我國消耗的主要能源是煤炭,煤炭等燃料在燃燒過程中會釋放出大量的危害氣體和固體污染物,NO_X是危害氣體中最主要的一項。目前,國內(nèi)外比較成熟的脫硝手段是選擇性催化還原脫硝(SCR),而將CO作為脫硝還原劑可同時脫除燃燒產(chǎn)生的CO和NOx,具有廣泛的應(yīng)用前景。白云鄂博稀土尾礦中含有稀土氧化物、過渡金屬氧化物、堿金屬氧化物等具有脫硝活性的物質(zhì),所以尾礦可作為天然的脫硝催化劑。因為尾礦的“貧、細(xì)、雜”等技術(shù)原因,稀土尾礦并未得到充分的利用,從而導(dǎo)致尾礦近2億的堆積。所以本文將稀土尾礦進(jìn)行改性處理,通過在爐內(nèi)模擬煙氣中添加改性稀土尾礦來降低NO_X的排放。本文對稀土尾礦進(jìn)行了酸堿改性處理,酸處理目的為去除尾礦中含Ca物質(zhì),堿處理目的為分解尾礦中氟碳鈰礦。文中對稀土尾礦的改性方法、改性焙燒溫度、液固比以及不同的反應(yīng)溫度對CO催化還原脫硝性能的影響進(jìn)行了研究。然后采用XRF、XRD、SEM、BET、H_2-TPR和XPS等檢測手段對稀土尾礦的物質(zhì)、形貌、孔徑、還原能力、元素價態(tài)等特征進(jìn)行了表征。主要結(jié)論如下:(1)稀土尾礦自身能夠有效的催化CO還原NO,而經(jīng)過改性處理的稀土尾礦可以更大程度的催化CO還原NO,尾礦酸堿共處理(微波焙燒15 min)與尾礦酸堿共處理(馬弗爐焙燒1 h)分別在不同的反應(yīng)溫度取得達(dá)到了較好的脫硝活性。這表明,微波焙燒15 min即可達(dá)到馬弗爐焙燒1 h的脫硝效果。當(dāng)尾礦處理方式為酸堿共處理,焙燒方式為微波焙燒,焙燒溫度為500℃,液固比為10:1,反應(yīng)溫度為850℃時,脫硝效率最佳可達(dá)96.2%。(2)XRD表明稀土尾礦主要礦相為螢石(CaF_2)、赤鐵礦(Fe_2O_3)、磁鐵礦(Fe_3O_4)與氟碳鈰礦(CeCO_3F)。稀土尾礦經(jīng)過改性處理后,CaF_2與BaSO_4的衍射峰強(qiáng)度與晶型均沒有太大變化,說明CaF_2與BaSO_4的穩(wěn)定性強(qiáng),堿處理尾礦和酸堿共處理尾礦的氟碳鈰礦的晶相衍射峰消失,說明氟碳鈰礦(CeCO_3F)發(fā)生了分解。XRF表明尾礦經(jīng)過酸處理后含Ca物質(zhì)減少,堿處理尾礦與酸堿處理尾礦CeO_2等稀土金屬氧化物和Fe_2O_3的含量均有所增加,所以改性處理尾礦脫硝活性高于原稀土尾礦。(3)SEM表明稀土尾礦呈不規(guī)則的塊狀,表面比較光滑,而酸堿處理尾礦表面凹凸不平,除出現(xiàn)裂紋外,還出現(xiàn)許多碎屑與孔洞,增大了尾礦的孔隙結(jié)構(gòu)。H_2-TPR表明酸堿共處理尾礦還原溫度向低溫方向移動,且還原峰增多,說明有更多的物質(zhì)表現(xiàn)出了氧化還原能力,從而有更優(yōu)的脫硝性能。(4)酸堿共處理尾礦Ce~(4+)與Fe~(3+)的相對含量多于稀土尾礦,證明改性過程中有一部分Ce~(3+)轉(zhuǎn)換為Ce~(4+),Fe~(2+)轉(zhuǎn)換為Fe~(3+),表明含Ce~(3+)的礦相分解后有一定量的CeO_2的生成,當(dāng)含F(xiàn)e~(2+)的礦相分解時,生成一定量的Fe_2O_3,而CeO_2與Fe_2O_3的增多有助于催化脫硝,且經(jīng)過酸堿共處理的稀土尾礦晶格氧含量明顯增多,有利于催化反應(yīng)的進(jìn)行,所以酸堿共處理尾礦脫硝性能優(yōu)于稀土尾礦。
【學(xué)位單位】：內(nèi)蒙古科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X701;TD926.4;TQ426
【部分圖文】：

究背景及意義 NOx人類活動、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等方面提供所需要的能量，主要包括次能源以及電力、煤氣、柴油等二次能源。中國是消費煤炭儲蓄中，煤炭占量約 90%，而煤能源的消費約占世界煤總消費濟(jì)等行業(yè)的不斷發(fā)展，煤炭的需求量會持續(xù)增長。有研究者總消費量做出預(yù)估，預(yù)測到 2020 年中國煤的總消費量將會增

圖 1.2 催化脫硝原理圖23342F e O CO 2FeO CO（1）342e O CO 3F eO CO（2）2eO CO Fe CO（3）232 Fe 6NO 2FeO 3N（4）內(nèi)外研究現(xiàn)狀過前期調(diào)研及實驗探索研究，白云鄂博稀土尾礦從成分上分析%的 Fe2O3和 3.01%的 CeO2，還有一部分稀土金屬氧化物和堿金屬國內(nèi)國外催化劑的研究現(xiàn)狀可知，對于含鐵的脫硝催化劑，主要包]和鐵氧化物[25]等，由于CeO2既可以作催化劑中的載體，又可以做分，其在催化反應(yīng)中有好的氧化還原能力、結(jié)合作用并且有較好的

圖 3.1 稀土尾礦熱重分析曲線為考察稀土尾礦的礦相隨溫度的變化，本研究進(jìn)行了熱重實驗。由圖 3.1 熱G-DSC 曲線可知，在 200 ℃之前，TG 曲線基本穩(wěn)定，沒有明顯的失重現(xiàn)象，說時礦物沒有物質(zhì)發(fā)生分解，在 200~ 400℃之間，TG 曲線有較小的失重現(xiàn)象，此由于稀土尾礦在焙燒過程中其中的氟碳鈰礦或碳酸鹽的初步分解所導(dǎo)致；在 4000 ℃之間，TG 曲線出現(xiàn)連續(xù)、較大的失重現(xiàn)象，且此時的 DSC 曲線出現(xiàn)一個小熱峰，原因是氟碳鈰礦經(jīng)加熱進(jìn)一步分解為鈰的氧化物所導(dǎo)致；在尾礦的升溫過，其自身處于吸熱狀態(tài)，在 650~ 930 ℃之間，仍然存在失重現(xiàn)象，且出現(xiàn)一個峰，原因是稀土尾礦中的碳酸鹽類物質(zhì)經(jīng)加熱后分解或者局部產(chǎn)生燒結(jié)或熔融所。通過熱重 TG-DSC 曲線可以得出，隨著溫度的升高，稀土尾礦的礦相也會隨之變化。所以可以為改性焙燒溫度提供理論支撐。
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本文編號：2879524