針對目前放射性廢水中放射性核素的處理需求,本文以Co(II)、U(VI)為代表,通過靜態(tài)實(shí)驗(yàn)研究了粉煤灰衍生介孔硅鈣材料對Co(II)、U(VI)的吸附性能。粉煤灰衍生介孔硅鈣材料主要化學(xué)組成為CaO和SiO2,并含有少量Al2O3、Fe2O3、TiO2等化學(xué)成分,其以水化硅酸鈣(C-S-H(I)(xCaO?ySiO2?zH2O)、Ca4.5Si6O15(OH)3?2H2O)為主要物相,屬于典型的介孔吸附材料,BET比表面積高達(dá)732.8 m2/g,孔體積為1.619 cm3/g。通過29Si核磁共振、紅外光譜、拉曼光譜分析,介孔硅鈣材料為短鏈狀結(jié)構(gòu),結(jié)構(gòu)中包含大量的結(jié)晶水及一定量的硅醇羥基(Si-OH)。此外,其較低的零電位點(diǎn)(pHPZC=1.5)及較好的pH緩沖能力使其在較寬的pH范圍內(nèi)能夠發(fā)揮吸附性能。介孔硅鈣材料能夠在150 min內(nèi)達(dá)到對Co(II)的吸附平衡。溫度升高,介孔硅鈣材料對Co(II)的吸附容量由35.07 mg/g上升到90.05 mg/g。通過擬合計(jì)算,介孔硅鈣材料對Co(II)的吸附符合Langmuir單分子層化學(xué)吸附,吸附過程為吸熱反應(yīng),吸附機(jī)理主要為離子交換。吸附劑投加量增加,介孔硅鈣材料對Co(II)的去除效率由1%上升至81%~99%。隨著pH升高,材料被酸破壞程度降低,對Co(II)去除率增加并達(dá)到穩(wěn)定。隨著電解質(zhì)濃度升高,介孔硅鈣材料對Co(II)的去除效率降低。介孔硅鈣材料能夠在180 min內(nèi)達(dá)到對U(VI)的吸附平衡。在pH=2條件下,投加量為0.75 g/L時,隨著溫度升高,介孔硅鈣材料吸附容量由67.25 mg/g上升到95.86 mg/g,通過模型擬合及熱力學(xué)計(jì)算,介孔硅鈣材料對U(VI)的吸附符合Langmuir單分子層化學(xué)吸附,吸附過程為吸熱反應(yīng),吸附主要靠U(VI)與吸附劑絡(luò)合作用;當(dāng)投加量為2 g/L、5 g/L時,材料去除效果顯著提高,靠沉淀及絡(luò)合吸附共同作用。在pH=11條件下(0.7 g/L Na2CO3溶液),介孔硅鈣材料吸附容量下降至48 mg/g左右。此外,離子強(qiáng)度對介孔硅鈣材料吸附U(VI)基本無影響。在實(shí)際廢水處理中,介孔硅鈣材料對核電廠大修廢水及鍺礦含鈾廢水都有很好的處理效果,去除效率高于98%。此外,介孔硅鈣材料對其他重金屬離子也有一定去除效果。在含放射性核素吸附劑水泥固化處置中,介孔硅鈣材料一方面由于與水泥有較高的相容性,可以實(shí)現(xiàn)放射性核素的高效穩(wěn)定化,另一方面由于以水化硅酸鈣為主要成分可替代部分水泥實(shí)現(xiàn)固化產(chǎn)物的減量化�？梢�,介孔硅鈣材料作為吸附劑,具有較好的環(huán)境和經(jīng)濟(jì)效益,在放射性廢水處理中具有較大的資源化應(yīng)用潛力。
【學(xué)位單位】：清華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：TQ424;X703
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 放射性廢水概述
        1.1.1 放射性廢水主要來源及特點(diǎn)
        1.1.2 放射性廢水的危害
    1.2 放射性廢水處理技術(shù)
        1.2.1 化學(xué)沉淀
        1.2.2 蒸發(fā)濃縮
        1.2.3 膜分離
        1.2.4 離子交換
        1.2.5 吸附
    1.3 課題研究目的、意義
    1.4 技術(shù)路線及研究內(nèi)容
        1.4.1 技術(shù)路線
        1.4.2 研究內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)材料與試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
第3章 介孔硅鈣材料理化性能及結(jié)構(gòu)表征
    3.1 化學(xué)組成及物相組成
    3.2 孔徑及粒徑分析
    3.3 微觀形貌及結(jié)構(gòu)
    3.4 Zeta電位及酸堿緩沖性能
    3.5 本章小結(jié)
第4章 介孔硅鈣材料對Co（II）的吸附性能研究
    4.1 介孔硅鈣材料吸附Co（II）動力學(xué)研究
    4.2 介孔硅鈣材料吸附Co（II）熱力學(xué)研究
    4.3 吸附條件對介孔硅鈣材料吸附Co（II）性能影響
        4.3.1 投加量影響
        4.3.2 初始pH影響
        4.3.3 離子強(qiáng)度影響
    4.4 介孔硅鈣材料吸附Co（II）機(jī)理
    4.5 本章小結(jié)
第5章 介孔硅鈣材料對U（VI）的吸附性能研究
    5.1 介孔硅鈣材料吸附U（VI）動力學(xué)研究
    5.2 介孔硅鈣材料吸附U（VI）熱力學(xué)研究
    5.3 吸附條件對介孔硅鈣材料吸附U（VI）性能影響
        5.3.1 投加量影響
        5.3.2 初始pH影響
        5.3.3 離子強(qiáng)度影響
    5.4 介孔硅鈣材料吸附U（VI）機(jī)理
    5.5 本章小結(jié)
第6章 介孔硅鈣材料在實(shí)際廢水處理中的應(yīng)用
    6.1 介孔硅鈣材料處理某核電廠大修廢水
    6.2 介孔硅鈣材料處理鍺礦含鈾廢水
    6.3 介孔硅鈣材料處理含重金屬廢水初探
    6.4 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論和建議
    7.1 研究結(jié)論
    7.2 建議
參考文獻(xiàn)
致謝
個人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果

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