在過去的二十年中,藥物和個人護(hù)理產(chǎn)品(PPCPs)在水環(huán)境中的廣泛存在及其對水生生物的潛在危害引起了人們的廣泛關(guān)注,PPCPs已經(jīng)被認(rèn)為是新型環(huán)境污染物。研究指出,PPCPs僅在μg·L~(-1)甚至ng·L~(-1)范圍內(nèi)就會誘導(dǎo)急性效應(yīng)的發(fā)生。因此,對PPCPs進(jìn)行深度處理研究尤為重要。近年來,碳基材料由于其特殊的多孔結(jié)構(gòu),較大的比表面積等優(yōu)點被越來越多的應(yīng)用作污染物的吸附劑。人工納米碳材料碳納米管、天然植物基碳材料生物炭作為典型的碳基材料,均具有較大的比表面積和優(yōu)異的吸附性能,被提出可作為PPCPs深度處理的吸附劑。盡管碳納米管具有巨大的比表面積,但由于碳納米管之間存在相對較強的范德華力,很容易纏繞或聚集成束,嚴(yán)重制約了碳納米管的應(yīng)用;另外,碳納米管較高的經(jīng)濟(jì)成本也在一定程度上影響碳納米管的使用。生物炭的原料通常來自于動物的軀殼,植物的根莖,果皮等,較為廉價易得,同時比表面積較大,不存在團(tuán)聚現(xiàn)象,已被廣泛應(yīng)用于對重金屬及多環(huán)芳烴等有機物的吸附領(lǐng)域,但其對于PPCPs的吸附效果及機制仍有待考察。因此,本課題選取人工納米碳材料碳納米管及天然植物基碳材料生物炭作為吸附劑,考察其對于典型PPCPs的吸附機制及影響。本課題深入研究了膠體態(tài)的碳納米管對不同PPCPs的吸附特征,并建立了多參數(shù)線性自由能模型(pp-LFERs模型);探究了不同碳化溫度下植物基生物炭對典型PPCPs的吸附作用及水化學(xué)條件對吸附的影響。具體如下:(1)研究了分別經(jīng)陰離子表面活性劑十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)和十二烷基硫酸鈉(SDS),陽離子表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)和非離子表面活性劑辛基酚聚氧乙烯醚(TX-100)分散處理的膠體態(tài)碳納米管與三氯生(TCS)的吸附特征。結(jié)果表明:陰離子表面活性劑SDBS和SDS的存在顯著抑制三氯生對碳納米管的吸附;陽離子表面活性劑的存在促進(jìn)了碳納米管的吸附;對于非離子表面活性劑,當(dāng)表面活性劑濃度低時,抑制碳納米管的吸附,而當(dāng)濃度高時,促進(jìn)吸附。吸附系數(shù)K_d與吸光度(UV)、Zeta電位和表面活性劑濃度呈線性相關(guān)。在陰離子表面活性劑(SDBS/SDS)存在的體系中,表面電荷對碳納米管的吸附影響最重要。對于陽離子表面活性劑CTAB,表面活性劑的濃度是影響吸附的主要因素。對于非離子表面活性劑TX-100,分散狀態(tài)是最重要的影響因素。不同表面活性劑分散的碳納米管對三氯生的吸附等溫線均與Toth模型擬和良好,并且經(jīng)陽離子表面活性劑CTAB分散的碳納米管顯示出最大的吸附容量。(2)研究了經(jīng)常見的陰離子表面活性劑(SDS)分散處理的碳納米管對9種不同的PPCPs的吸附特征,并對數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析,建立不同分散條件下的pp-LFERs模型。研究表明:對碳納米管進(jìn)行超聲處理抑制了其對莠去津和卡馬西平的吸附,其中,對卡馬西平的抑制作用較為明顯;經(jīng)超聲處理后的碳納米管對雙酚A、雌二醇、雌酮、氧苯酮和三氯生的吸附略有促進(jìn)但效果并不明顯;對氯丙嗪和三氟丙嗪來說,對碳納米管超聲處理幾乎不改變碳納米管的吸附效果;加入陰離子表面活性劑SDS并對碳納米管進(jìn)行超聲處理后,吸附量均發(fā)生明顯發(fā)生變化;對于莠去津、卡馬西平、雙酚A、雌二醇、雌酮和氧苯酮六種污染物來說,加入陰離子表面活性劑SDS后吸附量明顯下降;對于三氯生來說,當(dāng)三氯生的濃度較低時,加入陰離子表面活性劑SDS會抑制吸附;當(dāng)三氯生的濃度增大時促進(jìn)吸附;對于氯丙嗪和三氟丙嗪來說,加入陰離子表面活性劑SDS后吸附量明顯提高。另外,通過相關(guān)性分析,得到三組不同分散特征下碳納米管對PPCPs吸附的pp-LFERs模型,通過較高的r~2值可知,模型的擬合度均較好,表明模型具有統(tǒng)計意義和預(yù)測性。(3)研究了玉米秸稈和柚子皮在不同溫度下燒制的生物炭對雙酚A和卡馬西平的吸附特征,結(jié)果表明:在同一碳化溫度下,玉米秸稈生物炭對雙酚A和卡馬西平的吸附作用均優(yōu)于柚子皮生物炭,且吸附符合二級動力學(xué)、Freundlich模型;隨著pH的增加,兩種生物炭對雙酚A的吸附容量下降,而對卡馬西平的吸附容量先下降后上升,吸附量在pH=10時最低;不同生物炭的碳化溫度對吸附的影響不同,雙酚A對玉米秸稈生物炭的吸附量隨著溫度的變化依次為:300℃玉米秸稈600℃玉米秸稈450℃玉米秸稈;卡馬西平對玉米秸稈生物炭的吸附量隨著溫度的變化依次為:600℃玉米秸稈450℃玉米秸稈300℃玉米秸稈;雙酚A和卡馬西平對柚子皮生物炭的吸附量隨著溫度的變化均為:300℃柚子皮450℃柚子皮600℃柚子皮。這可能與污染物自身的結(jié)構(gòu)性質(zhì)、吸附位點、比表面積和孔徑的不同有關(guān)。本課題的研究結(jié)果有助于完善人工納米碳材料碳納米管和天然碳材料生物炭對PPCPs的吸附特征研究,并闡明吸附機理及影響因素,同時完善了碳基材料與PPCPs的相互作用機制理論研究,并為碳基材料在PPCPs的深度處理中的應(yīng)用提供科學(xué)依據(jù)。
【學(xué)位單位】：北京建筑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O647.3;X592
【部分圖文】：

技術(shù)路線圖

第 2 章 分散特征對膠體態(tài)碳納米管與三氯生的吸附行為影響研究實驗分別對不同分散狀態(tài)的碳納米管的視覺形態(tài)、表觀形態(tài)度（UV）和吸附劑表面官能團(tuán)（FTIR）進(jìn)行測試�？梢郧宄乜闯觯貌煌砻婊钚詣┨幚沓曁幚砗� CNT中，用 TX-100 超聲處理的 CNTs 懸浮液的分散狀態(tài)最好，分 2-1 h-i）。另外可以觀察到 SDBS 分散的 CNTs 懸浮液的分的 CNTs 懸浮液。SDS 和 CTAB 的分散狀態(tài)不能通過視覺評的超聲處理的 CNTs 雖也發(fā)生了明顯的分散，但是隨即發(fā)生a 中觀察到。

18圖 2-2 碳納米管在不同分散條件下的掃描電鏡圖片F(xiàn)ig. 2-2 Scanning electron micrograph of carbon nanotubes under different dispersion conditions決定吸附性能和應(yīng)用的關(guān)鍵因素是吸附劑的化學(xué)組成與結(jié)構(gòu)。如上述 SEM 圖所本次表征過程中選取了 4 個尺度（500 nm，1 μm，5 μm，50 μm）來說明不同碳納
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本文編號：2880420