隨著人們對(duì)資源短缺和全球氣候變暖問題重視程度的提高,CO_2減排、回收、利用及資源化正成為21世紀(jì)重要的能源環(huán)境問題之一。目前CO_2減排回收捕集方法主要有吸收、吸附、膜分離、低溫蒸餾和生物固碳等。其中,吸附法CO_2捕集分離技術(shù)因低成本和易于操作等優(yōu)勢(shì),是未來解決CO_2減排回收并協(xié)同利用及資源化問題的一個(gè)重要技術(shù)發(fā)展方向。目前開發(fā)的CO_2吸附劑總體上存在的問題為:技術(shù)成熟、來源廣、易合成材料的CO_2吸附量普遍偏低;CO_2吸附量高的材料(陶瓷材料及金屬氧化物類、MIL-101、ZIFs等)目前合成條件苛刻,能耗大、費(fèi)用高、反應(yīng)過程不易控制,抗?jié)裥员容^差。因此,本論文利用纖維素綠色、易降解、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),對(duì)分子篩吸附劑進(jìn)行改性,制備纖維素基二氧化碳吸附材料,旨在提高材料作為CO_2吸附劑時(shí)的抗?jié)裥?以期減少或取消CO_2捕集吸附工藝中去濕干燥單元,增強(qiáng)材料的可用性范圍。論文圍繞纖維素/分子篩,開展纖維素基二氧化碳吸附材料的制備與表征研究。針對(duì)微晶纖維素/顆粒狀分子篩、納米纖維素/粉末狀分子篩兩個(gè)體系考察了纖維素/分子篩形態(tài)對(duì)耦合制備材料CO_2吸附性能的影響。實(shí)驗(yàn)研究了纖維素、分子篩、偶聯(lián)劑用量及偶聯(lián)溫度等對(duì)CO_2吸附容量的影響,分析了吸附過程的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)過程。其次,采用SEM掃描電鏡、FTIR、X射線衍射XRD、TGA、BET等表征手段研究了纖維素基二氧化碳吸附材料的形貌特征、比表面積、表面基團(tuán)及孔徑分布。再者,結(jié)合靜態(tài)容量法和動(dòng)態(tài)吸附法對(duì)二氧化碳吸附選擇性進(jìn)行了分析研究。最后,采用升溫減壓方式對(duì)飽和吸附材料進(jìn)行解吸研究,評(píng)價(jià)復(fù)合吸附材料的再生性能。研究結(jié)果表明,微晶、紙漿、棉漿三種纖維素形態(tài)中,改性制備的13X分子篩(顆粒)/微晶纖維素復(fù)合吸附材料在同等條件下CO_2吸附容量最高。13X分子篩(顆粒)/微晶纖維素復(fù)合材料CO_2吸附容量和合成溫度的關(guān)系最大。相比于13X分子篩(顆粒),復(fù)合吸附材料仍保持13X分子篩原有的微孔孔道和孔容,介孔孔徑變得均勻,由27.1nm下降到13.9nm;在298K和1bar下,CO_2的吸附容量達(dá)到1.31mmol/g,在273K和1bar下達(dá)到1.83mmol/g,在0.5bar時(shí)CO_2對(duì)N_2的吸附選擇性達(dá)到50;與未添加偶聯(lián)劑的13X分子篩(顆粒)/微晶纖維素吸附材料(298K,1bar,無硅烷,0.31mmol/g)相比,添加硅烷后CO_2吸附容量明顯提高,表明偶聯(lián)劑在復(fù)合材料的制備過程中起著重要作用;吸附熱力學(xué)分析表明13X分子篩(顆粒)/微晶纖維素復(fù)合吸附材料對(duì)CO_2的吸附過程是物理放熱過程,吸附熱在17-27kJ/mol之間;采用13X分子篩(粉末)和納米纖維素制備的復(fù)合吸附材料相比于13X分子篩(粉末),微孔結(jié)構(gòu)基本沒有變化,最可幾孔徑降低為2.95nm,在273K和1bar下CO_2的吸附容量提升至2.83mmol/g,在0.5bar時(shí)CO_2對(duì)N_2的選擇吸附性也提升到70。CO_2再生實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,所制備纖維素基二氧化碳吸附材料對(duì)CO_2具有穩(wěn)定的吸附性能。
【學(xué)位單位】：華北電力大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X701
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 課題的研究背景
    1.2 纖維素基材料
        1.2.1 纖維素溶解
        1.2.2 纖維素改性
        1.2.3 纖維素基吸附分離材料
    1.3 課題研究?jī)?nèi)容
第2章 吸附材料制備及測(cè)試表征方法
    2.1 制備原料及測(cè)試氣體
    2.2 吸附材料制備方法
    2.3 材料測(cè)試表征方法
第3章 13X分子篩（顆粒）/微晶纖維素二氧化碳吸附材料的制備與表征.
    3.1 纖維素種類的選擇
    3.2 制備參數(shù)的選擇
    3.3 偶聯(lián)劑對(duì)材料吸附性能影響
    3.4 樣品測(cè)試表征
        3.4.1 微觀形貌分析
        3.4.2 結(jié)構(gòu)特征參數(shù)及孔徑分布
        3.4.3 物相分析
        3.4.4 紅外分析
        3.4.5 熱重分析
2 吸附特性'>        3.4.6 CO₂ 吸附特性
        3.4.7 吸附選擇性
    3.5 小節(jié)
第4章 13X分子篩（粉末）/納米纖維素二氧化碳吸附材料的制備與表
    4.1 材料表面酸堿性對(duì)材料吸附性能影響
    4.2 樣品測(cè)試表征
        4.2.1 紅外分析
        4.2.2 結(jié)構(gòu)特征參數(shù)及孔徑分布
2 吸附特性'>        4.2.3 CO₂ 吸附特性
        4.2.4 吸附選擇性
    4.3 小節(jié)
2的動(dòng)態(tài)吸附特性'>第5章 纖維素基吸附材料對(duì)CO₂的動(dòng)態(tài)吸附特性
2 的動(dòng)態(tài)吸附'>    5.1 CO₂ 的動(dòng)態(tài)吸附
2 動(dòng)態(tài)吸附特性'>    5.2 CO₂ 動(dòng)態(tài)吸附特性
2 吸附的影響'>        5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料對(duì)CO₂ 吸附的影響
2 吸附的影響'>        5.2.2 吸附溫度對(duì)CO₂ 吸附的影響
2 吸附的影響'>        5.2.3 氣體流量對(duì)CO₂ 吸附的影響
    5.3 吸附劑的吸附穩(wěn)定性
    5.4 小節(jié)
第6章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 論文不足
    6.4 研究展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果
致謝

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