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電-多相臭氧催化氧化布洛芬藥物的協(xié)同機(jī)制與影響機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2020-10-25 19:25
   以藥物類微污染物布洛芬(IBU)為研究對(duì)象,分析電-多相臭氧催化技術(shù)(E-catazone)對(duì)IBU的降解效能,考察該技術(shù)的協(xié)同性能,并且闡明協(xié)同機(jī)理;在此基礎(chǔ)上分析了影響因素對(duì)IBU母體、溶液TOC的去除率及對(duì)自由基(ROS)產(chǎn)率的影響,得出以下結(jié)論:(1)比較了不同氧化工藝對(duì)IBU母體和溶液TOC的降解效能。研究發(fā)現(xiàn),E-catazone技術(shù)、電化學(xué)臭氧氧化和臭氧催化氧化技術(shù)分別在3 min、15 min和30 min內(nèi)完全降解IBU母體,對(duì)溶液TOC的礦化率分別是60.1%、41.4%和24.2%;通過(guò)動(dòng)力學(xué)分析,E-catazone技術(shù)降解IBU母體的偽一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)分別是臭氧催化氧化技術(shù)和電催化技術(shù)的10倍和249倍;臭氧催化氧化和電催化技術(shù)組合時(shí),具有協(xié)同作用,協(xié)同因子為9.9。(2)比較了不同氧化體系中液相03的分解及H2O2和·OH的產(chǎn)生情況。研究發(fā)現(xiàn),通過(guò)比較液相03的分解效率得出E-catazone技術(shù)、電化學(xué)臭氧氧化技術(shù)和臭氧催化體系在反應(yīng)30 min時(shí)03的分解率分別為100.0%、85.8%和50.0%;比較不同體系內(nèi)H202、·OH和O2·-的產(chǎn)生情況,研究發(fā)現(xiàn)E-catazone體系中產(chǎn)生的H202和·OH的濃度遠(yuǎn)大于臭氧催化氧化技術(shù)和電催化技術(shù),產(chǎn)生的O2·-的濃度呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)。通過(guò)陰陽(yáng)極分離實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在E-catazone氧化體系中·OH主要在陰極產(chǎn)生。通過(guò)動(dòng)力學(xué)分析,在IBU母體降解過(guò)程中,·OH、03、其他自由基和電催化分別對(duì)IBU母體降解的貢獻(xiàn)率為97.0%、1.9%、0.7%和0.4%。(3)分別研究了電流強(qiáng)度、臭氧濃度和氣體流速對(duì)E-catazone技術(shù)降解IBU母體和溶液TOC及產(chǎn)生·OH濃度的影響。研究發(fā)現(xiàn):增大電流強(qiáng)度、臭氧濃度和氣體流速能夠加快E-catazone技術(shù)對(duì)IBU母體的降解速率和溶液TOC的礦化率;電流由50 mA增大至300 mA時(shí),·OH的濃度由33.07 mg/L上升至95.47 mg/L;當(dāng)臭氧投加量從32 mg/L增加至81 mg/L時(shí),·OH的濃度由32.00 mg/L升至84.68 mg/L;當(dāng)氣體流速?gòu)?.1 L/min增大至0.3 L/min時(shí),·OH的濃度由68.8 mg/L上升至 127.9 mg/L。(4)研究了初始pH值、電解液種類和天然有機(jī)物(NOM)對(duì)E-catazone技術(shù)降解IBU母體、溶液TOC及產(chǎn)生·OH濃度的影響。研究發(fā)現(xiàn),堿性條件能夠增加E-catazone技術(shù)對(duì)IBU母體的降解速率,在酸性條件下,IBU母體的降解效能被抑制,當(dāng)pH=3、pH=7.2和pH=11時(shí),產(chǎn)生·OH的濃度分別是10.70 mg/L、90.43 mg/L和101.72 mg/L;電解液對(duì)E-catazone技術(shù)也有一定的影響,當(dāng)電解液為Na2SO4、Na2CO3和NaCl溶液時(shí),IBU的去除率分別為100%、55.2%和87.7%;研究發(fā)現(xiàn),較低濃度的NOM能夠促進(jìn)IBU的降解,高濃度的NOM有一定的抑制作用。圖41幅,表4個(gè),參考文獻(xiàn)121篇。
【學(xué)位單位】:北京交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:X703
【部分圖文】:

技術(shù)路線圖,礦化率,北京交通,臭氧濃度


?北京交通大學(xué)碩士專業(yè)學(xué)位論文???研究分析電流強(qiáng)度、臭氧濃度、溶液初始pH值、氣體流速、電解液種類和??NOM對(duì)E-catazone技術(shù)降解IBU母體和TOC礦化率的影響;并且分析在不同影??響因子條件下?0。『妥兓。??1.5.3技術(shù)路線??本實(shí)驗(yàn)的技術(shù)路線圖如圖卜2。??-

標(biāo)線


并通過(guò)添加2?mM的乙酸銨和0.01%的甲酸調(diào)節(jié)pH值為4左右;流動(dòng)相須??經(jīng)過(guò)0.45?的濾紙抽濾且超聲后(消除流動(dòng)相中的雜質(zhì)及氣泡),以1.0?mL/min??的流速進(jìn)樣,每次進(jìn)樣量為100?HL。每組測(cè)3次。IBU檢測(cè)標(biāo)線如圖2-1所示。??5000?■?y?=?5E-05x-0.613?.P??R2?=?0.9999??40.00?■??5?30.00?■??旦?X??^?20.00?-??10.00-??o.oo?-?5????■?I?*?*?■??〇.〇??400000.00?800000.00?1200000.00??_積??圖2-11BU檢測(cè)標(biāo)線??Fig.?2-1?IBU?detection?line??2.1.4.2?TOC?的測(cè)定??TOC采用ELEMENTAR?VARIO?TOC測(cè)定儀進(jìn)行測(cè)量,檢測(cè)步驟如下:??(1)

曲線,標(biāo)線,甲醛


?950?1050?MPa,以蒸餾水為空白樣(處理方式同(1)和(2)),進(jìn)行測(cè)量,每??組測(cè)3次。TOC的標(biāo)準(zhǔn)曲線如圖2-2。??5.00-1???y?=?0.0004x?+?0.0058??R2?=?0.9995?J??4.UU-??33.00-??J??0.00-?^??0.00?2000.00?4000.00?6000.00?8000.00?10000.00??峰而積??圖2-2?TOC檢測(cè)標(biāo)線??Fig.?2-2?TOC?detection?line??2.1.4.3羥基自由基的測(cè)定??叔丁醇(TBA)能夠完全捕獲E-catazone反應(yīng)過(guò)程產(chǎn)生的??!!,并且最終產(chǎn)生??甲醛;產(chǎn)生甲醛的含量采用Hantzsch顯色法[86]測(cè)定。??50.00?-?T??y?=?13.092x-0.8439?A??R:?=?0.9994??40.00?-??m?30.00-??I??*?20.00?-????z??10.00?■?jX??0.00?-??0.00?0.50?1.00?1.5
【參考文獻(xiàn)】

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