隨著煤炭能源的短缺危機(jī)以及環(huán)境污染等問題日益嚴(yán)重,世界各國不約而同地積極尋求向綠色、低碳等清潔能源及可再生能源的發(fā)展轉(zhuǎn)型。生物質(zhì)作為一種碳中性且可再生的能源,來源廣闊,具有應(yīng)用前景,其中微藻作為第三代生物質(zhì)能是當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。目前國內(nèi)外對(duì)微藻中不同組分之間混合熱解的反應(yīng)機(jī)理及協(xié)同效應(yīng)的研究仍存不足,對(duì)微藻與生物質(zhì)廢棄物混合熱解的反應(yīng)機(jī)理及協(xié)同效應(yīng)仍需開展進(jìn)一步研究。為了解決以上問題,分別以微藻中蛋白質(zhì)和碳水化合物的模型組分進(jìn)行混合熱解研究,然后以低脂微藻及甘薯渣開展進(jìn)一步的混合熱解研究,探討不同摻混比和熱解參數(shù)下熱解產(chǎn)物的分布規(guī)律、形成原因及反應(yīng)機(jī)理,以期為微藻提供資源化利用的途徑及依據(jù)。首先,選取大豆蛋白和玉米淀粉作為微藻中蛋白質(zhì)和碳水化合物的模型化合物,利用熱重分析儀及熱重紅外聯(lián)用分析儀進(jìn)行慢速熱解實(shí)驗(yàn),分析不同摻混比對(duì)熱失重行為和氣體產(chǎn)物及官能團(tuán)的影響。研究結(jié)果表明,兩種模型組分的混合熱解主要分為三個(gè)熱失重階段,協(xié)同效應(yīng)在235~318°C表現(xiàn)為相互促進(jìn)作用,而在318~700°C表現(xiàn)為相互抑制作用。不同摻混比中,50SP的促進(jìn)和抑制效果最為強(qiáng)烈。當(dāng)?shù)鞍踪|(zhì)含量為30%時(shí),玉米淀粉和大豆蛋白協(xié)同效應(yīng)顯著,由于美拉德反應(yīng)生成包含C=C和-COOH官能團(tuán)的熱解中間體,同時(shí)釋放CO,H_2O,CO_2和小分子烴的氣態(tài)產(chǎn)物。當(dāng)?shù)鞍踪|(zhì)含量為70%時(shí),玉米淀粉和大豆蛋白協(xié)同效應(yīng)也較為顯著,由于美拉德反應(yīng)而生成大量的含氮雜環(huán)化合物,釋放出CO_2、HCN、HCNO及小分子烴的氣態(tài)產(chǎn)物,同時(shí)抑制了NH_3的生成。通過無模型方法計(jì)算的反應(yīng)活化能,其最大值和最小值分別出現(xiàn)在30SP和70SP。然后,為了進(jìn)一步明確模型組分混合熱解的具體產(chǎn)物組成,利用熱裂解儀及氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀分析了蛋白質(zhì)和碳水化合物在不同摻混比下快速熱解的產(chǎn)物分布及形成原因,以及美拉德反應(yīng)生成熱解中間產(chǎn)物的反應(yīng)機(jī)理。研究結(jié)果表明,在玉米淀粉和大豆蛋白的混合快速熱解過程中,呋喃化合物側(cè)鏈中的羰基與含氮化合物兩者間發(fā)生美拉德反應(yīng),促使含有羰基側(cè)鏈的呋喃化合物向側(cè)鏈為烴基的呋喃化合物轉(zhuǎn)化,其中當(dāng)摻混比為30SP時(shí)側(cè)鏈為烴基的呋喃化合物產(chǎn)率最高。美拉德反應(yīng)形成的還原性氣氛,促進(jìn)了脫水糖分子內(nèi)的C-C鍵斷裂及脫水反應(yīng)以及呋喃類化合物的異構(gòu)化,從而形成含有不同側(cè)鏈的環(huán)戊酮。同時(shí)也促進(jìn)了還原性糖衍生化合物和Amadori化合物之間的分子間重排反應(yīng)和二次反應(yīng),從而形成含氮雜環(huán)合物,其中當(dāng)摻混比為70SP時(shí)生成的含氮雜環(huán)化合物產(chǎn)率最高。接著,為了進(jìn)一步了解實(shí)際應(yīng)用中微藻與生物質(zhì)廢棄物的混合熱解特性,選取蛋白質(zhì)含量較高的低脂微藻和含淀粉成分的甘薯渣,利用熱重分析儀及熱重紅外聯(lián)用分析儀,研究兩者在不同摻混比下的慢速熱解特性,分析不同摻混比對(duì)熱失重行為的影響。研究結(jié)果表明,微藻和甘薯渣及其混合物在氮?dú)鈿夥障碌臒崾е剡^程同樣分為三個(gè)階段。兩者的混合慢速熱解較大幅度地提高了第一個(gè)熱解階段的反應(yīng)活性,促進(jìn)了不同生物質(zhì)中蛋白質(zhì)和碳水化合物的熱解過程。協(xié)同效應(yīng)表明混合熱解存在兩個(gè)相互促進(jìn)作用的溫度范圍,分別為290~324°C和360~380°C,最佳促進(jìn)效果的溫度和樣品摻混比例出現(xiàn)在308°C和373°C及1CP2SPR。當(dāng)溫度大于380°C,所有摻混比下的混合熱解均存在抑制效果。當(dāng)混合樣品為1CP1SPR及1CP2SPR時(shí),混合熱解促進(jìn)了半纖維素及木質(zhì)素的熱解,從而生成小分子酸及酚類。同時(shí)也通過美拉德反應(yīng)和二次反應(yīng)生成了更為穩(wěn)定的含氮化合物,降低了H_2O和NH_3的產(chǎn)率。由于美拉德反應(yīng)的存在,混合樣品的反應(yīng)活化能相比單樣均有所增加,其最大值出現(xiàn)在1CP2SPR,主要?dú)w因于更穩(wěn)定的含氮大分子的形成。最后,為了進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)目標(biāo)產(chǎn)物的調(diào)控,利用氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀進(jìn)行快速熱解實(shí)驗(yàn),分析了低脂微藻和甘薯渣單樣及混合樣品1CP2SPR熱解的產(chǎn)物分布及形成原因。研究結(jié)果表明,微藻和甘薯渣的混合熱解促進(jìn)了半纖維素、木質(zhì)素及蛋白質(zhì)氨基酸的熱解,從而提高了乙酸、酚類和芳香烴的產(chǎn)率。當(dāng)熱解溫度為700oC時(shí),促進(jìn)了半纖維素中的羧基和蛋白質(zhì)中的氨基發(fā)生縮合反應(yīng)形成含氮化合物,從而降低乙酸的產(chǎn)率。當(dāng)熱解溫度為500oC和600oC時(shí),混合熱解促進(jìn)了長鏈酸的脫羧反應(yīng)。當(dāng)熱解溫度為800oC時(shí),高溫促進(jìn)了酚類中甲氧基的脫除,從而提高了烷基酚的產(chǎn)量,同時(shí)也促進(jìn)了芳香族的環(huán)化和縮合反應(yīng)。混合熱解由于美拉德反應(yīng)形成了含氮大分子化合物,同時(shí)促進(jìn)了烷基呋喃的生成�；诘鞍踪|(zhì)和碳水化合物在熱解過程中的美拉德反應(yīng),可以對(duì)低脂微藻及甘薯渣的混合熱解產(chǎn)物進(jìn)行目標(biāo)產(chǎn)物調(diào)控,為其熱解的資源化利用提供依據(jù)。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TK6;X705
【部分圖文】：

物質(zhì)能作為一種可再生能源，具有久遠(yuǎn)的利用歷史。與化石燃料為主的傳比，生物質(zhì)能呈碳中性，廣泛分布具有可再生性，使其在未來的能源發(fā)展視的戰(zhàn)略地位與實(shí)際意義。題背景及意義 世界及中國能源消費(fèi)現(xiàn)狀及趨勢(shì)據(jù)能源的轉(zhuǎn)換傳遞過程，能源分為一次能源和二次能源。其中，一次能源源，是指自然界取得未經(jīng)改變或轉(zhuǎn)變而直接利用的能源，主要包括石油、天核能、水能，以及風(fēng)能、熱能、太陽能、生物質(zhì)能和垃圾發(fā)電等。一次能生能源（太陽能、風(fēng)能、地?zé)崮�、生物質(zhì)能和生物燃料）和非再生能源（天然氣、核能等）。二次能源是指由一次能源經(jīng)過工轉(zhuǎn)換以后得到的能源括汽油、柴油、焦炭、煤氣、沼氣、蒸汽、火電、水電、核電、太陽能發(fā)、波浪發(fā)電等。

圖 1-2 2017 年全球區(qū)域能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)國石油于 2018 年發(fā)布的《BP Statistical Review of World Energy 2018》數(shù)據(jù)次能源，包括煤炭、可再生能源、水能、天然氣、核能及石油，能源整體（2009 年由于全球金融危機(jī)導(dǎo)致的能源消費(fèi)總量下降除外）。其中，2017消費(fèi)增長率平均為 2.2%，達(dá)到 13511.2 百萬噸油當(dāng)量，高于 2016 年的 1且實(shí)現(xiàn) 2013 年以來一次能源消費(fèi)增長率的最高水平。過去十年一次能源平均增長率為 1.7%，1992—2017 年全球能源消費(fèi)總量和全球區(qū)域能源消-1 和 1-2 所示。傳統(tǒng)能源體系下，石油、煤炭和天然氣三種能源是一次能源的核心，也是的基礎(chǔ)，分別占全球能源消費(fèi)總量的 34.21%、27.62%和 23.36%。但是，以天然氣和可再生能源為代表的全球一次能源消費(fèi)增長強(qiáng)勁，而煤炭在能額繼續(xù)下降。其中，天然氣的總消費(fèi)量由 2016 年的 3073.2 百萬噸油當(dāng)量的 3156.0 百萬噸油當(dāng)量，增長率為 2.69%。可再生能源的總消費(fèi)量由 20

圖 1-3 2017 年的全球能源消費(fèi)區(qū)域占比由圖 1-3 可知，在傳統(tǒng)的核心一次能源消費(fèi)中，全球煤炭消費(fèi)由亞太地區(qū)主導(dǎo)，占全球消費(fèi)量的近四分之三（74.5%）。自 1965 年以來，從當(dāng)時(shí)亞洲僅占煤炭消費(fèi)量的 17%到現(xiàn)在的 74.5%，亞洲在煤炭市場的份額實(shí)現(xiàn)穩(wěn)步增長。但是煤炭市場的增速在 2017年已經(jīng)實(shí)現(xiàn)增速最低，表明亞洲國家，尤其是最大的煤炭市場中國，已經(jīng)在不斷調(diào)整區(qū)域能源結(jié)構(gòu)并取得初步成效。與此同時(shí)，亞太地區(qū)、歐洲和北美占據(jù)了可再生能源市場的絕大部分。超過一半的可再生能源增長量由風(fēng)能提供，太陽能也提供了可再生能源總量的 21%。在天然氣作為替代煤炭燃料的中國，可再生能源發(fā)電量增長了 2500 萬噸
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