鐵系MOFs微織構(gòu)與脫硝性能關(guān)系的建立及應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間：2021-06-15 11:52
氮氧化物（NOx）不但會(huì)對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染,更對(duì)人們的身體健康造成嚴(yán)重的危害,目前主流的NOx減排技術(shù)是選擇性催化還原（SCR）。催化劑作為SCR技術(shù)的核心一直受到國(guó)內(nèi)外研究者的關(guān)注。眾多文獻(xiàn)表明:催化劑活性中心同還原劑之間距離（微織構(gòu)）對(duì)于高效NOx催化具有決定作用,但是其作用機(jī)理尚未有系統(tǒng)報(bào)道。金屬有機(jī)骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）脫硝催化劑中,金屬活性中心同碳還原劑之間距離受到MOFs合成組分的影響,具有較強(qiáng)的可調(diào)控性�；诖�,本課題選擇MOFs材料用于微織構(gòu)影響脫硝活性的研究。通過(guò)對(duì)脫硝活性、催化壽命、脫附活化能的比較,篩選出具有最佳脫硝性能的MOFs微織構(gòu);通過(guò)對(duì)MOFs的組成、相態(tài)轉(zhuǎn)化、納米微觀形貌、原子層面形貌進(jìn)行對(duì)比,探討微織構(gòu)對(duì)脫硝性能的控制機(jī)制;最后通過(guò)建立MOFs微織構(gòu)與脫硝活性的關(guān)系曲線,探究該關(guān)系曲線對(duì)重金屬固體廢物資源化的調(diào)控指導(dǎo)。本論文的主要研究結(jié)論如下:（1）不同MOFs具有不同的脫硝能力。將MIL-53、MIL-100、MIL-126三種MOFs用于脫硝活性實(shí)驗(yàn)的比較,發(fā)現(xiàn)MIL-100起活溫...
【文章來(lái)源】：上海大學(xué)上海市 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】：98 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
NOx-SCR設(shè)備圖
碩士學(xué)位論文金屬組分為氣體吸附提供場(chǎng)所。MOFs 一般用水熱法（溶劑熱）合位點(diǎn)在制備過(guò)程中會(huì)吸附小分子的客體溶劑，利用后續(xù)處理如氮燒化能去除這些客體溶劑將活性位點(diǎn)暴露出來(lái)。圖 2 是 Cu-MOF 的位示意圖[61]，通過(guò)去除金屬上的水分子能將銅位點(diǎn)暴露出來(lái)用于吸附但是不同的活化溫度會(huì)產(chǎn)生不同的催化效果。Chunyan Li 等人將 C80、210、230、250°C 下進(jìn)行活化處理，發(fā)現(xiàn) 230°C 下預(yù)處理的催化出最大的工作溫度窗口，從 220 至 280°C 轉(zhuǎn)化率接近 100%[62]。Yo成 MIL-100 從 100-200°C 熱活化，經(jīng)過(guò) 200°C 活化的催化劑現(xiàn)出非性能，在 200-320°C 的溫度范圍內(nèi)，NOx還原率超過(guò) 80%[63]。原因在化溫度有利于更多不飽和位點(diǎn)的產(chǎn)生和金屬價(jià)態(tài)的轉(zhuǎn)變，促進(jìn) NO 的
2.3 NO 催化反應(yīng)2.3.1 催化裝置圖2-1 催化設(shè)備流程圖Figure 2-1 Experiment setup for NO reductionNO 污染氣體催化設(shè)備流程如圖 2-1 所示。在催化反應(yīng)之前在反應(yīng)管（內(nèi)徑=4 mm）中填充一定量的催化劑顆粒，填料高度為 1 cm，調(diào)整 NO 流速使反應(yīng)空速（GHSV）達(dá) 14400h-1(= 30.0×60/(m/ρ))，使用 Ar 沖洗整個(gè)系統(tǒng) 30 min。NO進(jìn)氣濃度和流速分別為 990ppm 及 30.0mL/min。通過(guò)反應(yīng)管的 NO 與 Ar 稀釋至51.2 ppm 進(jìn)行監(jiān)測(cè)。反應(yīng)后 NO 的濃度通過(guò)化學(xué)發(fā)光法 NO-NO2-NOx分析儀進(jìn)行檢測(cè)。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]大氣中氮氧化物的危害及治理[J]. 王禹蘇,張蕾,陳吉浩,文欣. 科技創(chuàng)新與應(yīng)用. 2019(07)
[2]電化學(xué)合成Cu3（BTC）2-MOF及用于NH3選擇性催化還原NO[J]. 劉震震,石勇,李春艷,肇啟東,李新勇. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[3]燃煤鍋爐煙氣量及NOX排放量計(jì)算方法的探討[J]. 孟志浩,俞保云. 環(huán)境污染與防治. 2009(11)
碩士論文
[1]電鍍污泥衍生的過(guò)渡金屬負(fù)載石墨烯類特征結(jié)構(gòu)對(duì)NO的選擇性催化還原行為及作用機(jī)制[D]. 張婧怡.上海大學(xué) 2015
[2]MOFs的制備及其低溫NH3-SCR脫硝性能研究[D]. 張浩.大連理工大學(xué) 2014
[3]利用電鍍污泥選擇性催化還原NO污染氣體的研究[D]. 蘇慧敏.上海大學(xué) 2013
本文編號(hào)：3231004
【文章來(lái)源】：上海大學(xué)上海市 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】：98 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【部分圖文】：
NOx-SCR設(shè)備圖
碩士學(xué)位論文金屬組分為氣體吸附提供場(chǎng)所。MOFs 一般用水熱法（溶劑熱）合位點(diǎn)在制備過(guò)程中會(huì)吸附小分子的客體溶劑，利用后續(xù)處理如氮燒化能去除這些客體溶劑將活性位點(diǎn)暴露出來(lái)。圖 2 是 Cu-MOF 的位示意圖[61]，通過(guò)去除金屬上的水分子能將銅位點(diǎn)暴露出來(lái)用于吸附但是不同的活化溫度會(huì)產(chǎn)生不同的催化效果。Chunyan Li 等人將 C80、210、230、250°C 下進(jìn)行活化處理，發(fā)現(xiàn) 230°C 下預(yù)處理的催化出最大的工作溫度窗口，從 220 至 280°C 轉(zhuǎn)化率接近 100%[62]。Yo成 MIL-100 從 100-200°C 熱活化，經(jīng)過(guò) 200°C 活化的催化劑現(xiàn)出非性能，在 200-320°C 的溫度范圍內(nèi)，NOx還原率超過(guò) 80%[63]。原因在化溫度有利于更多不飽和位點(diǎn)的產(chǎn)生和金屬價(jià)態(tài)的轉(zhuǎn)變，促進(jìn) NO 的
2.3 NO 催化反應(yīng)2.3.1 催化裝置圖2-1 催化設(shè)備流程圖Figure 2-1 Experiment setup for NO reductionNO 污染氣體催化設(shè)備流程如圖 2-1 所示。在催化反應(yīng)之前在反應(yīng)管（內(nèi)徑=4 mm）中填充一定量的催化劑顆粒，填料高度為 1 cm，調(diào)整 NO 流速使反應(yīng)空速（GHSV）達(dá) 14400h-1(= 30.0×60/(m/ρ))，使用 Ar 沖洗整個(gè)系統(tǒng) 30 min。NO進(jìn)氣濃度和流速分別為 990ppm 及 30.0mL/min。通過(guò)反應(yīng)管的 NO 與 Ar 稀釋至51.2 ppm 進(jìn)行監(jiān)測(cè)。反應(yīng)后 NO 的濃度通過(guò)化學(xué)發(fā)光法 NO-NO2-NOx分析儀進(jìn)行檢測(cè)。
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]大氣中氮氧化物的危害及治理[J]. 王禹蘇,張蕾,陳吉浩,文欣. 科技創(chuàng)新與應(yīng)用. 2019(07)
[2]電化學(xué)合成Cu3（BTC）2-MOF及用于NH3選擇性催化還原NO[J]. 劉震震,石勇,李春艷,肇啟東,李新勇. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(12)
[3]燃煤鍋爐煙氣量及NOX排放量計(jì)算方法的探討[J]. 孟志浩,俞保云. 環(huán)境污染與防治. 2009(11)
碩士論文
[1]電鍍污泥衍生的過(guò)渡金屬負(fù)載石墨烯類特征結(jié)構(gòu)對(duì)NO的選擇性催化還原行為及作用機(jī)制[D]. 張婧怡.上海大學(xué) 2015
[2]MOFs的制備及其低溫NH3-SCR脫硝性能研究[D]. 張浩.大連理工大學(xué) 2014
[3]利用電鍍污泥選擇性催化還原NO污染氣體的研究[D]. 蘇慧敏.上海大學(xué) 2013
本文編號(hào)：3231004
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