甲醛是主要的室內(nèi)空氣污染物之一,長(zhǎng)期接觸甲醛會(huì)對(duì)人的身體健康造成嚴(yán)重的損害。過(guò)渡金屬氧化物催化氧化法是一種具有實(shí)用價(jià)值的甲醛去除方法。本文通過(guò)還原KMnO_4的方法制備了MnO_2/PET、MnO_2/AlOOH和MnO_2/AlOOH/Al等MnO_2系復(fù)合催化劑,應(yīng)用于室溫下室內(nèi)甲醛去除。首先通過(guò)水解后的PET纖維表面-OH還原KMnO_4在室溫下制備MnO_2/PET復(fù)合催化劑,加入一定量甲醇補(bǔ)充MnO_2的負(fù)載量。所制得MnO_2部分包裹在PET纖維表面。MnO_2在PET表面的生長(zhǎng)過(guò)程分為表面原位合成和表面沉積。在去除甲醛的靜態(tài)測(cè)試中,MnO_2/PET表現(xiàn)出較好的室溫去除甲醛的能力,其催化行為表現(xiàn)為“吸附-氧化”過(guò)程。MnO_2/PET復(fù)合催化劑在室溫下的成功制備證實(shí)了這種MnO_2合成方法的可行性。之后通過(guò)簡(jiǎn)化的微乳液法方法制備了AlOOH粉體,其具有超高的比表面積和大量的表面-OH。將AlOOH與KMnO_4在室溫下反應(yīng)制備了不同比例的MnO_2/AlOOH復(fù)合催化劑。經(jīng)過(guò)測(cè)試比較,復(fù)合催化劑在室溫下去除甲醛的性能超過(guò)了純MnO_2,其中以A_(10)M_6樣品催化性能最佳。MnO_2/AlOOH復(fù)合催化劑具有均勻分布的部分結(jié)晶結(jié)構(gòu),這種結(jié)構(gòu)易于產(chǎn)生多種價(jià)態(tài)的Mn離子和大量缺陷,有利于電荷傳輸。通過(guò)Al離子、Mn離子和空位缺陷參與的電荷交換,可以激活臨近的表面-OH,使其具有氧化活性,成為催化甲醛反應(yīng)的活性位點(diǎn)。Al離子的存在一方面利于電荷交換,另一方面利于形成部分結(jié)晶結(jié)構(gòu),且影響Mn離子的價(jià)態(tài),產(chǎn)生更具有氧化性的高價(jià)Mn離子。結(jié)合對(duì)MnO_2、MnO_2/PET和MnO_2/AlOOH復(fù)合催化劑的表征及性能測(cè)試,總結(jié)了過(guò)渡金屬氧化物室溫降解低濃度甲醛的反應(yīng)機(jī)理,將其闡述為吸附作用、氧化作用和自我再生。不同于其它研究通過(guò)各種方法提高M(jìn)nO_2本身的催化性能,MnO_2/AlOOH通過(guò)MnO_2改性AlOOH,發(fā)揮了協(xié)同作用,是一種新型的復(fù)合催化材料。為解決MnO_2/AlOOH復(fù)合催化劑的負(fù)載問(wèn)題,結(jié)合通過(guò)水熱反應(yīng)在Al絲表面生長(zhǎng)AlOOH的方法,嘗試了經(jīng)兩步反應(yīng)制備MnO_2/AlOOH/Al復(fù)合催化劑。120℃水熱反應(yīng)成功在Al絲表面生成了柳葉狀A(yù)lOOH納米片,而將AlOOH/Al樣品浸泡在KMnO_4溶液中難以在室溫下生成MnO_2。加入一定量NaOH略微提高了MnO_2的生成量。進(jìn)一步嘗試了通過(guò)一步水熱反應(yīng)在Al絲表面直接生成MnO_2/AlOOH復(fù)合物,表面氧化物的生成量有了明顯的提升。對(duì)比了不同NaOH添加量對(duì)產(chǎn)物的影響,Al絲表面生成的氧化物除AlOOH外,還包括MnO_2/AlOOH復(fù)合物、δ-MnO_2和非晶MnO_2。相比之下,具有豐富MnO_2種類(lèi)的MAA-2T樣品具有較好的去除甲醛性能。
【學(xué)位單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：X51;TU834.8;O643.36
【部分圖文】：

圖 2.1 甲醛去除檢測(cè)系統(tǒng)Figure 2.1 Formaldehyde removal detection system圖 2.2 甲醛反應(yīng)倉(cāng)Figure 2.2 Formaldehyde reaction chamber

17圖 2.2 甲醛反應(yīng)倉(cāng)igure 2.2 Formaldehyde reaction chamb英玻璃制成，分為罐體和頂蓋兩反應(yīng)倉(cāng)頂蓋留有兩條進(jìn)氣管，以前，先稱(chēng)取 0.1g 待測(cè)粉末樣品，平形。將玻璃小圓片放置于反應(yīng)倉(cāng)絕空氣流通。培養(yǎng)皿頂端連接一應(yīng)系統(tǒng)各部分連接好，檢查系統(tǒng)為載氣的空氣首先經(jīng)過(guò)濃 NaOH 甲醛溶液洗氣后進(jìn)入反應(yīng)倉(cāng)，此

59]，以加強(qiáng)它的結(jié)晶性。而本研究為了盡可能節(jié)約成本以適用于工業(yè)化生試了室溫制備水鈉錳礦型 MnO2。XRD 結(jié)果顯示，室溫下通過(guò)甲醇還原 KM得的MnO2結(jié)晶性較差，然而依然具有水鈉錳礦型MnO2的晶型（PDF#80-1中較為明顯的位于 12.5°、37.3°和 65.6°的峰，分別對(duì)應(yīng)于水鈉錳礦型 MnO1)、(-111)和(020)晶面，并沒(méi)有對(duì)應(yīng)其他晶型 MnO2的特征峰出現(xiàn)。文獻(xiàn)明高錳酸鉀與甲醇在室溫下反應(yīng)會(huì)生成水鈉錳礦型 MnO2[62]，而通過(guò)高錳其它原料制備的具有較好結(jié)晶度的水鈉錳礦氧化錳一般需要一定的反應(yīng)溫溫會(huì)加速原子或離子的擴(kuò)散，有利于傳質(zhì)，進(jìn)而有利于材料的結(jié)晶。然而溫度還有可能會(huì)破壞氧化錳的結(jié)構(gòu)[56]。水鈉錳礦型 MnO2為二維層狀結(jié)構(gòu)屬于亞穩(wěn)態(tài)，升溫后有發(fā)生卷曲而形成具有納米一維孔道結(jié)構(gòu)的隱鉀錳nO2的趨勢(shì)。經(jīng)高溫煅燒會(huì)破壞水鈉錳礦型 MnO2的層狀結(jié)構(gòu)，使其比表大下降。結(jié)晶性并不是影響材料催化性能的主要因素，良好的結(jié)晶性并不應(yīng)于較高的催化活性，還應(yīng)依據(jù)性能測(cè)試結(jié)果進(jìn)行深入討論。
【參考文獻(xiàn)】

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1 佟冬青;黃勝勇;;溫州市某居民區(qū)新裝修房屋甲醛污染狀況調(diào)查分析[J];當(dāng)代醫(yī)學(xué)(學(xué)術(shù)版);2008年20期

2 潘百紅;;凈化室內(nèi)空氣污染物的觀賞植物研究[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2008年10期

3 杜前明;徐倩;高燦柱;;室內(nèi)空氣中低濃度甲醛的化學(xué)吸收去除法[J];環(huán)境與健康雜志;2008年01期

4 何運(yùn)兵;紀(jì)紅兵;王樂(lè)夫;;室內(nèi)甲醛催化氧化脫除的研究進(jìn)展[J];化工進(jìn)展;2007年08期

5 吳泳;張輝;劉明興;劉波;成朝強(qiáng);;幾種空氣凈化技術(shù)對(duì)室內(nèi)甲醛污染凈化效果對(duì)比研究[J];現(xiàn)代預(yù)防醫(yī)學(xué);2007年04期

6 蔡健,胡將軍,張雁;改性活性炭纖維對(duì)甲醛吸附性能的研究[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2004年03期

7 闕惠芬,袁陳敏;甲醛與人體健康[J];環(huán)境與健康雜志;1993年01期

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1 張雨薇;多孔有機(jī)聚合物骨架的合成及性能研究[D];吉林大學(xué);2016年

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1 韓曉;纖維負(fù)載錳氧化物催化劑的制備及其室溫降解甲醛性能研究[D];北京建筑大學(xué);2015年

2 黃愛(ài)葵;幾種盆栽觀賞植物對(duì)室內(nèi)空氣凈化能力的研究[D];南京林業(yè)大學(xué);2005年

本文編號(hào)：2890748