碳基CO脫硝催化劑的制備與成型研究
發(fā)布時間:2021-03-08 20:56
一氧化碳脫硝反應是以CO為還原劑催化還原氮氧化物(NOx)的技術,是目前煙氣脫硝領域研究熱點之一。相比傳統(tǒng)氨法SCR技術,CO脫硝反應具有成本低廉、不堵塞孔道、無二次污染等優(yōu)勢。本課題以原煤干餾所得半焦為載體,負載價格低廉的Fe、Co金屬,制得成型的催化劑。該種催化劑具備良好的吸附能力與還原性能,配合旋轉式反應器可以實現(xiàn)較好的運行效率。研究分為兩個部分,首先對顆粒狀半焦催化劑進行試驗,通過控制、比較催化劑制備工藝中各關鍵步驟的變量,確定影響碳基CO脫硝催化劑性能的主要因素,結合反應機理分析,綜合確定制備催化劑的最優(yōu)方法。在此基礎上將顆粒試驗所獲方法應用到成型催化劑制備當中,制得具有一定形狀的成型催化劑。以燃煤電廠中的原煤為起點,通過干餾、活化、負載等一系列步驟制得粉狀催化劑,通過反應器與模擬煙氣進行吸附與還原試驗。借助BET、XRD、XPS、H2-TPR、SEM、Raman光譜、insituDRIFT等表征方法對催化劑進行研究。發(fā)現(xiàn)以褐煤為原料,經過700℃氮氣保護熱解后形成的半焦,在KOH活化及水熱法負載金屬后可以得到最佳的吸附與還原效果。對反應機理進一步研究發(fā)現(xiàn),催化劑表面的物理結...
【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:83 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖2-1水熱反應釜(左)及內襯(右)??使用以一定配方配置好的Fe-Co溶液(?1.653mol/LFe(N03)3???9H20與??
??催化劑樣品的N2吸附-脫附曲線如圖2-3所示。圖2-3?(a)為不同干餾溫度的??對比,可以看到根據(jù)溫度排列900°C樣品的吸附量最高,700°C樣品次之,500°C??樣品最小。圖2-3?(b)為活化方法對比,各方法之間差異不大,硝酸活化的吸附??量最大,而蒸汽活化方法最小。曲線在低壓段有明顯1型等溫線特征,而在高壓??端吸附與脫附曲線形成了滯后,形成IV型等溫線特征(由于其吸附通過多層吸附??19??
山東大學碩士學位論文??隨后進行毛細凝聚),說明存在微孔和中孔與一些狹窄的狹縫狀孔隙混合[76],其??中500°C樣品的滯后環(huán)更為明顯。吸附過程最初類似于微孔固體的吸附過程,但??是在較高的壓力下,吸附量由于介孔中的毛細凝結而非常陡峭地升高,這些孔填??滿之后,吸附等溫線就平衡了。毛細管冷凝和毛細管蒸發(fā)通常不會在相同的壓力??下發(fā)生,這導致了滯后環(huán)的出現(xiàn)。研究表明這種滯后環(huán)是由狹縫狀孔隙的片狀顆??粒的聚集體(松散集合體)組成的材料所形成的??,
【參考文獻】:
期刊論文
[1]脫銷系統(tǒng)蜂窩式催化劑模塊安裝[J]. 武松. 價值工程. 2017(32)
[2]SCR脫硝過程硫酸氫銨形成及堵塞機理分析[J]. 張占成. 現(xiàn)代工業(yè)經濟和信息化. 2017(05)
[3]霧霾天氣的成因分析與防治對策研究[J]. 張興坤,張吉光. 環(huán)境科學與管理. 2016(08)
[4]蜂窩狀粉煤灰基催化劑的成型研究[J]. 方濤,張恒建. 安徽化工. 2015(04)
[5]碳基催化劑上低溫NH3選擇性催化還原NO的研究進展[J]. 王艷莉,何自國,李曉曉,詹亮. 化學工業(yè)與工程. 2015(03)
[6]褐煤利用技術現(xiàn)狀[J]. 杜敬文,殷甲楠,樊麗華,梁英華. 潔凈煤技術. 2015(01)
[7]蜂窩狀SCR脫硝催化劑成型配方選擇[J]. 姚杰,仲兆平. 中國環(huán)境科學. 2013(12)
[8]Ce-Mn/TiO2低溫SCR脫硝催化劑成型工藝中添加劑的影響實驗研究[J]. 孫科,劉偉,王岳軍,莫建松,劉越,吳忠標. 環(huán)境污染與防治. 2013(11)
[9]不同氣氛下煙煤的熱解特性研究[J]. 侴愛輝,馮妍卉. 電站系統(tǒng)工程. 2013(01)
[10]煙氣脫硝技術研究進展和應用展望[J]. 汪琦,方云進. 化學世界. 2012(08)
碩士論文
[1]低溫SCR三葉草形脫硝催化劑制備及催化反應機理的研究[D]. 于雙江.北京化工大學 2017
[2]鐵鈰復合催化劑低溫SCR脫硝性能、堿金屬中毒機理及成型制備研究[D]. 楊瀚.東南大學 2016
[3]Mn-Ce/TiO2系低溫SCR催化劑脫硝性能及蜂窩狀成型制備研究[D]. 于國峰.浙江工業(yè)大學 2012
[4]太西無煙煤制備蜂窩狀活性炭及其用于煙氣脫硝的研究[D]. 劉樹青.北京化工大學 2009
[5]活性半焦用于煙氣脫硫脫硝的研究[D]. 郭瑞莉.中國海洋大學 2009
本文編號:3071661
【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:83 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖2-1水熱反應釜(左)及內襯(右)??使用以一定配方配置好的Fe-Co溶液(?1.653mol/LFe(N03)3???9H20與??
??催化劑樣品的N2吸附-脫附曲線如圖2-3所示。圖2-3?(a)為不同干餾溫度的??對比,可以看到根據(jù)溫度排列900°C樣品的吸附量最高,700°C樣品次之,500°C??樣品最小。圖2-3?(b)為活化方法對比,各方法之間差異不大,硝酸活化的吸附??量最大,而蒸汽活化方法最小。曲線在低壓段有明顯1型等溫線特征,而在高壓??端吸附與脫附曲線形成了滯后,形成IV型等溫線特征(由于其吸附通過多層吸附??19??
山東大學碩士學位論文??隨后進行毛細凝聚),說明存在微孔和中孔與一些狹窄的狹縫狀孔隙混合[76],其??中500°C樣品的滯后環(huán)更為明顯。吸附過程最初類似于微孔固體的吸附過程,但??是在較高的壓力下,吸附量由于介孔中的毛細凝結而非常陡峭地升高,這些孔填??滿之后,吸附等溫線就平衡了。毛細管冷凝和毛細管蒸發(fā)通常不會在相同的壓力??下發(fā)生,這導致了滯后環(huán)的出現(xiàn)。研究表明這種滯后環(huán)是由狹縫狀孔隙的片狀顆??粒的聚集體(松散集合體)組成的材料所形成的??,
【參考文獻】:
期刊論文
[1]脫銷系統(tǒng)蜂窩式催化劑模塊安裝[J]. 武松. 價值工程. 2017(32)
[2]SCR脫硝過程硫酸氫銨形成及堵塞機理分析[J]. 張占成. 現(xiàn)代工業(yè)經濟和信息化. 2017(05)
[3]霧霾天氣的成因分析與防治對策研究[J]. 張興坤,張吉光. 環(huán)境科學與管理. 2016(08)
[4]蜂窩狀粉煤灰基催化劑的成型研究[J]. 方濤,張恒建. 安徽化工. 2015(04)
[5]碳基催化劑上低溫NH3選擇性催化還原NO的研究進展[J]. 王艷莉,何自國,李曉曉,詹亮. 化學工業(yè)與工程. 2015(03)
[6]褐煤利用技術現(xiàn)狀[J]. 杜敬文,殷甲楠,樊麗華,梁英華. 潔凈煤技術. 2015(01)
[7]蜂窩狀SCR脫硝催化劑成型配方選擇[J]. 姚杰,仲兆平. 中國環(huán)境科學. 2013(12)
[8]Ce-Mn/TiO2低溫SCR脫硝催化劑成型工藝中添加劑的影響實驗研究[J]. 孫科,劉偉,王岳軍,莫建松,劉越,吳忠標. 環(huán)境污染與防治. 2013(11)
[9]不同氣氛下煙煤的熱解特性研究[J]. 侴愛輝,馮妍卉. 電站系統(tǒng)工程. 2013(01)
[10]煙氣脫硝技術研究進展和應用展望[J]. 汪琦,方云進. 化學世界. 2012(08)
碩士論文
[1]低溫SCR三葉草形脫硝催化劑制備及催化反應機理的研究[D]. 于雙江.北京化工大學 2017
[2]鐵鈰復合催化劑低溫SCR脫硝性能、堿金屬中毒機理及成型制備研究[D]. 楊瀚.東南大學 2016
[3]Mn-Ce/TiO2系低溫SCR催化劑脫硝性能及蜂窩狀成型制備研究[D]. 于國峰.浙江工業(yè)大學 2012
[4]太西無煙煤制備蜂窩狀活性炭及其用于煙氣脫硝的研究[D]. 劉樹青.北京化工大學 2009
[5]活性半焦用于煙氣脫硫脫硝的研究[D]. 郭瑞莉.中國海洋大學 2009
本文編號:3071661
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