TiO 2 /磁性海泡石復(fù)合光催化劑制備及其處理Cu(Ⅱ)-EDTA廢水性能與機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2021-01-30 03:21
本論文以磁性海泡石為載體,采用溶膠-凝膠法在載體上負(fù)載二氧化鈦,制備出TiO2/磁性海泡石復(fù)合光催化劑,以多種現(xiàn)代化表征手段對(duì)最佳制備條件下所合成的復(fù)合光催化劑進(jìn)行表面形態(tài)、晶型結(jié)構(gòu)、比表面積、孔結(jié)構(gòu)和光吸收性能等測(cè)試分析,優(yōu)化制備參數(shù)和條件,初步探討催化劑結(jié)構(gòu)與其性能的關(guān)系;同時(shí)對(duì)復(fù)合光催化劑處理Cu(II)-EDTA廢水的光催化性能進(jìn)行了系統(tǒng)研究,分別考察了廢水初始pH值、復(fù)合催化劑投加量、Cu(II)/EDTA比值、雙氧水投加量、不同光催化體系對(duì)處理效果的影響,以及復(fù)合光催化劑的磁分離與重復(fù)使用性能;在此基礎(chǔ)上,通過測(cè)定Cu(II)-EDTA的光催化主要中間產(chǎn)物和復(fù)合光催化劑處理前后表面結(jié)構(gòu)、官能團(tuán)、元素種類及價(jià)態(tài)的變化,進(jìn)一步探討復(fù)合光催化劑對(duì)Cu(II)-EDTA的催化反應(yīng)機(jī)理。得到如下主要結(jié)論:(1)TiO2/磁性海泡石制備的優(yōu)化工藝條件為:磁負(fù)載量為6%,煅燒溫度為450℃。(2)復(fù)合光催化劑煅燒溫度過低,二氧化鈦結(jié)晶度差,催化活性低;溫度過高,復(fù)合催化劑中光催化活性高的銳鈦礦TiO2向光催化活性較低的金紅石和板鈦礦型TiO2轉(zhuǎn)變,而且溫度過高催化劑易團(tuán)聚,比表面積減小、...
【文章來源】:湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁數(shù)】:67 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
不同溫度下煅燒催化劑的XRD圖
2負(fù)載于磁性海泡石表面。圖2.10 海泡石、磁性海泡石、TiO2/磁性海泡石的XRD圖Fig.2.10 XRD patterns of sepiolite、magnetic-sepiolite and TiO2/ magnetic-sepiolitecomposite photocatalyst.2.2.2.4 比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析圖 2.11 為磁性海泡石、TiO2/磁性海泡石的 N2吸附-脫附等溫線。根據(jù)吸附-脫附等溫線分類,TiO2/磁性海泡石的吸附脫附曲線形狀是近 IV 型等溫線,具有滯留回環(huán) H4型,是典型的介孔結(jié)構(gòu)類型,這表示 TiO2/磁性海泡石復(fù)合光催化劑
衍射峰的位置并沒有發(fā)生明顯的變化,這說明復(fù)合光催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,光催化反應(yīng)并不能改變復(fù)合光催化劑表面的晶體結(jié)構(gòu)。圖4.12 反應(yīng)前后復(fù)合光催化劑的XRD圖Fig.4.12 XRD patterns of the composite photocatalysts before and after catalysis.(2)復(fù)合光催化劑處理前后的 FT-IR 圖比較圖4.13為復(fù)合催化劑處理Cu(II)-EDTA廢水反應(yīng)前后的FT-IR圖。由圖可知:反應(yīng)后的 TiO2/磁性海泡石復(fù)合催化劑中 Si-OH 或 Mg-OH 的-OH 伸縮振動(dòng)峰由3423 cm-1移到 3416 cm-1,這是因?yàn)閺?fù)合光催化劑表面的 Si-OH、Mg-OH 等基團(tuán)與目標(biāo)污染物相互作用引起的[87]。H-O-H彎曲振動(dòng)峰由1634 cm-1移到1630 cm-1,這是由于復(fù)合光催化劑表面吸附水和層間水的緣故[88, 89]。1026 和 465cm-1的 Si-O的振動(dòng)峰位置沒有發(fā)生明顯改變,這說明光催化反應(yīng)后復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)沒有遭到破壞[65, 90],表明該復(fù)合光催化劑穩(wěn)定,這與圖 4.12 中 XRD 的結(jié)果一致。且反應(yīng)后的復(fù)合光催化劑表面沒有殘余的 Cu(II)-EDTA,這證實(shí) Cu(II)-EDTA 的去除不是歸因于吸附行為,而是復(fù)合催化劑催化作用的結(jié)果。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]CNTs/TiO2/海泡石多孔光催化復(fù)合材料的制備及性能[J]. 周雪,程俊,李珍珍,張秋艷,孫琳,趙強(qiáng). 化工新型材料. 2014(02)
[2]濕法煉銅的廢水資源化研究[J]. 陳建發(fā),顏斐進(jìn),劉福權(quán),姚紅照. 云南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2013(05)
[3]重金屬污染土壤修復(fù)技術(shù)及其修復(fù)實(shí)踐[J]. 黃益宗,郝曉偉,雷鳴,鐵柏清. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
[4]TiO2柱撐海泡石負(fù)載Ni2P的噻吩加氫脫硫性能[J]. 廖輝,徐香蘭,諶偉慶,石秋杰,劉文明,王翔. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(12)
[5]絡(luò)合重金屬廢水處理的研究進(jìn)展[J]. 謝麗萍,付豐連,湯兵. 工業(yè)水處理. 2012(08)
[6]Photocatalytic degradation of 4-chlorophenol under P-modified TiO2/UV system: Kinetics, intermediates, phytotoxicity and acute toxicity[J]. Kais Elghniji,Olfa Hentati,Najwa Mlaik,Ayman Mahfoudh,Mohamed Ksibi. Journal of Environmental Sciences. 2012(03)
[7]二氧化鈦顆粒表面的光催化反應(yīng)過程[J]. 韋冰心,王亭杰,趙琳,陳林,金涌. 石油化工. 2012(02)
[8]TiO2光催化處理絡(luò)合銅廢水的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 孫斌,呂文英,劉國光,林龍利,梁儒,楊益. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2012(02)
[9]Fe柱撐海泡石負(fù)載Cu催化劑:結(jié)構(gòu)特點(diǎn)及其C3H6選擇性催化還原NO催化性質(zhì)[J]. 葉青,閆立娜,霍飛飛,王海平,程水源,康天放. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[10]中國環(huán)境安全的需求與構(gòu)建[J]. 錢箭星. 中國井岡山干部學(xué)院學(xué)報(bào). 2011(04)
博士論文
[1]TiO2納米管光催化同步去除水體中重金屬和有機(jī)物的協(xié)同作用及其機(jī)理[D]. 林龍利.廣東工業(yè)大學(xué) 2012
碩士論文
[1]鋁鐵電極聯(lián)用電絮凝技術(shù)處理Cu-EDTA絡(luò)合廢水的研究[D]. 譚竹.湖南大學(xué) 2013
[2]鐵炭微電解法處理EDTA-Cu配合廢水工藝研究[D]. 陳潤華.中南大學(xué) 2010
本文編號(hào):3008138
【文章來源】:湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁數(shù)】:67 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
不同溫度下煅燒催化劑的XRD圖
2負(fù)載于磁性海泡石表面。圖2.10 海泡石、磁性海泡石、TiO2/磁性海泡石的XRD圖Fig.2.10 XRD patterns of sepiolite、magnetic-sepiolite and TiO2/ magnetic-sepiolitecomposite photocatalyst.2.2.2.4 比表面積和孔結(jié)構(gòu)分析圖 2.11 為磁性海泡石、TiO2/磁性海泡石的 N2吸附-脫附等溫線。根據(jù)吸附-脫附等溫線分類,TiO2/磁性海泡石的吸附脫附曲線形狀是近 IV 型等溫線,具有滯留回環(huán) H4型,是典型的介孔結(jié)構(gòu)類型,這表示 TiO2/磁性海泡石復(fù)合光催化劑
衍射峰的位置并沒有發(fā)生明顯的變化,這說明復(fù)合光催化劑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,光催化反應(yīng)并不能改變復(fù)合光催化劑表面的晶體結(jié)構(gòu)。圖4.12 反應(yīng)前后復(fù)合光催化劑的XRD圖Fig.4.12 XRD patterns of the composite photocatalysts before and after catalysis.(2)復(fù)合光催化劑處理前后的 FT-IR 圖比較圖4.13為復(fù)合催化劑處理Cu(II)-EDTA廢水反應(yīng)前后的FT-IR圖。由圖可知:反應(yīng)后的 TiO2/磁性海泡石復(fù)合催化劑中 Si-OH 或 Mg-OH 的-OH 伸縮振動(dòng)峰由3423 cm-1移到 3416 cm-1,這是因?yàn)閺?fù)合光催化劑表面的 Si-OH、Mg-OH 等基團(tuán)與目標(biāo)污染物相互作用引起的[87]。H-O-H彎曲振動(dòng)峰由1634 cm-1移到1630 cm-1,這是由于復(fù)合光催化劑表面吸附水和層間水的緣故[88, 89]。1026 和 465cm-1的 Si-O的振動(dòng)峰位置沒有發(fā)生明顯改變,這說明光催化反應(yīng)后復(fù)合催化劑的結(jié)構(gòu)沒有遭到破壞[65, 90],表明該復(fù)合光催化劑穩(wěn)定,這與圖 4.12 中 XRD 的結(jié)果一致。且反應(yīng)后的復(fù)合光催化劑表面沒有殘余的 Cu(II)-EDTA,這證實(shí) Cu(II)-EDTA 的去除不是歸因于吸附行為,而是復(fù)合催化劑催化作用的結(jié)果。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]CNTs/TiO2/海泡石多孔光催化復(fù)合材料的制備及性能[J]. 周雪,程俊,李珍珍,張秋艷,孫琳,趙強(qiáng). 化工新型材料. 2014(02)
[2]濕法煉銅的廢水資源化研究[J]. 陳建發(fā),顏斐進(jìn),劉福權(quán),姚紅照. 云南民族大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2013(05)
[3]重金屬污染土壤修復(fù)技術(shù)及其修復(fù)實(shí)踐[J]. 黃益宗,郝曉偉,雷鳴,鐵柏清. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
[4]TiO2柱撐海泡石負(fù)載Ni2P的噻吩加氫脫硫性能[J]. 廖輝,徐香蘭,諶偉慶,石秋杰,劉文明,王翔. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(12)
[5]絡(luò)合重金屬廢水處理的研究進(jìn)展[J]. 謝麗萍,付豐連,湯兵. 工業(yè)水處理. 2012(08)
[6]Photocatalytic degradation of 4-chlorophenol under P-modified TiO2/UV system: Kinetics, intermediates, phytotoxicity and acute toxicity[J]. Kais Elghniji,Olfa Hentati,Najwa Mlaik,Ayman Mahfoudh,Mohamed Ksibi. Journal of Environmental Sciences. 2012(03)
[7]二氧化鈦顆粒表面的光催化反應(yīng)過程[J]. 韋冰心,王亭杰,趙琳,陳林,金涌. 石油化工. 2012(02)
[8]TiO2光催化處理絡(luò)合銅廢水的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 孫斌,呂文英,劉國光,林龍利,梁儒,楊益. 環(huán)境工程學(xué)報(bào). 2012(02)
[9]Fe柱撐海泡石負(fù)載Cu催化劑:結(jié)構(gòu)特點(diǎn)及其C3H6選擇性催化還原NO催化性質(zhì)[J]. 葉青,閆立娜,霍飛飛,王海平,程水源,康天放. 無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(01)
[10]中國環(huán)境安全的需求與構(gòu)建[J]. 錢箭星. 中國井岡山干部學(xué)院學(xué)報(bào). 2011(04)
博士論文
[1]TiO2納米管光催化同步去除水體中重金屬和有機(jī)物的協(xié)同作用及其機(jī)理[D]. 林龍利.廣東工業(yè)大學(xué) 2012
碩士論文
[1]鋁鐵電極聯(lián)用電絮凝技術(shù)處理Cu-EDTA絡(luò)合廢水的研究[D]. 譚竹.湖南大學(xué) 2013
[2]鐵炭微電解法處理EDTA-Cu配合廢水工藝研究[D]. 陳潤華.中南大學(xué) 2010
本文編號(hào):3008138
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