工業(yè)廢水是一類水質(zhì)狀況復(fù)雜、有機(jī)污染物和鹽濃度高、難以直接生化處理的有機(jī)廢水,尋找一種處理效率高且無(wú)二次污染的物化處理方法是本課題的目標(biāo)。本課題將微納米氣泡與銅系柱狀炭相結(jié)合,比較了射流和噴頭兩種減壓釋放裝置對(duì)微納米氣泡物化性能的影響,制備兼具高活性和高穩(wěn)定性的活化分子氧催化劑,協(xié)同微納米氣泡對(duì)高濃度有機(jī)物進(jìn)行礦化降解研究。研究成果包括以下四項(xiàng)內(nèi)容:1)兩體系在微納米氣泡和納米氣泡的數(shù)量和分布上具有不同之處。射流體系納米氣泡濃度高,納米氣泡粒徑分布在100～400 nm,而噴頭體系產(chǎn)生的微納米氣泡濃度大,氣液傳質(zhì)速率高。氣泡粒徑和氣液紊流效應(yīng)分別是影響兩體系氣液傳質(zhì)的重要因素。射流體系的最佳操作條件為Q泵/L=1:14.7,Q射=32 mL/min,噴頭體系的最佳操作條件為Q泵/L=1:13.2。2)以亞甲基藍(lán)為有機(jī)污染物的模型化合物,在應(yīng)用微納米氣泡降解有機(jī)污染物的過(guò)程中,需要添加消泡劑以減緩水體的發(fā)泡現(xiàn)象。其中噴頭體系的發(fā)泡效應(yīng)明顯高于射流體系,且消泡劑能夠明顯改善噴頭體系的有機(jī)物降解效果。pH值、溫度和鹽濃度是影響兩體系降解亞甲基藍(lán)效果的重要指標(biāo),降解過(guò)程中射流體系pH值增長(zhǎng)速率更快。噴頭體系對(duì)6 mg/L亞甲基藍(lán)100 min的降解率最高可達(dá)到89%以上。亞甲基藍(lán)降解機(jī)制以羥基化作用為主,最終產(chǎn)物為1,2,4-丁醇。3)以NaOH預(yù)處理后的柱狀活性炭(Columnar activated carbon,CAC)為載體負(fù)載的銅系催化劑(Cu@CAC)具有較高的疏水特性,在N2氣氛中焙燒后可以促進(jìn)銅氧化物擴(kuò)散進(jìn)入體相,Cu2+的酸性溶出量減少3倍左右。助劑Ce、Zr的添加能夠明顯改善銅氧化物分散度,促進(jìn)Cu2+向還原態(tài)轉(zhuǎn)變,提高催化劑表面的吸附氧容量,改善亞甲基藍(lán)降解效果。Cu2+溶出量可以達(dá)到國(guó)家一級(jí)排放標(biāo)準(zhǔn)。4)微納米氣泡協(xié)同柱狀銅炭在一定的實(shí)驗(yàn)條件下,對(duì)20 mg/L的亞甲基藍(lán)降解率達(dá)到70%,TOC去除率達(dá)到53%。另外,柱狀銅炭能夠充分利用微納米氣泡中的溶解氧和自由基,協(xié)同進(jìn)行高濃度制藥廢水的礦化處理。亞甲基藍(lán)降解機(jī)制包括羥基化作用和脫甲基作用,最終產(chǎn)物為1,2,4-丁醇。
【學(xué)位單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

賦予了微納米氣泡更豐富的含義，這與空化效應(yīng)的特點(diǎn)有關(guān)：空化效應(yīng)是指流體局??部區(qū)域的壓強(qiáng)下降時(shí)，空化泡急劇潰滅，使流體局部產(chǎn)生熱點(diǎn)，導(dǎo)致化學(xué)鍵斷裂，??形成活性氧物種（見圖１－２）。空化微氣泡具有高能量、高活性、高Ｚｅｔａ電位等特性，??能夠?qū)λw中的有機(jī)物進(jìn)行無(wú)選擇性的礦化。然而，高沸點(diǎn)的有機(jī)物難以以蒸汽的??形式進(jìn)入空化泡內(nèi)，因此空化泡潰滅對(duì)這類有機(jī)物產(chǎn)生的高溫?zé)岱纸庑?yīng)較弱［８］，只??能依靠活性氧物種降解，限制了空化微氣泡在高濃度難降解有機(jī)廢水方面的應(yīng)用。??進(jìn)入２１世紀(jì)以后，微氣泡的發(fā)展呈現(xiàn)多元化趨勢(shì)：在微氣泡發(fā)生裝置的研制方??面，以溶氣釋氣法和分散空氣法為核心［９］的多元技術(shù)層出不窮，而微納米氣泡的特性??研宄逐步趨向于微觀化，如微納米氣泡的形態(tài)可采用高速攝影儀和冷凍蝕刻法觀測(cè)??氣泡的粒徑和分布情況；微納米氣泡增壓溶解產(chǎn)生的自由基可用電子自旋共振??（ＥＳＲ）、分光光度法等進(jìn)行研究；微納米氣泡表面的高Ｚｅｔａ電位值可通過(guò)Ｚｅｔａ電??位儀測(cè)定。微納米氣泡的應(yīng)用也從氣浮為主轉(zhuǎn)向工農(nóng)業(yè)廢水凈化、河道修復(fù)、養(yǎng)殖??水體增氧、腫瘤靶向藥物輸送、潔膚美容等多個(gè)領(lǐng)域，因此微納米氣泡技術(shù)的發(fā)展??前景十分廣闊。??２??＇??１．??

動(dòng)軌跡、分布等信息，是國(guó)內(nèi)外研宄氣泡形態(tài)分布采取的主要手段。冷凍蝕刻技術(shù)??是一項(xiàng)前沿技術(shù)，其在微納米氣泡表征方面的推廣和應(yīng)用還處于起步階段。??高速攝像技術(shù)可應(yīng)用于單個(gè)微氣泡運(yùn)動(dòng)規(guī)律的拍攝。Ｍａｒｋ?Ｊ．?Ｈｓｕ等［１５］采用圖１－３??所示的裝置觀測(cè)超聲造影劑內(nèi)的單個(gè)微氣泡。該裝置是通過(guò)光電倍增管探測(cè)儀聚焦??散射光，其中，臨界角在８３?ｄｅｇ的微氣泡在散射光范圍內(nèi)，可被聚焦并轉(zhuǎn)化為ＰＭＴ??信號(hào)，經(jīng)過(guò)放大器、取樣示波器后進(jìn)入計(jì)算機(jī)，單個(gè)氣泡運(yùn)動(dòng)規(guī)律可以通過(guò)電荷耦??合圖像傳感器（ＣＣＤ）進(jìn)行拍攝捕獲，實(shí)現(xiàn)光電信號(hào)的轉(zhuǎn)化。Ｐｅｎｇ?Ｘｉａｏ等［１６］采用微??等離子體制造微氣泡，根據(jù)微等離子體的發(fā)生速率與微氣泡釋放速率的差異，分別??采用增強(qiáng)型電荷耦合圖像傳感器（ＩＣＣＤ）和ＣＣＤ進(jìn)行拍攝，可記錄單個(gè)氣泡的發(fā)??生、增長(zhǎng)、脫離等離子體、潰滅的全過(guò)程。其中ＩＣＣＤ的分辨率較ＣＣＤ更高，可應(yīng)??用于粒徑在２?ｕｍ左右的目標(biāo)拍攝。??／＾￣?Ｐｕｍｐ??回?Ｎ??ｒ＾ｒｉ?［＼１？?１?—??和以―＊?琴?ｐ＾ｎ??Ｈ???－．１??￣｜￣??—??圖１－３?ＣＣＤ高速攝像裝置??Ｆｉｇ．?１－３?ＣＣＤ?ｈｉｇｈ?ｓｐｅｅｄ?ｃａｍｅｒａ??除了單個(gè)氣泡特性研究外，高速攝像技術(shù)也被應(yīng)用于微氣泡群的觀測(cè)。馮玥等??［１７］在反應(yīng)柱裝置底部配置微孔膜

銅制樣品池中，迅速將樣品池置于液氮浴中冷凍，在低溫真空條件下切割粉碎樣品，??向切割斷面暴露的結(jié)構(gòu)上噴涂鉑碳，形成復(fù)型膜后即可在透射電鏡下觀測(cè)。該法測(cè)??得的微納米氣泡的頻率強(qiáng)度與光散射法得到的相對(duì)數(shù)濃度趨勢(shì)具有一致性（圖１－４），??且液氮快速冷凍不會(huì)產(chǎn)生多余氣泡，因此可以作為高速攝像法的輔助手段加以研宄。??Ｉ?１〇１?＾??ｔ８＂?ｎ?ｋ??Ｓ?，?ｊＬ?ｉ?２?已??Ｃ?６＂?４?＜？??４?－－?４?％?５．３??１?１０?１００?１０００?１００００??Ｓｉｚｅ?（ｎｍ）??圖１－４頻率強(qiáng)度與相對(duì)數(shù)濃度的一致性??Ｆｉｇ．１－４?Ｃｏｎｓｉｓｔｅｎｃｅ?ｏｆ?ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ?ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ?ａｎｄ?ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｎｕｍｂｅｒ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ??３）聲學(xué)法??聲學(xué)法主要利用不同粒徑氣泡與超聲之間的相互作用方式的差異，產(chǎn)生不同共??振頻率的聲波，通過(guò)關(guān)系式反推出氣泡的形態(tài)分布特征。Ｘｕｅ?Ｃｈｅｎ等認(rèn)為，當(dāng)氣??泡粒徑較小時(shí)，超聲聲波與氣泡之間作用可用散射聲截面ｃｒｓ和吸收聲截面〇ａ兩個(gè)指??標(biāo)進(jìn)行度量，再通過(guò)Ｆｒｅｄｈｏｌｍ積分方程反推出聲能衰減量，得出氣泡粒徑分布規(guī)律；??陳麗［２２］等采用超聲衰減譜預(yù)測(cè)微氣泡的形態(tài)分布特性，建立ＥＣＡＨ聲學(xué)模型，運(yùn)用??改進(jìn)Ｃｈａｈｉｎｅ算法進(jìn)行迭代運(yùn)算
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