弱了,在2 θ = 1.3°和1.6°處的衍射峰消失了。這表明,MSU-H (P)載體中的介孔結(jié)構(gòu)被部分損壞了[74],所以,MSU-H載體介孔結(jié)構(gòu)的有序程度比MSU-H (P)好。
36辨率透射電鏡,能譜分析(F,J),選擇區(qū)域電子衍射(E):新鮮的(A反應(yīng)后的(G-I)Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H 催化劑. HRTEM images, EDX analysis (F, J) and SAED (E) of fresh (A-F) and used (Ni/Ce0.75Zr0.25O2/MSU-H catalyst.
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Carbon dioxide reforming of methane over mesoporous nickel aluminate/γ-alumina composites[J]. Li Zhang,Xueguang Wang,Xingfu Shang,Mingwu Tan,Weizhong Ding,Xionggang Lu. Journal of Energy Chemistry. 2017(01)
[2]甲烷自熱重整制氫熱力學(xué)分析[J]. 王勝,王樹(shù)東,袁中山,倪長(zhǎng)軍. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(02)
本文編號(hào):3326055
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