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華南與華北區(qū)域背景大氣氧化能力與自由基化學(xué):基于觀測(cè)的模擬研究

發(fā)布時(shí)間:2021-07-07 21:45
  大氣的氧化能力決定了大氣中一次污染物的去除與二次污染物的生成,大氣自由基化學(xué)則是大氣氧化能力的核心,了解背景大氣氧化能力與自由基化學(xué)是理解區(qū)域大氣二次污染和全球氣候變化等重大環(huán)境問題的理論基礎(chǔ)。我國(guó)東部經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展,人口高度集中,尤其是京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角地區(qū),污染物排放強(qiáng)度高,大氣氧化能力強(qiáng),光化學(xué)煙霧污染事件頻發(fā)。為了解華南、華北區(qū)域背景大氣氧化能力,本研究在華南鶴咀與華北黃河入?趦蓚(gè)大氣背景站進(jìn)行了強(qiáng)化觀測(cè)實(shí)驗(yàn),對(duì)主要?dú)怏w污染物(O3、CO、NOx、HONO、SO2、PAN、VOCs和OVOCs等),溫、濕度,風(fēng)速風(fēng)向等氣象參數(shù)進(jìn)行觀測(cè),并利用多種分析方法如大氣光化學(xué)箱模型、氣流軌跡分析、聚類分析和潛在源區(qū)分析等對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,研究了華南、華北區(qū)域背景大氣的復(fù)合污染現(xiàn)狀、時(shí)空變化特征、大氣氧化能力及自由基化學(xué)特征。華南區(qū)域背景大氣的污染特征總體表現(xiàn)為O3、CO、NOx等主要污染物濃度相比國(guó)外其它背景站點(diǎn)較高,尤其是二次污染物O3和PAN。夏季末受臺(tái)風(fēng)等極端天氣影響時(shí)會(huì)出現(xiàn)極高的O3和PAN濃度(160 ppbv和4513 pptv);秋季污染物連續(xù)多日持續(xù)累積,并且持續(xù)時(shí)... 

【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

華南與華北區(qū)域背景大氣氧化能力與自由基化學(xué):基于觀測(cè)的模擬研究


圖1-2自由基化學(xué)與其它大氣環(huán)境問題??在排放強(qiáng)度高和氧化性強(qiáng)的城市地區(qū),易形成高濃度一次污染物和高濃度二??的區(qū)合

嗅覺功能,神經(jīng)炎,自由基化學(xué),氣體污染物


??^?(POM,?PAH,?Hgui),?etc.)??圖1-2自由基化學(xué)與其它大氣環(huán)境問題??在排放強(qiáng)度高和氧化性強(qiáng)的城市地區(qū),易形成高濃度一次污染物和高濃度二??次污染物共同作用的區(qū)域大氣復(fù)合污染。一次污染物如NOx、S0X以及VOC等??通過自由基循環(huán)被氧化成二次有機(jī)氣溶膠(SOA,如圖1-3所示),由于SOA粒??徑小比表面積大,又會(huì)進(jìn)一步促使氣體污染物向顆粒物的快速轉(zhuǎn)化[]8]。細(xì)顆粒物??是霧霾形成的首要污染物,霧霾污染不僅使能見度降低,更對(duì)動(dòng)、植物造成嚴(yán)重??危害。尤其是PM2.5顆粒,會(huì)破壞人體呼吸系統(tǒng)[19]、心血管系統(tǒng)[2()],誘發(fā)糖尿病??[21]、腦血管疾。郏玻玻菀约捌渌庖呦嚓P(guān)疾。郏玻常,并引起認(rèn)知功能、嗅覺功能障礙??以及神經(jīng)炎癥和凋亡[24,25]。??peroxides?〇3?ovoc??H〇S^iihV^ ̄^?SUA??^?\()?1I&?.?/?luj)?^?NO?-v??\()彳??^?1"V?n〇xJ??4^oc??〇3?HONO?hn〇3?0

自由基,自由基化學(xué),國(guó)際


基形成及其氧化性。主要包括對(duì)于全球水平的OH自由基的估算,氣候變化問題;??在區(qū)域尺度的估算,臭氧生成問題;在局地尺度的直接測(cè)量和模式模擬,測(cè)試現(xiàn)??有的對(duì)流層大氣化學(xué)機(jī)制等方面。局地尺度模式模擬中研宄較多的地區(qū)如圖1-4??所示,主要有墨西哥[14,34,35]、洛杉磯[36—39]、加利福尼亞[4()]、休斯頓[41]、納什威爾??[4247]、伯明翰[48_5()]、東京[51]、津京冀[52—59]地區(qū)以及長(zhǎng)三角[6]和珠三角[8’17’6<)’61]。??研究?jī)?nèi)容主要是自由基觀測(cè)和模式數(shù)據(jù)的比較,自由基對(duì)不同污染物的敏感性等,??如人為源?VOCs(AVOCs)、丙酮(acetone)、甲醇(methanol)以及乙醛(acetaldehyde)??等對(duì)AOC和R〇x收支平衡的影響。??由于自由基壽命極其短暫,觀測(cè)并非易事,對(duì)OH自由基的測(cè)量最早從20??世紀(jì)70年代開始有報(bào)導(dǎo)[6245]。1974年第一次OH自由基觀測(cè)峰值達(dá)1.5xl〇8??molecules?cnT3,夜間值為?5xl06?molecules.?cm_3[9,12,66,67]。之后,對(duì)?OH?自由基的??觀測(cè)開始迅速發(fā)展起來。OH自由基的主要測(cè)量技術(shù)有激光誘導(dǎo)熒光技術(shù)(LIF,??Laser?Induced?Fluorescence)、長(zhǎng)光路吸收技術(shù)(LPA,?Long-Path?Absorption)、化學(xué)??法(14CO氧化法、輔助離子法、自旋捕集法)等,這些方法各有優(yōu)劣。90年代以??后

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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博士論文
[1]山東典型地區(qū)大氣PM2.5化學(xué)組成、來源及二次生成研究[D]. 姚蘭.山東大學(xué) 2016
[2]華南典型地區(qū)大氣反應(yīng)性氮氧化物的污染特征、來源及大氣轉(zhuǎn)化過程的研究[D]. 徐政.山東大學(xué) 2015
[3]中國(guó)地區(qū)低對(duì)流層高層大氣化學(xué)與長(zhǎng)距離輸送特征研究[D]. 薛麗坤.山東大學(xué) 2011
[4]珠江三角洲郊區(qū)氣態(tài)亞硝酸(HONO)的觀測(cè)及其來源和影響分析[D]. 蘇杭.北京大學(xué) 2008



本文編號(hào):3270426

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