過渡金屬離子存在下零價鋅還原水中亞硝基二甲胺的研究
發(fā)布時間:2021-06-11 08:37
金屬離子和有機(jī)污染物常共同出現(xiàn)在水體中,成為一種復(fù)合污染。亞硝基二甲胺(NDMA)是新興含氮消毒副產(chǎn)物中最具代表性的亞硝胺類污染物,其潛在三致毒性遠(yuǎn)高于三鹵甲烷等其他消毒副產(chǎn)物。常規(guī)水處理工藝不能有效去除NDMA,強(qiáng)化處理技術(shù)中紫外光降解NDMA效果最好,不過能耗大,費(fèi)用昂貴不適合實(shí)際運(yùn)用。零價鋅還原技術(shù)由于其原料廣泛、操作簡便和對多種類污染物皆有較好效果引起了廣泛關(guān)注。零價金屬對復(fù)合污染水體修復(fù)過程中,金屬離子的存在會影響金屬還原有機(jī)污染物的速率與產(chǎn)物構(gòu)成。在金屬元素中過渡金屬離子具有未充滿的d軌道而具有催化作用,從而引起本課題的關(guān)注。本文對過渡金屬離子存在下零價鋅還原水中NDMA展開研究,考察過渡金屬離子初始投加濃度、pH值、溶解氧濃度、轉(zhuǎn)速對反應(yīng)的影響,分析其降解有機(jī)產(chǎn)物,反應(yīng)后樣品粉末的形貌和結(jié)合狀態(tài),并結(jié)合還原過程中不同體系電化學(xué)參數(shù)的差異推斷出反應(yīng)機(jī)理,從而為實(shí)際運(yùn)用提供數(shù)據(jù)支持。對過渡金屬離子存在下零價鋅還原NDMA的影響因素考察表明,過渡金屬離子可以有效促進(jìn)零價鋅還原水中NDMA。鋅粉投量為10g·L-1,過渡金屬離子投加濃度為1 mmol·L
【文章來源】:浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
NDMA的分子結(jié)構(gòu)
圖 2-4 電化學(xué)測試實(shí)驗(yàn)裝置示意圖)線性掃描伏安法線性掃描伏安法(Linear Sweep Voltammetry)是在電極上施加一個線性變化壓,即電極電位是隨外加電壓線性變化記錄工作電極上的電解電流的方法。的電流隨電極電位變化的曲線稱為線性掃描伏安圖。掃描速率為 0.005 v/s,電極范圍-1 V-1 V。)Tafel 極化曲線分析電化學(xué)中將電流通過電極時電極電位偏離其平衡值的現(xiàn)象稱為電極的極化。將電流密度下的電極電位 E 與其平衡電位 Eeq之差稱為過電位(η=E-Eeq)。對自腐蝕狀態(tài)的金屬電極,外電路上的電流與電極電位的關(guān)系,可以用巴特勒一摩方程來表示: cc o r rac o r rEEEEcc o r riiiee (2.1)在高過電位時,極化電流密度的對數(shù)與過電位呈直線關(guān)系,上式簡化為:
圖 4-2 樣品粉末的 SEM 圖圖 4-2(g)和(h)分別是 Zn/Ni2+作用體系還原 NDMA 過程中反應(yīng) 1 h 和 48 h 后的掃描電鏡圖片。反應(yīng) 48 h 時,顆粒形貌與 Zn/Co2+作用體系下相近,零價鋅表面被柱狀體較均勻的包裹。圖 4-2(i)和(j)分別是 Zn/Cu2+作用體系還原 NDMA 過程中反應(yīng)1 h 和 48 h 后的掃描電鏡圖片。反應(yīng) 48 h 時,顆粒形貌特征顯著,零價鋅表面密實(shí)均勻分布著針狀體。通過對比我們發(fā)現(xiàn),只有單獨(dú)零價鋅作用體系下,反應(yīng) 48 h 后零價鋅表面顆粒仍然分布不均勻且與反應(yīng) 1 h 后零價鋅表面形態(tài)差異不大;其他四種體系,零價鋅表面顆粒分布愈加均勻同時形成有所差異的紋路。說明過渡金屬離子的存在對零價鋅表面形貌有較大影響,表面顆粒分布越密集均勻的零價鋅具有更大的比表面積,更高的反應(yīng)活性,可以更快的與水反應(yīng)生成氫原子,從而加速降解 NDMA。4.2.2 樣品粉末的晶體結(jié)構(gòu)分析分別對不同作用體系(單獨(dú)鋅粉作用體系、Zn/Mn2+作用體系、Zn/Co2+作用體
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國城市飲用水中N-亞硝基二甲胺的健康風(fēng)險評估及水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)制定[J]. 張秋秋,潘申齡,張昱,楊敏,安偉. 環(huán)境科學(xué). 2017(07)
[2]零價金屬降解有機(jī)廢水研究[J]. 洪世杰,張慧,王艷蝶. 科技創(chuàng)新導(dǎo)報. 2011(02)
[3]零價鋅還原水中痕量亞硝基二甲胺的效能[J]. 陳忠林,韓瑩,楊磊,徐貞貞. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2010(12)
[4]地表水和飲用水中NDMA的降解方法[J]. 孔露露,郭曉燕,周啟星,李琪琳,胡萬里,魯金鳳. 化學(xué)進(jìn)展. 2010(04)
[5]零價金屬還原轉(zhuǎn)化硝基芳香烴污染物研究進(jìn)展[J]. 陳宜菲. 遼寧化工. 2009(09)
[6]UV/O3對亞硝基二甲胺降解產(chǎn)物的控制研究[J]. 徐冰冰,陳忠林,齊飛,楊磊,黃露溪. 環(huán)境科學(xué). 2008(12)
[7]紫外光降解水中痕量NDMA的效能研究[J]. 徐冰冰,陳忠林,齊飛,馬軍. 環(huán)境科學(xué). 2008(07)
[8]納米Ni/Fe對水中硝基苯的催化還原特性[J]. 陳芳艷,陸敏,唐玉斌. 化學(xué)世界. 2008(04)
[9]Fe-Cu催化還原法處理硝基苯類化合物廢水[J]. 樊金紅,徐文英,高廷耀,馬魯銘. 同濟(jì)大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2007(07)
[10]零價金屬還原降解水中污染物的應(yīng)用研究綜述[J]. 王文成,吳德禮,馬魯銘. 四川環(huán)境. 2007(03)
博士論文
[1]金屬鐵與電解法還原難降解有機(jī)物反應(yīng)機(jī)理和影響因素的研究[D]. 涂傳青.同濟(jì)大學(xué) 2006
碩士論文
[1]修飾型納米鐵制備及其用于水體復(fù)合污染物去除研究[D]. 王倩.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2015
[2]零價鋅還原降解水中N-亞硝基二甲胺的效能與機(jī)理研究[D]. 韓瑩.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2009
本文編號:3224192
【文章來源】:浙江工業(yè)大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
NDMA的分子結(jié)構(gòu)
圖 2-4 電化學(xué)測試實(shí)驗(yàn)裝置示意圖)線性掃描伏安法線性掃描伏安法(Linear Sweep Voltammetry)是在電極上施加一個線性變化壓,即電極電位是隨外加電壓線性變化記錄工作電極上的電解電流的方法。的電流隨電極電位變化的曲線稱為線性掃描伏安圖。掃描速率為 0.005 v/s,電極范圍-1 V-1 V。)Tafel 極化曲線分析電化學(xué)中將電流通過電極時電極電位偏離其平衡值的現(xiàn)象稱為電極的極化。將電流密度下的電極電位 E 與其平衡電位 Eeq之差稱為過電位(η=E-Eeq)。對自腐蝕狀態(tài)的金屬電極,外電路上的電流與電極電位的關(guān)系,可以用巴特勒一摩方程來表示: cc o r rac o r rEEEEcc o r riiiee (2.1)在高過電位時,極化電流密度的對數(shù)與過電位呈直線關(guān)系,上式簡化為:
圖 4-2 樣品粉末的 SEM 圖圖 4-2(g)和(h)分別是 Zn/Ni2+作用體系還原 NDMA 過程中反應(yīng) 1 h 和 48 h 后的掃描電鏡圖片。反應(yīng) 48 h 時,顆粒形貌與 Zn/Co2+作用體系下相近,零價鋅表面被柱狀體較均勻的包裹。圖 4-2(i)和(j)分別是 Zn/Cu2+作用體系還原 NDMA 過程中反應(yīng)1 h 和 48 h 后的掃描電鏡圖片。反應(yīng) 48 h 時,顆粒形貌特征顯著,零價鋅表面密實(shí)均勻分布著針狀體。通過對比我們發(fā)現(xiàn),只有單獨(dú)零價鋅作用體系下,反應(yīng) 48 h 后零價鋅表面顆粒仍然分布不均勻且與反應(yīng) 1 h 后零價鋅表面形態(tài)差異不大;其他四種體系,零價鋅表面顆粒分布愈加均勻同時形成有所差異的紋路。說明過渡金屬離子的存在對零價鋅表面形貌有較大影響,表面顆粒分布越密集均勻的零價鋅具有更大的比表面積,更高的反應(yīng)活性,可以更快的與水反應(yīng)生成氫原子,從而加速降解 NDMA。4.2.2 樣品粉末的晶體結(jié)構(gòu)分析分別對不同作用體系(單獨(dú)鋅粉作用體系、Zn/Mn2+作用體系、Zn/Co2+作用體
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]我國城市飲用水中N-亞硝基二甲胺的健康風(fēng)險評估及水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)制定[J]. 張秋秋,潘申齡,張昱,楊敏,安偉. 環(huán)境科學(xué). 2017(07)
[2]零價金屬降解有機(jī)廢水研究[J]. 洪世杰,張慧,王艷蝶. 科技創(chuàng)新導(dǎo)報. 2011(02)
[3]零價鋅還原水中痕量亞硝基二甲胺的效能[J]. 陳忠林,韓瑩,楊磊,徐貞貞. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)學(xué)報. 2010(12)
[4]地表水和飲用水中NDMA的降解方法[J]. 孔露露,郭曉燕,周啟星,李琪琳,胡萬里,魯金鳳. 化學(xué)進(jìn)展. 2010(04)
[5]零價金屬還原轉(zhuǎn)化硝基芳香烴污染物研究進(jìn)展[J]. 陳宜菲. 遼寧化工. 2009(09)
[6]UV/O3對亞硝基二甲胺降解產(chǎn)物的控制研究[J]. 徐冰冰,陳忠林,齊飛,楊磊,黃露溪. 環(huán)境科學(xué). 2008(12)
[7]紫外光降解水中痕量NDMA的效能研究[J]. 徐冰冰,陳忠林,齊飛,馬軍. 環(huán)境科學(xué). 2008(07)
[8]納米Ni/Fe對水中硝基苯的催化還原特性[J]. 陳芳艷,陸敏,唐玉斌. 化學(xué)世界. 2008(04)
[9]Fe-Cu催化還原法處理硝基苯類化合物廢水[J]. 樊金紅,徐文英,高廷耀,馬魯銘. 同濟(jì)大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2007(07)
[10]零價金屬還原降解水中污染物的應(yīng)用研究綜述[J]. 王文成,吳德禮,馬魯銘. 四川環(huán)境. 2007(03)
博士論文
[1]金屬鐵與電解法還原難降解有機(jī)物反應(yīng)機(jī)理和影響因素的研究[D]. 涂傳青.同濟(jì)大學(xué) 2006
碩士論文
[1]修飾型納米鐵制備及其用于水體復(fù)合污染物去除研究[D]. 王倩.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2015
[2]零價鋅還原降解水中N-亞硝基二甲胺的效能與機(jī)理研究[D]. 韓瑩.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2009
本文編號:3224192
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