華南與華北區(qū)域背景大氣氧化能力與自由基化學(xué):基于觀測的模擬研究
發(fā)布時間:2021-07-07 21:45
大氣的氧化能力決定了大氣中一次污染物的去除與二次污染物的生成,大氣自由基化學(xué)則是大氣氧化能力的核心,了解背景大氣氧化能力與自由基化學(xué)是理解區(qū)域大氣二次污染和全球氣候變化等重大環(huán)境問題的理論基礎(chǔ)。我國東部經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,人口高度集中,尤其是京津冀、長三角和珠三角地區(qū),污染物排放強(qiáng)度高,大氣氧化能力強(qiáng),光化學(xué)煙霧污染事件頻發(fā)。為了解華南、華北區(qū)域背景大氣氧化能力,本研究在華南鶴咀與華北黃河入海口兩個大氣背景站進(jìn)行了強(qiáng)化觀測實(shí)驗(yàn),對主要?dú)怏w污染物(O3、CO、NOx、HONO、SO2、PAN、VOCs和OVOCs等),溫、濕度,風(fēng)速風(fēng)向等氣象參數(shù)進(jìn)行觀測,并利用多種分析方法如大氣光化學(xué)箱模型、氣流軌跡分析、聚類分析和潛在源區(qū)分析等對觀測數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,研究了華南、華北區(qū)域背景大氣的復(fù)合污染現(xiàn)狀、時空變化特征、大氣氧化能力及自由基化學(xué)特征。華南區(qū)域背景大氣的污染特征總體表現(xiàn)為O3、CO、NOx等主要污染物濃度相比國外其它背景站點(diǎn)較高,尤其是二次污染物O3和PAN。夏季末受臺風(fēng)等極端天氣影響時會出現(xiàn)極高的O3和PAN濃度(160 ppbv和4513 pptv);秋季污染物連續(xù)多日持續(xù)累積,并且持續(xù)時...
【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:87 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-2自由基化學(xué)與其它大氣環(huán)境問題??在排放強(qiáng)度高和氧化性強(qiáng)的城市地區(qū),易形成高濃度一次污染物和高濃度二??的區(qū)合
??^?(POM,?PAH,?Hgui),?etc.)??圖1-2自由基化學(xué)與其它大氣環(huán)境問題??在排放強(qiáng)度高和氧化性強(qiáng)的城市地區(qū),易形成高濃度一次污染物和高濃度二??次污染物共同作用的區(qū)域大氣復(fù)合污染。一次污染物如NOx、S0X以及VOC等??通過自由基循環(huán)被氧化成二次有機(jī)氣溶膠(SOA,如圖1-3所示),由于SOA粒??徑小比表面積大,又會進(jìn)一步促使氣體污染物向顆粒物的快速轉(zhuǎn)化[]8]。細(xì)顆粒物??是霧霾形成的首要污染物,霧霾污染不僅使能見度降低,更對動、植物造成嚴(yán)重??危害。尤其是PM2.5顆粒,會破壞人體呼吸系統(tǒng)[19]、心血管系統(tǒng)[2()],誘發(fā)糖尿病??[21]、腦血管疾�。郏玻玻菀约捌渌庖呦嚓P(guān)疾病[23],并引起認(rèn)知功能、嗅覺功能障礙??以及神經(jīng)炎癥和凋亡[24,25]。??peroxides?〇3?ovoc??H〇S^iihV^ ̄^?SUA??^?\()?1I&?.?/?luj)?^?NO?-v??\()彳??^?1"V?n〇xJ??4^oc??〇3?HONO?hn〇3?0
基形成及其氧化性。主要包括對于全球水平的OH自由基的估算,氣候變化問題;??在區(qū)域尺度的估算,臭氧生成問題;在局地尺度的直接測量和模式模擬,測試現(xiàn)??有的對流層大氣化學(xué)機(jī)制等方面。局地尺度模式模擬中研宄較多的地區(qū)如圖1-4??所示,主要有墨西哥[14,34,35]、洛杉磯[36—39]、加利福尼亞[4()]、休斯頓[41]、納什威爾??[4247]、伯明翰[48_5()]、東京[51]、津京冀[52—59]地區(qū)以及長三角[6]和珠三角[8’17’6<)’61]。??研究內(nèi)容主要是自由基觀測和模式數(shù)據(jù)的比較,自由基對不同污染物的敏感性等,??如人為源?VOCs(AVOCs)、丙酮(acetone)、甲醇(methanol)以及乙醛(acetaldehyde)??等對AOC和R〇x收支平衡的影響。??由于自由基壽命極其短暫,觀測并非易事,對OH自由基的測量最早從20??世紀(jì)70年代開始有報導(dǎo)[6245]。1974年第一次OH自由基觀測峰值達(dá)1.5xl〇8??molecules?cnT3,夜間值為?5xl06?molecules.?cm_3[9,12,66,67]。之后,對?OH?自由基的??觀測開始迅速發(fā)展起來。OH自由基的主要測量技術(shù)有激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)(LIF,??Laser?Induced?Fluorescence)、長光路吸收技術(shù)(LPA,?Long-Path?Absorption)、化學(xué)??法(14CO氧化法、輔助離子法、自旋捕集法)等,這些方法各有優(yōu)劣。90年代以??后
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Fast increasing of surface ozone concentrations in Pearl River Delta characterized by a regional air quality monitoring network during 2006–2011[J]. Jinfeng Li,Keding Lu,Wei Lv,Jun Li,Liuju Zhong,Yubo Ou,Duohong Chen,Xin Huang,Yuanhang Zhang. Journal of Environmental Sciences. 2014(01)
[2]The Ozone Component of Global Change:Potential Effects on Agricultural and Horticultural Plant Yield,Product Quality and Interactions with Invasive Species[J]. Fitzgerald Booker,Russell Muntifering,Margaret McGrath,Kent Burkey,Dennis Decoteau,Edwin Fiscus,William Manning,Sagar Krupa,Arthur Chappelka,David Grantz. Journal of Integrative Plant Biology. 2009(04)
[3]高效液相色譜法測定水楊酸及其羥基化產(chǎn)物[J]. 任信榮,邵可聲,唐孝炎. 色譜. 2001(02)
[4]OH自由基絕對標(biāo)定系統(tǒng)的建立和研究[J]. 任信榮,Matthias Otting,邵可聲,唐孝炎. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2000(06)
[5]氣相OH標(biāo)準(zhǔn)發(fā)生源的建立和研究[J]. 任信榮,唐明宇,邵可聲,王會祥,唐孝炎. 北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2000(06)
[6]激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)測量大氣OH自由基的研究進(jìn)展[J]. 任信榮,Matthias Otting,田洪海. 上海環(huán)境科學(xué). 1999(12)
[7]氣體擴(kuò)張激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)測量氫氧自由基[J]. 任信榮,MatthiasOtting,邵可聲,唐孝炎. 現(xiàn)代科學(xué)儀器. 1999(06)
[8]大氣環(huán)境中OH自由基測定[J]. 潘循皙,陳士明,侯惠奇. 上海環(huán)境科學(xué). 1999(02)
[9]中國城市光化學(xué)煙霧污染研究[J]. 張遠(yuǎn)航,邵可聲,唐孝炎,李金龍. 北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 1998(Z1)
[10]Photochemical pollution in Lanzhou, China - A case study[J]. Tang Xiaoyan , Li Jinglong, Dong ZhenXing, Wang Yuying,Wang Wenxing , Qi Liwen, Liu Xiling, Zhang Yutian, Zhang Xuejin,Tian Bingshen, Jin Suwen , Yang Lingqing and Zhang Yixin Department of Technical Physics,Peking University, Beijing, China. Chinese Reaearch Academy of Eavironmental Sciences, Beijing,China. Gansu Provincial Environmental Research Institute, Lanshou, China. Lanshou Petrochemical Engineering Institute, Lanshou, China.. Journal of Environmental Sciences. 1989(01)
博士論文
[1]山東典型地區(qū)大氣PM2.5化學(xué)組成、來源及二次生成研究[D]. 姚蘭.山東大學(xué) 2016
[2]華南典型地區(qū)大氣反應(yīng)性氮氧化物的污染特征、來源及大氣轉(zhuǎn)化過程的研究[D]. 徐政.山東大學(xué) 2015
[3]中國地區(qū)低對流層高層大氣化學(xué)與長距離輸送特征研究[D]. 薛麗坤.山東大學(xué) 2011
[4]珠江三角洲郊區(qū)氣態(tài)亞硝酸(HONO)的觀測及其來源和影響分析[D]. 蘇杭.北京大學(xué) 2008
本文編號:3270426
【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:87 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-2自由基化學(xué)與其它大氣環(huán)境問題??在排放強(qiáng)度高和氧化性強(qiáng)的城市地區(qū),易形成高濃度一次污染物和高濃度二??的區(qū)合
??^?(POM,?PAH,?Hgui),?etc.)??圖1-2自由基化學(xué)與其它大氣環(huán)境問題??在排放強(qiáng)度高和氧化性強(qiáng)的城市地區(qū),易形成高濃度一次污染物和高濃度二??次污染物共同作用的區(qū)域大氣復(fù)合污染。一次污染物如NOx、S0X以及VOC等??通過自由基循環(huán)被氧化成二次有機(jī)氣溶膠(SOA,如圖1-3所示),由于SOA粒??徑小比表面積大,又會進(jìn)一步促使氣體污染物向顆粒物的快速轉(zhuǎn)化[]8]。細(xì)顆粒物??是霧霾形成的首要污染物,霧霾污染不僅使能見度降低,更對動、植物造成嚴(yán)重??危害。尤其是PM2.5顆粒,會破壞人體呼吸系統(tǒng)[19]、心血管系統(tǒng)[2()],誘發(fā)糖尿病??[21]、腦血管疾�。郏玻玻菀约捌渌庖呦嚓P(guān)疾病[23],并引起認(rèn)知功能、嗅覺功能障礙??以及神經(jīng)炎癥和凋亡[24,25]。??peroxides?〇3?ovoc??H〇S^iihV^ ̄^?SUA??^?\()?1I&?.?/?luj)?^?NO?-v??\()彳??^?1"V?n〇xJ??4^oc??〇3?HONO?hn〇3?0
基形成及其氧化性。主要包括對于全球水平的OH自由基的估算,氣候變化問題;??在區(qū)域尺度的估算,臭氧生成問題;在局地尺度的直接測量和模式模擬,測試現(xiàn)??有的對流層大氣化學(xué)機(jī)制等方面。局地尺度模式模擬中研宄較多的地區(qū)如圖1-4??所示,主要有墨西哥[14,34,35]、洛杉磯[36—39]、加利福尼亞[4()]、休斯頓[41]、納什威爾??[4247]、伯明翰[48_5()]、東京[51]、津京冀[52—59]地區(qū)以及長三角[6]和珠三角[8’17’6<)’61]。??研究內(nèi)容主要是自由基觀測和模式數(shù)據(jù)的比較,自由基對不同污染物的敏感性等,??如人為源?VOCs(AVOCs)、丙酮(acetone)、甲醇(methanol)以及乙醛(acetaldehyde)??等對AOC和R〇x收支平衡的影響。??由于自由基壽命極其短暫,觀測并非易事,對OH自由基的測量最早從20??世紀(jì)70年代開始有報導(dǎo)[6245]。1974年第一次OH自由基觀測峰值達(dá)1.5xl〇8??molecules?cnT3,夜間值為?5xl06?molecules.?cm_3[9,12,66,67]。之后,對?OH?自由基的??觀測開始迅速發(fā)展起來。OH自由基的主要測量技術(shù)有激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)(LIF,??Laser?Induced?Fluorescence)、長光路吸收技術(shù)(LPA,?Long-Path?Absorption)、化學(xué)??法(14CO氧化法、輔助離子法、自旋捕集法)等,這些方法各有優(yōu)劣。90年代以??后
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Fast increasing of surface ozone concentrations in Pearl River Delta characterized by a regional air quality monitoring network during 2006–2011[J]. Jinfeng Li,Keding Lu,Wei Lv,Jun Li,Liuju Zhong,Yubo Ou,Duohong Chen,Xin Huang,Yuanhang Zhang. Journal of Environmental Sciences. 2014(01)
[2]The Ozone Component of Global Change:Potential Effects on Agricultural and Horticultural Plant Yield,Product Quality and Interactions with Invasive Species[J]. Fitzgerald Booker,Russell Muntifering,Margaret McGrath,Kent Burkey,Dennis Decoteau,Edwin Fiscus,William Manning,Sagar Krupa,Arthur Chappelka,David Grantz. Journal of Integrative Plant Biology. 2009(04)
[3]高效液相色譜法測定水楊酸及其羥基化產(chǎn)物[J]. 任信榮,邵可聲,唐孝炎. 色譜. 2001(02)
[4]OH自由基絕對標(biāo)定系統(tǒng)的建立和研究[J]. 任信榮,Matthias Otting,邵可聲,唐孝炎. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報. 2000(06)
[5]氣相OH標(biāo)準(zhǔn)發(fā)生源的建立和研究[J]. 任信榮,唐明宇,邵可聲,王會祥,唐孝炎. 北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2000(06)
[6]激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)測量大氣OH自由基的研究進(jìn)展[J]. 任信榮,Matthias Otting,田洪海. 上海環(huán)境科學(xué). 1999(12)
[7]氣體擴(kuò)張激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)測量氫氧自由基[J]. 任信榮,MatthiasOtting,邵可聲,唐孝炎. 現(xiàn)代科學(xué)儀器. 1999(06)
[8]大氣環(huán)境中OH自由基測定[J]. 潘循皙,陳士明,侯惠奇. 上海環(huán)境科學(xué). 1999(02)
[9]中國城市光化學(xué)煙霧污染研究[J]. 張遠(yuǎn)航,邵可聲,唐孝炎,李金龍. 北京大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 1998(Z1)
[10]Photochemical pollution in Lanzhou, China - A case study[J]. Tang Xiaoyan , Li Jinglong, Dong ZhenXing, Wang Yuying,Wang Wenxing , Qi Liwen, Liu Xiling, Zhang Yutian, Zhang Xuejin,Tian Bingshen, Jin Suwen , Yang Lingqing and Zhang Yixin Department of Technical Physics,Peking University, Beijing, China. Chinese Reaearch Academy of Eavironmental Sciences, Beijing,China. Gansu Provincial Environmental Research Institute, Lanshou, China. Lanshou Petrochemical Engineering Institute, Lanshou, China.. Journal of Environmental Sciences. 1989(01)
博士論文
[1]山東典型地區(qū)大氣PM2.5化學(xué)組成、來源及二次生成研究[D]. 姚蘭.山東大學(xué) 2016
[2]華南典型地區(qū)大氣反應(yīng)性氮氧化物的污染特征、來源及大氣轉(zhuǎn)化過程的研究[D]. 徐政.山東大學(xué) 2015
[3]中國地區(qū)低對流層高層大氣化學(xué)與長距離輸送特征研究[D]. 薛麗坤.山東大學(xué) 2011
[4]珠江三角洲郊區(qū)氣態(tài)亞硝酸(HONO)的觀測及其來源和影響分析[D]. 蘇杭.北京大學(xué) 2008
本文編號:3270426
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