蛋雞和玉米作為我國(guó)農(nóng)村地區(qū)主要的禽畜養(yǎng)殖和作物種植對(duì)象,年產(chǎn)量巨大,給當(dāng)?shù)剞r(nóng)民帶來(lái)巨大經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí),也產(chǎn)生了大量未經(jīng)有效利用的農(nóng)業(yè)廢棄生物質(zhì)——蛋雞糞便(CM)和玉米芯(CC)。生物質(zhì)中含有大量碳元素,是碳材料理想的前驅(qū)體,以其為原料開發(fā)的高性能碳材料是目前該領(lǐng)域研究人員的重要研究課題。本文以CM和CC的混合物為原料,制備熱解生物炭前驅(qū)體(BPC),并用尿素對(duì)其水熱改性,得到水熱改性熱解生物炭(HMPC),借助EA、FTIR和SEM等手段對(duì)BPC和HMPC的物化性質(zhì)進(jìn)行了表征分析,利用HMPC為吸附劑,系統(tǒng)研究了對(duì)水體中重金屬Cr(VI)和有機(jī)染料甲基橙(MO)的吸附性能。主要研究結(jié)論如下:(1)通過(guò)考察熱解溫度(600、700、800、900、1000℃)和原料配比(全雞糞、3:1(CM:CC=3:1)、1:1、1:3、全玉米芯)對(duì)于BPC物化性質(zhì)的影響發(fā)現(xiàn),高溫和低CC含量的條件有利于形成多孔結(jié)構(gòu)的“硬質(zhì)碳”。綜合產(chǎn)率和預(yù)吸附Cr(VI)和MO結(jié)果,選取熱解溫度為900℃,原料配比為1:3,含碳量為70.28%的熱解生物炭為最佳前驅(qū)體,能夠?yàn)楹罄m(xù)HMPC的制備提供碳骨架結(jié)構(gòu)。(2)對(duì)最佳條件制備得到的BPC進(jìn)行水熱改性,通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)考察了水熱溫度、水熱時(shí)間和固液比(生物炭質(zhì)量(g)和尿素水溶液體積(mL)比)對(duì)HMPC的吸附性能影響,優(yōu)化了HMPC的制備條件。結(jié)果表明,HMPC的最佳制備條件為:水熱溫度150℃,反應(yīng)時(shí)間1 h,固液比1:10。與未改性的BPC相比,比表面積和孔徑結(jié)構(gòu)變化較小,但元素組成、表面電負(fù)性和官能團(tuán)有較大變化:其中,氮元素含量由未改性的1.38%增加到3.06%,表明HMPC的表面新增了大量的氨基官能團(tuán)。(3)靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在攪拌速率為50~250 rpm的范圍內(nèi),HMPC對(duì)Cr(VI)和MO的吸附去除率均隨攪拌速率的增加而增加;酸性條件更有利于HMPC對(duì)Cr(VI)和MO的吸附;對(duì)于兩者的吸附容量均隨HMPC投加量的增加而減少,吸附去除率則先增加后趨于穩(wěn)定;在初始Cr(VI)和MO濃度均為60~250 mg·L~(-1)時(shí),吸附去除率隨濃度的增加而逐漸降低,吸附容量則最終維持在一定范圍不再大幅度變化,最終結(jié)果表明,在溫度25℃,Cr(VI)和MO溶液初始pH值分別為2.0和6.5,攪拌速率為150 rpm,HMPC投加量為1 g·L~(-1)的條件下,對(duì)初始濃度為100 mg·L~(-1)的Cr(VI)和MO的吸附容量分別為56.26 mg·g~(-1)和73.31 mg·g~(-1)。(4)HMPC對(duì)Cr(VI)和MO的吸附較好地遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。Langmuir模型更好地?cái)M合HMPC對(duì)Cr(VI)和MO的吸附行為。熱力學(xué)函數(shù)分析表明,HMPC對(duì)于Cr(VI)和MO的吸附為自發(fā)且吸熱的,溫度升高有利于吸附。經(jīng)歷了5個(gè)吸附——超聲波再生循環(huán)后的再生效率仍能達(dá)到75%以上。結(jié)合前期的表征結(jié)果,探究得到HMPC對(duì)Cr(VI)和MO的吸附機(jī)制主要包括化學(xué)吸附和靜電引力吸附。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X71
【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 農(nóng)業(yè)廢棄生物質(zhì)研究現(xiàn)狀
        1.1.1 農(nóng)業(yè)廢棄生物質(zhì)
        1.1.2 農(nóng)業(yè)廢棄生物質(zhì)資源化途徑
    1.2 生物質(zhì)熱化學(xué)轉(zhuǎn)化技術(shù)簡(jiǎn)介
        1.2.1 燃燒技術(shù)
        1.2.2 熱裂解技術(shù)
        1.2.3 水熱技術(shù)
    1.3 生物質(zhì)炭的制備及改性方法
        1.3.1 生物質(zhì)炭的制備方法
        1.3.2 生物炭的改性方法
    1.4 生物炭的環(huán)境應(yīng)用研究進(jìn)展
        1.4.1 土壤改良和修復(fù)
        1.4.2 減緩溫室效應(yīng)
        1.4.3 吸附去除環(huán)境污染物質(zhì)
    1.5 課題研究背景、意義與內(nèi)容
        1.5.1 課題研究背景及意義
        1.5.2 課題研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)試劑、儀器及方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
    2.3 分析方法
        2.3.1 Cr（VI）濃度測(cè)定分析方法
        2.3.2 甲基橙染料濃度測(cè)定分析方法
        2.3.3 產(chǎn)物檢驗(yàn)及現(xiàn)代儀器表征
3 BPC的制備及基本物化性質(zhì)分析
    3.1 概述
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 熱解溫度與原料配比對(duì)BPC產(chǎn)率的影響研究
        3.2.2 熱解溫度與原料配比對(duì)BPC元素組成的影響研究
        3.2.3 生物質(zhì)熱重分析
        3.2.4 熱解溫度與原料配比對(duì)BPC表面官能團(tuán)種類的影響研究
        3.2.5 熱解溫度與原料配比對(duì)BPC表面形貌的影響研究
        3.2.6 BPC預(yù)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果
    3.3 本章小結(jié)
4 HMPC的制備及表征分析
    4.1 概述
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 HMPC制備的正交優(yōu)化結(jié)果
        4.2.2 水熱改性前后吸附效果對(duì)比
        4.2.3 HMPC的元素分析
        4.2.4 HMPC的傅里葉紅外光譜分析
        4.2.5 HMPC的Zeta電位分析
        4.2.6 HMPC的比表面積及孔徑分析
        4.2.7 HMPC的熱重分析
        4.2.8 HMPC的掃描電子顯微鏡分析
    4.3 本章小結(jié)
5 HMPC對(duì)Cr（VI）及MO的吸附性能綜合評(píng)價(jià)
    5.1 概述
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 攪拌速率對(duì)吸附效果的影響
        5.2.2 溶液初始pH對(duì)吸附效果的影響
        5.2.3 Cr（VI）和MO初始濃度對(duì)吸附效果的影響
        5.2.4 HMPC投加量對(duì)吸附效果的影響
        5.2.5 HMPC吸附Cr（VI）和MO的動(dòng)力學(xué)特性
        5.2.6 HMPC吸附Cr（VI）和MO的熱力學(xué)特性
        5.2.7 超聲波再生及循環(huán)使用壽命結(jié)果
        5.2.8 吸附機(jī)理探討
    5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2889402