ZSM-5負(fù)載Cu和Fe催化劑的制備及其氨選擇性催化還原NO的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-05-13 13:37
隨著汽車產(chǎn)業(yè)的高速發(fā)展,柴油機(jī)汽車尾氣氮氧化物(NOx)排放問題日益嚴(yán)重。作為大氣中主要污染物之一,有效控制汽車尾氣中氮氧化物的排放已經(jīng)變得十分必要。目前,氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)被認(rèn)為是最有效的氮氧化物去除方法。在諸多SCR催化劑的研究中,分子篩類催化劑展現(xiàn)出出色的SCR催化性能。其中ZSM-5分子篩具有獨(dú)特的三維直通孔道結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的擇形催化選擇性、豐富的酸位、良好的熱穩(wěn)定性,在車用NH3-SCR催化反應(yīng)中展現(xiàn)出巨大的潛力。本文以制備出高效、經(jīng)濟(jì)且環(huán)境友好的新型NH3-SCR催化劑為出發(fā)點(diǎn),將具有較強(qiáng)氧化還原能力的過渡金屬Cu和Fe負(fù)載到ZSM-5分子篩上,研究所制備催化劑在NH3-SCR反應(yīng)中的性能表現(xiàn),并采用XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD及XPS等方法對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì)進(jìn)行測(cè)定,進(jìn)一步探討催化劑理化性質(zhì)與催化活性之間的關(guān)系。以硝酸銅為前驅(qū)體,采用浸漬法制備了一系列不同銅含量的xCu/ZSM-5(...
【文章來源】:北京工業(yè)大學(xué)北京市 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:77 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 氮氧化物
1.1.1 氮氧化物的危害
1.1.2 氮氧化物的來源
1.1.3 機(jī)動(dòng)車氮氧化物的排放標(biāo)準(zhǔn)
1.2 機(jī)動(dòng)車尾氣氮氧化物控制技術(shù)
1.2.1 柴油機(jī)汽車尾氣的特點(diǎn)
1.2.2 選擇性催化還原
1.3 NH_3-SCR催化劑
1.3.1 貴金屬催化劑
1.3.2 金屬氧化物催化劑
1.3.3 分子篩催化劑
1.4 ZSM-5分子篩
1.5 過渡金屬改性分子篩
1.6 研究思路和內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器設(shè)備
2.1.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備
2.2 催化劑的制備
2.2.1 不同銅含量Cu/ZSM-5催化劑的制備
2.2.2 不同銅源Cu/ZSM-5催化劑的制備
2.2.3 不同鐵含量Fe/ZSM-5催化劑的制備
2.2.4 不同鐵源Fe/ZSM-5催化劑的制備
2.3 催化劑的表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 催化劑的比表面積(BET)
2.3.3 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
2.3.4 氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)
2.3.5 X射線光電子能譜(XPS)
2.4 催化劑的SCR活性評(píng)價(jià)方法
第3章 銅含量對(duì)Cu/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.2 催化劑的表征
3.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
3.3.2 催化劑的XRD分析
3.3.3 催化劑的BET分析
3.3.4 催化劑的XPS分析
3.3.5 催化劑的H_2-TPR分析
3.3.6 催化劑的NH_3-TPD分析
3.4 本章總結(jié)
第4章 銅源對(duì)Cu/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.2 催化劑的表征
4.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 催化劑的NH_3-SCR活性評(píng)價(jià)
4.3.2 催化劑的XRD分析
4.3.3 催化劑的BET分析
4.3.4 催化劑的XPS分析
4.3.5 催化劑的H_2-TPR分析
4.3.6 催化劑的NH_3-TPD分析
4.4 本章總結(jié)
第5章 鐵含量對(duì)Fe/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 催化劑的制備
5.2.2 催化劑的表征
5.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
5.3.2 催化劑的XRD分析
5.3.3 催化劑的BET分析
5.3.4 催化劑的H_2-TPR分析
5.3.5 催化劑的NH_3-TPD分析
5.4 本章總結(jié)
第6章 鐵源對(duì)Fe/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 催化劑的制備
6.2.2 催化劑的表征
6.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 催化劑的NH_3-SCR活性評(píng)價(jià)
6.3.2 催化劑的XRD分析
6.3.3 催化劑的BET分析
6.3.4 催化劑的H_2-TPR分析
6.3.5 催化劑的NH_3-TPD分析
6.4 本章總結(jié)
結(jié)論
工作展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]不同元素改性ZSM-5分子篩在輕烴催化裂解中的應(yīng)用[J]. 韓蕾,歐陽(yáng)穎,羅一斌,達(dá)志堅(jiān). 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2018(02)
[2]OL負(fù)載Cu催化劑及其催化氧化CO及乙酸乙酯性能[J]. 傅之丹,臧佳欣,葉青,程水源,康天放. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(09)
[3]Fe-Beta分子篩催化劑在選擇催化還原氮氧化物反應(yīng)中的活性:Fe含量的影響(英文)[J]. 夏巖,詹望成,郭耘,郭楊龍,盧冠忠. 催化學(xué)報(bào). 2016(12)
[4]焙燒程序?qū)σ徊胶铣蒀u-SSZ-13催化劑NH3-SCR性能的影響[J]. 謝利娟,劉福東,石曉燕,賀泓. 化工進(jìn)展. 2016(08)
[5]銅源對(duì)Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的影響[J]. 蘇潛,黃妍,張穎,李元元,唐南,張俊豐,楊柳春. 分子催化. 2016(02)
[6]Cu/ZSM-5催化劑制備及SCR催化性能研究[J]. 呂剛,范嘯天,宋崇林,李博,宋金甌. 工程熱物理學(xué)報(bào). 2015(10)
[7]NH3-SCR反應(yīng)中Fe-ZSM-5的Fe物種分布和酸性位對(duì)其水熱穩(wěn)定性及抗硫和抗碳?xì)湫阅艿挠绊懀ㄓ⑽模J]. 石曉燕,賀泓,謝利娟. 催化學(xué)報(bào). 2015(04)
[8]東莞市酸雨污染狀況及防治對(duì)策研究[J]. 方燦芬. 廣州化工. 2013(04)
[9]Cu/ZSM-5分子篩催化劑SCR催化性能[J]. 王坤鵬,宋崇林,賓峰,呂剛,宋金甌. 燃燒科學(xué)與技術(shù). 2012(01)
[10]由新型銅胺絡(luò)合物模板劑設(shè)計(jì)合成活性優(yōu)異的Cu-SSZ-13分子篩[J]. 任利敏,張一波,曾尚景,朱龍鳳,孫琦,張海燕,楊承廣,孟祥舉,楊向光,肖豐收. 催化學(xué)報(bào). 2012(01)
碩士論文
[1]Cu-Mn改性分子篩催化劑制備及柴油車尾氣SCR脫硝基礎(chǔ)研究[D]. 黃黎明.浙江工商大學(xué) 2015
[2]ZSM-5沸石分子篩的制備及應(yīng)用研究[D]. 袁恩輝.西北師范大學(xué) 2015
[3]Fe基分子篩催化劑NH3-SCR性能研究[D]. 姜水燕.浙江大學(xué) 2015
[4]不同價(jià)態(tài)Cu/ZSM-5催化劑SCR反應(yīng)和碳煙氧化反應(yīng)催化性能研究[D]. 范嘯天.天津大學(xué) 2014
[5]Fe-ZSM-5分子篩的合成、表征及其脫硝性能的研究[D]. 馬羅寧.南京理工大學(xué) 2013
[6]微孔—介孔ZSM-5分子篩的制備及其C2H2-SCR活性[D]. 劉明龍.大連理工大學(xué) 2011
本文編號(hào):3184114
【文章來源】:北京工業(yè)大學(xué)北京市 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:77 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 氮氧化物
1.1.1 氮氧化物的危害
1.1.2 氮氧化物的來源
1.1.3 機(jī)動(dòng)車氮氧化物的排放標(biāo)準(zhǔn)
1.2 機(jī)動(dòng)車尾氣氮氧化物控制技術(shù)
1.2.1 柴油機(jī)汽車尾氣的特點(diǎn)
1.2.2 選擇性催化還原
1.3 NH_3-SCR催化劑
1.3.1 貴金屬催化劑
1.3.2 金屬氧化物催化劑
1.3.3 分子篩催化劑
1.4 ZSM-5分子篩
1.5 過渡金屬改性分子篩
1.6 研究思路和內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器設(shè)備
2.1.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備
2.2 催化劑的制備
2.2.1 不同銅含量Cu/ZSM-5催化劑的制備
2.2.2 不同銅源Cu/ZSM-5催化劑的制備
2.2.3 不同鐵含量Fe/ZSM-5催化劑的制備
2.2.4 不同鐵源Fe/ZSM-5催化劑的制備
2.3 催化劑的表征
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 催化劑的比表面積(BET)
2.3.3 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
2.3.4 氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)
2.3.5 X射線光電子能譜(XPS)
2.4 催化劑的SCR活性評(píng)價(jià)方法
第3章 銅含量對(duì)Cu/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.2 催化劑的表征
3.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
3.3.2 催化劑的XRD分析
3.3.3 催化劑的BET分析
3.3.4 催化劑的XPS分析
3.3.5 催化劑的H_2-TPR分析
3.3.6 催化劑的NH_3-TPD分析
3.4 本章總結(jié)
第4章 銅源對(duì)Cu/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.2 催化劑的表征
4.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 催化劑的NH_3-SCR活性評(píng)價(jià)
4.3.2 催化劑的XRD分析
4.3.3 催化劑的BET分析
4.3.4 催化劑的XPS分析
4.3.5 催化劑的H_2-TPR分析
4.3.6 催化劑的NH_3-TPD分析
4.4 本章總結(jié)
第5章 鐵含量對(duì)Fe/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 催化劑的制備
5.2.2 催化劑的表征
5.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
5.3 結(jié)果與討論
5.3.1 催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
5.3.2 催化劑的XRD分析
5.3.3 催化劑的BET分析
5.3.4 催化劑的H_2-TPR分析
5.3.5 催化劑的NH_3-TPD分析
5.4 本章總結(jié)
第6章 鐵源對(duì)Fe/ZSM-5催化劑氨選擇性催化還原NO的影響
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 催化劑的制備
6.2.2 催化劑的表征
6.2.3 催化劑的活性評(píng)價(jià)
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 催化劑的NH_3-SCR活性評(píng)價(jià)
6.3.2 催化劑的XRD分析
6.3.3 催化劑的BET分析
6.3.4 催化劑的H_2-TPR分析
6.3.5 催化劑的NH_3-TPD分析
6.4 本章總結(jié)
結(jié)論
工作展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]不同元素改性ZSM-5分子篩在輕烴催化裂解中的應(yīng)用[J]. 韓蕾,歐陽(yáng)穎,羅一斌,達(dá)志堅(jiān). 石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2018(02)
[2]OL負(fù)載Cu催化劑及其催化氧化CO及乙酸乙酯性能[J]. 傅之丹,臧佳欣,葉青,程水源,康天放. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2017(09)
[3]Fe-Beta分子篩催化劑在選擇催化還原氮氧化物反應(yīng)中的活性:Fe含量的影響(英文)[J]. 夏巖,詹望成,郭耘,郭楊龍,盧冠忠. 催化學(xué)報(bào). 2016(12)
[4]焙燒程序?qū)σ徊胶铣蒀u-SSZ-13催化劑NH3-SCR性能的影響[J]. 謝利娟,劉福東,石曉燕,賀泓. 化工進(jìn)展. 2016(08)
[5]銅源對(duì)Cu-SAPO-34氨催化還原NO性能的影響[J]. 蘇潛,黃妍,張穎,李元元,唐南,張俊豐,楊柳春. 分子催化. 2016(02)
[6]Cu/ZSM-5催化劑制備及SCR催化性能研究[J]. 呂剛,范嘯天,宋崇林,李博,宋金甌. 工程熱物理學(xué)報(bào). 2015(10)
[7]NH3-SCR反應(yīng)中Fe-ZSM-5的Fe物種分布和酸性位對(duì)其水熱穩(wěn)定性及抗硫和抗碳?xì)湫阅艿挠绊懀ㄓ⑽模J]. 石曉燕,賀泓,謝利娟. 催化學(xué)報(bào). 2015(04)
[8]東莞市酸雨污染狀況及防治對(duì)策研究[J]. 方燦芬. 廣州化工. 2013(04)
[9]Cu/ZSM-5分子篩催化劑SCR催化性能[J]. 王坤鵬,宋崇林,賓峰,呂剛,宋金甌. 燃燒科學(xué)與技術(shù). 2012(01)
[10]由新型銅胺絡(luò)合物模板劑設(shè)計(jì)合成活性優(yōu)異的Cu-SSZ-13分子篩[J]. 任利敏,張一波,曾尚景,朱龍鳳,孫琦,張海燕,楊承廣,孟祥舉,楊向光,肖豐收. 催化學(xué)報(bào). 2012(01)
碩士論文
[1]Cu-Mn改性分子篩催化劑制備及柴油車尾氣SCR脫硝基礎(chǔ)研究[D]. 黃黎明.浙江工商大學(xué) 2015
[2]ZSM-5沸石分子篩的制備及應(yīng)用研究[D]. 袁恩輝.西北師范大學(xué) 2015
[3]Fe基分子篩催化劑NH3-SCR性能研究[D]. 姜水燕.浙江大學(xué) 2015
[4]不同價(jià)態(tài)Cu/ZSM-5催化劑SCR反應(yīng)和碳煙氧化反應(yīng)催化性能研究[D]. 范嘯天.天津大學(xué) 2014
[5]Fe-ZSM-5分子篩的合成、表征及其脫硝性能的研究[D]. 馬羅寧.南京理工大學(xué) 2013
[6]微孔—介孔ZSM-5分子篩的制備及其C2H2-SCR活性[D]. 劉明龍.大連理工大學(xué) 2011
本文編號(hào):3184114
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