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含鉻廢水高效吸附處理復(fù)合材料的制備與應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2020-10-26 03:07
   人類活動(dòng)的持續(xù)增加導(dǎo)致環(huán)境中大量的鉻已成為最嚴(yán)重的環(huán)境污染問(wèn)題之一,嚴(yán)重影響動(dòng)植物的正常生長(zhǎng)和人類生產(chǎn)生活。長(zhǎng)期接觸六價(jià)鉻后會(huì)增加淋巴瘤、白血病,以及胃、肺和膀胱等患癌的風(fēng)險(xiǎn),并且易于在環(huán)境介質(zhì)中轉(zhuǎn)移。飲用水是一種重要的六價(jià)鉻接觸途徑,而世界上許多地區(qū)的飲用水中都含有大量的鉻,這對(duì)公眾健康構(gòu)成嚴(yán)重威脅。吸附法對(duì)于廢水中六價(jià)鉻的有效去除具有能耗和成本低,易于操作,工藝簡(jiǎn)單、穩(wěn)定高效且適用性較強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。在本研究中將間苯二胺(mPD)分別與Fe_3O_4和埃洛石納米管(HNTs)結(jié)合生成了兩種高效吸附材料,并用于廢水中六價(jià)鉻的去除。在Na_2CO_3的調(diào)節(jié)下,分別利用Fe_3O_4和mPD,HNTs和mPD通過(guò)原位化學(xué)聚合形成磁性聚合物吸附劑Fe_3O_4@聚間苯二胺(Fe_3O_4@PmPD)與埃洛石納米管/聚間苯二胺復(fù)合材料(HNTs/PmPD)。通過(guò)調(diào)整合成過(guò)程中Na_2CO_3濃度以及PmPD和Fe_3O_4的表觀重量比例,研究了在合成過(guò)程中的Na_2CO_3濃度和Fe_3O_4質(zhì)量對(duì)生成的Fe_3O_4@PmPD材料性能及Cr(Ⅵ)吸附容量的影響。吸附結(jié)果表明,由1 M Na_2CO_3和0.5 g Fe_3O_4制備的Fe_3O_4@PmPD具有最高的吸附容量。在室溫(25℃)和反應(yīng)體系pH=2.0條件下,Fe_3O_4@PmPD和HNTs/PmPD材料的最高吸附容量分別為654.39和855.66 mg/g。還分別分析了溶液的pH,材料接觸含鉻廢水的時(shí)間,吸附材料的加入量,初始的Cr(Ⅵ)濃度以及反應(yīng)體系的溫度對(duì)材料去除Cr(Ⅵ)效果的影響,實(shí)驗(yàn)證實(shí):更長(zhǎng)的接觸時(shí)間,更多的吸附劑加入量,以及更低的pH值與更高的反應(yīng)系統(tǒng)溫度可以有利于Cr(Ⅵ)的消除。通過(guò)動(dòng)力學(xué)與等溫模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了擬合評(píng)估,兩種材料對(duì)六價(jià)鉻的吸附行為與Langmuir方程和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)一致,表明其對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附限制因素均是化學(xué)吸附。ICP-MS分析證實(shí),一部分Cr(Ⅵ)在吸附過(guò)程中被還原為Cr(Ⅲ)。通過(guò)循環(huán)實(shí)驗(yàn)測(cè)試材料的可再生性,證明了Fe_3O_4@PmPD材料通過(guò)施加外界磁場(chǎng)能夠便捷地進(jìn)行固液分離從而可以循環(huán)使用,并在第5次循環(huán)使用時(shí)仍顯示出73.18%的去除率,HNTs/PmPD在第3次循環(huán)也保留有高于90%的去除率。最后,根據(jù)各項(xiàng)表征和上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果初步分析了六價(jià)鉻去除的機(jī)制,大量存在于材料表面的苯環(huán)胺基和醌亞胺基是通過(guò)靜電吸附和還原作用去除Cr(Ⅵ)陰離子的主要活性位點(diǎn)。通過(guò)以上表征和分析手段對(duì)兩種吸附劑的材料特性進(jìn)行了分析,通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn),以及動(dòng)力學(xué)熱力學(xué)研究對(duì)材料的實(shí)際吸附效果進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,兩種新研制的材料都擁有很好的六價(jià)鉻治理效果及再生性。
【學(xué)位單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:X703
【文章目錄】:
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 水資源概況
    1.2 重金屬污染特點(diǎn)及現(xiàn)狀
    1.3 環(huán)境中六價(jià)鉻的來(lái)源及危害
        1.3.1 環(huán)境中六價(jià)鉻的來(lái)源
        1.3.2 環(huán)境中六價(jià)鉻的危害
    1.4 水體中重金屬去除方法
        1.4.1 化學(xué)沉淀
        1.4.2 膜過(guò)濾
        1.4.3 電化學(xué)處理
        1.4.4 浮選
        1.4.5 光催化
        1.4.6 生物修復(fù)
        1.4.7 離子交換
        1.4.8 吸附法
    1.5 芳香族聚合物的概述及改性方法
        1.5.1 芳香族聚合物材料概述
        1.5.2 芳香族聚合物材料的改性處理及應(yīng)用現(xiàn)狀
    1.6 埃洛石納米管的概述及改性方法
        1.6.1 埃洛石的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.6.2 埃洛石的應(yīng)用現(xiàn)狀
    1.7 本課題研究目的、意義,以及研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線
        1.7.1 課題研究目的和意義
        1.7.2 研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線
2 磁性聚間苯二胺吸附材料的制備及表征
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與材料
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.3 聚間苯二胺的制備
        2.2.4 磁性聚間苯二胺吸附材料的制備
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 掃描電鏡(SEM)分析
        2.3.2 EDS能譜分析
        2.3.3 紅外光譜(FT-IR)分析
        2.3.4 熱重(TGA)分析
        2.3.5 Zeta電位分析
    2.4 本章小結(jié)
3 磁性聚間苯二胺吸附材料對(duì)廢水中Cr(Ⅵ)的吸附性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 Cr(Ⅵ)標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的配置
        3.2.2 吸附性能評(píng)價(jià)方法
    3.3 結(jié)果與討論
2CO3的量對(duì)吸附效果的影響'>        3.3.1 磁性材料和Na2CO3的量對(duì)吸附效果的影響
        3.3.2 pH值對(duì)Cr(Ⅵ)去除率的影響
        3.3.3 接觸時(shí)間和初始濃度對(duì)Cr(Ⅵ)去除率的影響
        3.3.4 吸附動(dòng)力學(xué)模型研究
        3.3.5 吸附等溫模型研究
        3.3.6 熱力學(xué)參數(shù)
        3.3.7 再生性研究
    3.4 磁性聚間苯二胺材料去除Cr(Ⅵ)的潛在機(jī)制探究
    3.5 應(yīng)用價(jià)值分析、展望
    3.6 本章小結(jié)
4 埃洛石納米管/聚間苯二胺復(fù)合材料的制備及表征
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 聚間苯二胺的制備
        4.2.2 埃洛石納米管/聚間苯二胺復(fù)合材料的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 掃描電鏡(SEM)分析
        4.3.2 EDS能譜分析
        4.3.3 紅外光譜(FT-IR)分析
        4.3.4 熱重(TGA)分析
        4.3.5 Zeta電位分析
    4.4 本章小結(jié)
5 埃洛石納米管/聚間苯二胺復(fù)合材料對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 Cr(Ⅵ)標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液的配置
        5.2.2 吸附性能評(píng)價(jià)方法
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 pH值對(duì)Cr(Ⅵ)去除率的影響
        5.3.2 吸附劑用量對(duì)Cr(Ⅵ)去除率的影響
        5.3.3 吸附時(shí)間和初始濃度對(duì)Cr(Ⅵ)去除率的影響
        5.3.4 吸附動(dòng)力學(xué)模型研究
        5.3.5 吸附等溫模型研究
        5.3.6 熱力學(xué)參數(shù)
        5.3.7 再生性研究
    5.4 埃洛石納米管/聚間苯二胺復(fù)合材料去除Cr(Ⅵ)的潛在機(jī)制探究
    5.5 應(yīng)用價(jià)值分析、展望
    5.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

【相似文獻(xiàn)】

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