全(多)氟烷基化合物(per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs)是一類(lèi)人工合成的,在環(huán)境中有著很強(qiáng)持久性的污染物,具有相對(duì)較高的溶解性和極性。中國(guó)南海北部與中國(guó)最發(fā)達(dá)的地區(qū)之一—珠江三角洲相鄰,但是目前尚未有關(guān)于PFASs在中國(guó)南海近海地區(qū)垂直分布的報(bào)道,同時(shí),關(guān)于新型PFASs在中國(guó)南海的報(bào)道尚是空白。PFASs被廣泛地作為表面活性劑應(yīng)用于滑雪蠟中,北京將于2022年舉辦冬季奧林匹克運(yùn)動(dòng)會(huì),隨著冬奧會(huì)的臨近,我國(guó)北方滑雪的規(guī)模不斷擴(kuò)大。然而,目前關(guān)于我國(guó)滑雪場(chǎng)周邊地區(qū)PFASs的環(huán)境行為尚未有報(bào)道。森林對(duì)多氯聯(lián)苯,多環(huán)芳烴等傳統(tǒng)非極性持久性有機(jī)污染物的過(guò)濾效應(yīng)已被廣為接受,并得到實(shí)驗(yàn)的證實(shí),但關(guān)于森林對(duì)PFASs分布的影響還尚未有報(bào)道。三北防護(hù)林工程覆蓋了我國(guó)42.7%的國(guó)土面積,目前關(guān)于三北防護(hù)林對(duì)PFASs等新型污染物的影響作用尚未有報(bào)道。為填補(bǔ)以上研究空白,本研究進(jìn)行了以下的工作:1.在我國(guó)南海近海海域采集了表層海水,底層海水,表層沉積物樣品。2.在我國(guó)張家口崇禮縣,沈陽(yáng)沈北新區(qū)的6個(gè)滑雪場(chǎng)周邊每?jī)蓚�(gè)月采集大氣和松針樣品。并于冬季采集了雪、土壤和滑雪蠟樣品。除滑雪場(chǎng)采樣點(diǎn)外,同時(shí)設(shè)置了城市采樣點(diǎn)和背景點(diǎn)進(jìn)行對(duì)比。3.在我國(guó)張家口張北縣及沈陽(yáng)彰武縣的楊樹(shù)林、松樹(shù)林的林內(nèi)外每?jī)蓚�(gè)月采集大氣和樹(shù)葉樣品。同時(shí)采集了林內(nèi)外的土壤樣品。通過(guò)對(duì)樣品中27種目標(biāo)PFASs濃度組成進(jìn)行測(cè)定,分析數(shù)據(jù)并與相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行了對(duì)比與討論,得出的主要結(jié)論如下:(1)PFASs在中國(guó)南海近海表層海水、底層海水和沉積物中的濃度分別為19.0-18.9×10~3 pg/L、38.0-779 pg/L和7.50-84.2 pg/g干重。首次在中國(guó)南海的海水及沉積物中檢出6:2氯代多氟醚磺酸鹽(chlorine-polyfluorinated ether sulfonate,Cl-PFESA)等新型PFASs替代物。海水中主要污染物為全氟丁烷羧酸(perfluorobutanoic acid,PFBA),沉積物中主要污染物為全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonic acid,PFOS)。海水的不充分混合使得表層海水中PFASs的濃度顯著高于底層海水。河流的匯入與洋流運(yùn)動(dòng)對(duì)海水中PFASs的空間分布有很大影響。高濃度PFASs出現(xiàn)在磨刀門(mén)、崖門(mén)等河口附近,且隨著離岸距離增加呈下降趨勢(shì),伶仃洋西部區(qū)域PFASs濃度低于東部。初步環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明,中國(guó)南海近海地區(qū)的PFOS對(duì)水生和底棲生物具有中等風(fēng)險(xiǎn),而其它PFASs不會(huì)對(duì)水生和底棲生物產(chǎn)生影響。(2)滑雪場(chǎng)周邊大氣中離子型及中性PFASs的濃度范圍分別為1.12-34.0pg/m~3和170-437 pg/m~3�；﹫�(chǎng)周邊大氣中PFASs低于城市點(diǎn),高于背景點(diǎn)。全氟辛烷羧酸(perfluorooctanoic acid,PFOA)和8:2氟調(diào)醇(fluorotelomer alcohol,FTOH)為主要PFASs,長(zhǎng)鏈PFASs廣泛檢出。松針中離子型PFASs濃度范圍為283-3.34×10~3 pg/g干重,中性PFASs僅有8:2 FTOH檢出,濃度平均值為982 pg/g干重�；┩酒陂g(11月至次年3月)滑雪場(chǎng)周邊大氣中PFOA和長(zhǎng)鏈PFASs(C10)濃度高于淡季(3月至11月),說(shuō)明滑雪活動(dòng)對(duì)周邊環(huán)境造成了PFASs的釋放。松針中離子型PFASs的濃度隨季節(jié)變化相對(duì)較少,呈現(xiàn)相對(duì)穩(wěn)定性。受滑雪活動(dòng)和溫度的影響,8:2 FTOH濃度隨季節(jié)變化較為明顯,滑雪旺季高,淡季低。對(duì)于絕大多數(shù)PFASs而言,富集系數(shù)(accumulation factor,AF)大于1,表明造成了生物富集性。相較于沈陽(yáng),張家口地區(qū)冬季期間滑雪活動(dòng)釋放的PFASs貢獻(xiàn)率更高,雪中的PFASs為土壤中PFASs的主要來(lái)源之一。(3)防護(hù)林大氣中離子型PFASs濃度范圍為1.12-17.1 pg/m~3,中性PFASs的濃度范圍為17.5-112 pg/m~3。PFBA,8:2 FTOH為主要污染物,中性PFASs的濃度要高于離子型PFASs,沈陽(yáng)段防護(hù)林大氣中PFASs的濃度要高于張家口。整體上看,林外與林內(nèi)大氣中PFASs濃度的比值Q_(OI)都大于1,說(shuō)明防護(hù)林對(duì)PFASs起到了一定的去除作用。楊樹(shù)林冬夏Q_(OI)接近,松樹(shù)林冬季的Q_(OI)要高于夏季。冬季溫度低,中性PFASs更多容易分配到松針上,造成了冬季松樹(shù)林對(duì)中性PFASs去除能力的增強(qiáng)。楊樹(shù)葉中PFASs濃度范圍為101至887 pg/g干重。且其濃度隨著生長(zhǎng)周期升高,松針中離子型PFASs濃度范圍為686至933 pg/g干重,松針中PFASs濃度隨季節(jié)變化較小,原因是離子型PFASs的穩(wěn)定性較強(qiáng),揮發(fā)性較差。沈陽(yáng)與張家口地區(qū)松針與楊樹(shù)葉中PFASs濃度接近,組成相似,PFBA和8:2 FTOH為主要污染物。防護(hù)林地區(qū)土壤中僅有離子型PFASs檢出,PFBA,PFOA為主要污染物。防護(hù)林內(nèi)土壤中PFASs平均濃度為125 pg/g干重,林外為504 pg/g干重,防護(hù)林對(duì)大氣中PFASs的阻留作用使得林內(nèi)土壤中PFASs的濃度低于林外。
【學(xué)位單位】：南開(kāi)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：X592
【部分圖文】：

圖 2-5 PFCAs 碳鏈長(zhǎng)度與 LogKd值的線性關(guān)系Figure 2-5 The linear relationship between number of carbon and LogKdValue of PFCAs中國(guó)南海近海沉積物中 PFASs 濃度分別比萊州灣（5.25 103pg/g 干重）[86]、渤海（442 pg/g 干重）[89]和韓國(guó)海岸（2500pg/g干重）[90]低 175、14和 83倍，與坎塔布里亞海沉積物中 PFASs 濃度接近（10–130 pg/g 干重）[91]。通過(guò)與其他海域沉積物中 PFASs 濃度的比較，發(fā)現(xiàn)中國(guó)南海近海地區(qū)沉積物中 PFASs 的濃度處于一個(gè)相對(duì)較低的水平。造成這一現(xiàn)象的原因是珠江三角洲對(duì) PFASs 的生產(chǎn)使用進(jìn)行了有效的管理。同時(shí)由于南海是一個(gè)開(kāi)放性的海域，不有利于污染物的蓄積，使得中國(guó)南海近海 PFASs 處于一個(gè)較低的水平。沉積物中 PFASs 的分布和組成如圖 2-6 所示。最高濃度的 PFASs 出現(xiàn)在 P101（84.2 pg/g 干重）和P102（68.1 pg/g 干重）。P101 和 P102 位于西江河口附近，由于工業(yè)排放，西江河水中發(fā)現(xiàn)了高水平的 PFOA（約 1 103pg/L）和 PFOS（約 500 pg/L）[92]。同時(shí)，該區(qū)域海水中 PFASs 也處于較高的水平。河流的匯入造成了這兩個(gè)站位沉積物中高濃度的 PFASs�？偟膩�(lái)說(shuō)，沉積物中的 PFASs 的分布與海水相似，近

第三章 我國(guó)典型滑雪場(chǎng)周邊多介質(zhì)中 PFASs 的分布，組成與季節(jié)變化的釋放。滑雪場(chǎng)地區(qū)大氣中 8:2 FTOH /6:2 FTOH 和 8:2 FTOH/10:2 FTOH 比值中位數(shù)分別為 3.2 和 4.4，高于之前在北格陵蘭島和南極洲等長(zhǎng)距離遷移為唯一源的偏遠(yuǎn)地區(qū)的比值 1.8 和 1.7，同時(shí)高于本研究中背景點(diǎn)的比值 2.5 和 2.6，說(shuō)明滑雪場(chǎng)地區(qū)造成了直接的 8:2 FTOH的釋放[106,108]。

38圖 3-3 滑雪場(chǎng)周邊大氣中中性 PFASs 的濃度與組成Figure 3-3 Concentration and composition of n-PFASs in the atmosphere around Ski Resort分別對(duì)滑雪場(chǎng)和背景點(diǎn)大氣與松針中 PFOA 和 8:2 FTOH的濃度進(jìn)行方差分析（Analysis of Variance，ANOVA），結(jié)果表明滑雪場(chǎng)周邊大氣和松針中PFOA及 8:2 FTOH的濃度均要顯著高于背景點(diǎn)（p<0.05），說(shuō)明滑雪場(chǎng)對(duì)周邊環(huán)境造成了 PFOA和 8:2 FTOH的釋放。對(duì)滑雪場(chǎng)周邊大氣中離子型 PFASs 進(jìn)行聚類(lèi)分析，如圖 3-4所示。結(jié)果表明，張家口地區(qū)滑雪場(chǎng)周邊大氣中離子型PFASs 有著相似的組成，并與城市點(diǎn)和背景點(diǎn)有著較大的差異。說(shuō)明滑雪場(chǎng)對(duì)周邊環(huán)境造成了不同于城市的離子型 PFASs 的釋放。沈陽(yáng)地區(qū)滑雪場(chǎng)周邊大氣中離子型 PFASs 有著相似的組分，與城市點(diǎn)組成較為接近，但與背景點(diǎn)差異較大。說(shuō)明沈陽(yáng)地區(qū)滑雪場(chǎng)對(duì)周邊造成了離子型 PFASs 釋放。對(duì)滑雪場(chǎng)周邊大氣中中性 PFASs 進(jìn)行聚類(lèi)分析，如圖 3-5所示。結(jié)果表明，張家口地區(qū)滑雪場(chǎng)周邊大氣中中性 PFASs 的組成與背景點(diǎn)相近。而沈陽(yáng)地
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