抗生素作為新型環(huán)境危險(xiǎn)源日益受到學(xué)者們的廣泛關(guān)注,尋找一種高效、環(huán)境友好的方法降解水體中的抗生素是目前迫切需要解決的問題。與傳統(tǒng)Fenton方法相比,基于硫酸根自由基(·SO_4~-)的高級氧化技術(shù)(Advanced Oxidation Processes,簡稱AOPs)因具有較好的降解能力、較廣的pH值適用范圍(pH=2-9)、效率高、易于儲存和運(yùn)輸?shù)葍?yōu)點(diǎn)在降解抗生素方面有著廣闊的應(yīng)用前景。鈣鈦礦型半導(dǎo)體(如BiFeO_3、CoTiO_3等)在光照下能夠產(chǎn)生自由電子和空穴,同樣具有降解抗生素的能力。鑒于過硫酸鹽可以通過被紫外光、熱或過渡金屬離子等活化產(chǎn)生·SO_4~-,為更好的促進(jìn)·SO_4~-的產(chǎn)生及其協(xié)同光催化反應(yīng)降解抗生素,本文對過硫酸氫鉀(PMS)協(xié)同鈣鈦礦型光催化劑降解土霉素進(jìn)行了系統(tǒng)研究。本文的主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)過硫酸氫鉀(PMS)氧化降解土霉素的研究。探究不同溫度、PMS濃度、體系初始pH時(shí)PMS體系對土霉素的降解行為,并對反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了討論。結(jié)果表明增大PMS濃度、升高溫度、降低pH均有利于土霉素的降解;與Fe~(2+)相比,Co~(2+)更有利于活化PMS產(chǎn)生·SO_4~-降解土霉素,在反應(yīng)40 min后,土霉素的降解效率可達(dá)69.7%。(2)Co/BiFeO_3/PMS光催化協(xié)同降解土霉素的研究。采用水熱法制備了不同Co摻雜BiFeO_3(簡稱Co/BiFeO_3)的復(fù)合粉體,并且對樣品進(jìn)行了X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)以及固體紫外-可見漫反射光譜(UV-vis DRS)表征。考察了Co/BiFeO_3在光催化和類Fenton氧化反應(yīng)的協(xié)同作用下降解土霉素的能力。結(jié)果表明Co摻雜量越高土霉素降解效率越高。同樣增大PMS濃度、升高溫度、降低pH均有利于土霉素的降解。在反應(yīng)40 min后,對土霉素的降解效率最高可達(dá)96.9%。(3)CoTiO_3/PMS光催化協(xié)同降解土霉素的研究。采用溶膠-凝膠法制備了CoTiO_3粉體材料,并且對樣品進(jìn)行了XRD、SEM以及UV-vis DRS漫反射表征。通過對比PMS、CoTiO_3、CoTiO_3/PMS這三種體系對土霉素的降解效果,發(fā)現(xiàn)CoTiO_3/PMS體系可以高效的降解土霉素,在光照40 min后土霉素的降解效率最高可達(dá)99.6%,表現(xiàn)出了明顯的光催化-類Fenton協(xié)同作用。并在此基礎(chǔ)上,進(jìn)一步考察了CoTiO_3濃度、PMS濃度、反應(yīng)溫度和體系初始pH對反應(yīng)速率的影響。
【學(xué)位單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O644.1;X52;O643.36
【部分圖文】：

類 Fenton 反應(yīng)協(xié)同鈣鈦礦型光催化劑降解土霉素的研基于本實(shí)驗(yàn)的研究目的，配置 200 ml 5 mg/L 的土霉素溶液，稱取 0.2 g 的劑，進(jìn)行一系列單因素實(shí)驗(yàn)，在實(shí)驗(yàn)中的不同時(shí)間點(diǎn)對溶液進(jìn)行取樣，并對樣品進(jìn)行固體 UV-Vis 光譜分析，以在相同實(shí)驗(yàn)中的不同時(shí)間獲得 250-450吸光度，發(fā)現(xiàn)最大吸收波長為 353 nm。圖 2.1 為未被氧化的 5 mg/L 土霉素在 250-450 nm 的紫外-可見光吸收光譜。分別對純相 BiFeO3和 CoTiO3進(jìn)行-可見光譜分析，取催化劑樣品溶液于每個(gè)時(shí)刻在波長為 353 nm 處的紫外光吸光度 Abs，并根據(jù)式（9）計(jì)算其降解效率，從而檢測樣品對土霉素的降解程度，并分別繪制它們對土霉素的降解曲線，如圖 2.2（a）和（b）所D = (1－C/C0)×100%

圖.4.1 Co/BiFeO3樣品的 X 射線衍射圖Fig. 4.1 XRD patterns of Co/BiFeO3samples4.3.2 SEM 形貌分析圖 4.2 為所制得 0.05 Co/BiFeO3樣品的 SEM 形貌圖譜。圖（a）是 BiFeO3樣品的 SEM 圖，從圖中我們可以看出，純相 BiFeO3大約為 20 μm 的球狀顆粒，分布均勻且大小均一。圖（b）與（c）分別為高倍與低倍下 0.05 Co/BiFeO3樣品的掃描電鏡照片，從圖中可以看出，摻雜后 BiFeO3的晶粒尺寸和形貌與純相 BiFeO的變化不大，且摻雜后樣品的晶粒分散性更好，可以看出 Co 摻雜后的晶粒尺寸和形貌并未被明顯影響。

圖 4.2 (a) 純相 BiFeO3的 SEM 圖像；(b, c) 0.05Co-BiFeO3樣品在不同倍率下的 SEM 圖像；(d) 0.05Co-BiFeO3樣品的 EDS 圖譜Fig.4.2 (a) SEM image of the pure BiFeO3; (b, c) SEM of 0.05Co-BiFeO3; (d) EDS spectrumimages of 0.05Co-BiFeO3為了對所制備的 0.05 樣品的進(jìn)行化學(xué)成分分析，能譜儀（EDS）對樣品的測試結(jié)果如圖 4.2（d）所示，所制得樣品中除了在圖中標(biāo)記的 O、Bi 和 Fe 元素的明顯信號外，EDS 的光譜還顯示樣品中幾個(gè)弱的 Co 信號。進(jìn)一步定量分析顯示，Bi：Fe：Co 的摩爾比為 1.97：19.7：0.07，與目標(biāo)產(chǎn)物 0.05 Co/BiFeO3中Bi、Fe 和 Co 的化學(xué)計(jì)量比相近，證明 Co 成功摻入 BiFeO3并產(chǎn)生 0.05 Co/BiFeO34.3.3 UV-vis DRS 光譜分析圖 4.3 是 BiFeO3的紫外-可見光吸收光譜。由圖 4.3 可知，在 547 nm 左右吸收峰開始快速下降，說明 BiFeO3對這個(gè)波長范圍的光吸收較好。插圖顯示 BiFeO3的禁帶寬度為插圖直線與橫坐標(biāo)交點(diǎn)，約為 1.92 eV。
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本文編號：2880340