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氧基氯化鐵非均相活化過一硫酸鹽降解金橙Ⅱ

發(fā)布時(shí)間:2020-11-21 23:47
   采用部分熱分解法制備了氧基氯化鐵(FeOCl),用于活化過一硫酸鹽(PMS)降解難降解偶氮染料金橙Ⅱ(A07).利用X射線光電子能譜分析(XPS)、掃描電鏡(SEM)和X射線衍射光譜(XRD)對(duì)其進(jìn)行了表征;通過實(shí)驗(yàn)評(píng)估FeOCl/PMS體系對(duì)A07的降解效果并分析了影響A07去除率的各種因素.結(jié)果表明:FeOCl活化PMS降解A07效果良好,礦化率達(dá)44%.在中性條件下,當(dāng)FeOCl投加量50mg/L、PMS濃度1.0mmol/L、A07濃度0.05mmol/L時(shí),A07可在30min內(nèi)完全降解.隨PMS投加量、FeOCl投加量、Cl~-濃度和反應(yīng)初始pH值的增大,A07的脫色效果提高.FeOCl還具有良好的重復(fù)利用性.此外,通過自由基淬滅實(shí)驗(yàn)、EPR測(cè)試和XPS分析了反應(yīng)的主要活性物種和反應(yīng)機(jī)理:由PMS活化產(chǎn)生的SO_4~-·和·OH對(duì)污染物進(jìn)行降解,其中主要活性物種為SO_4~-·.
【部分圖文】:

效果圖,效果,自由基,高消耗


為研究PMS投加量對(duì)AO7降解效果的影響,固定AO7投加量為50μmol/L,FeOCl投加量為50mg/L,調(diào)節(jié)反應(yīng)初始pH=7.0,對(duì)不同PMS投加量進(jìn)行了實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖7.同時(shí)用Liang等[18]提出的分光光度法測(cè)定PMS分解量,結(jié)果見表1.可以看出,反應(yīng)速率隨PMS投加量的增加而增大,這是因?yàn)殡SPMS投加量的上升,FeOCl活化PMS產(chǎn)生的自由基增多,加快了反應(yīng)的進(jìn)行.而表1可以看出降解等量AO7反應(yīng)消耗的PMS量不同,投加量越高消耗量越大,分析原因認(rèn)為,在較高的PMS濃度下,PMS會(huì)直接與產(chǎn)生的自由基發(fā)生猝滅反應(yīng)(式(6)、(7))[25],所以高PMS投加量體系中反應(yīng)速度雖然更快但PMS的消耗也會(huì)增大.

效果圖,影響圖,效果,材料


不同反應(yīng)初始pH值對(duì)AO7降解效果的影響

材料,條件,效果,酸性


圖8 不同反應(yīng)初始pH值對(duì)AO7降解效果的影響保持體系中AO7、Fe OCl、PMS濃度不變,研究不同初始pH值對(duì)AO7的降解效果的影響,結(jié)果如圖8.使用質(zhì)量滴定法測(cè)量Fe OCl的零電荷點(diǎn)(pHPZC)[26]如圖9所示,FeOCl的pHpzc=5.2.可以看出,pH=3.0時(shí)反應(yīng)45min內(nèi)AO7去除率僅為10%,隨初始pH值增大AO7降解速率逐漸加快,pH=9.0時(shí)降解效果最好,AO7在15min內(nèi)降解完畢.這是因?yàn)樵诘蚿H值條件下,當(dāng)p H<pHPZC時(shí),材料表面帶正電荷,而酸性條件下HSO5-基團(tuán)中的O-O容易形成氫鍵而帶正電這阻礙了HSO5-與材料表面的接觸與反應(yīng)[27],因此在酸性條件下AO7的降解效果受到抑制;當(dāng)pH值達(dá)到中性時(shí),FeOCl表面會(huì)帶負(fù)電荷,從而吸引并活化PMS產(chǎn)生SO4-·和?OH,從而氧化降解AO7[28];隨著pH值的繼續(xù)上升,在堿性條件下,PMS會(huì)被堿活化生成超氧自由基(O2-·)和單線態(tài)氧(1O2),與體系中的自由基共同去除水中的有機(jī)污染物[29].從而導(dǎo)致了FeOCl/PMS降解AO7的反應(yīng)速度隨著初始pH值的增大而加快.
【相似文獻(xiàn)】

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本文編號(hào):2893783

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