布洛芬是一種常見(jiàn)的非甾體消炎鎮(zhèn)痛藥物和非處方藥,人體攝入后不能完全代謝吸收,殘余部分排入污水廠(chǎng)后通常得不到完全降解,最終會(huì)排入自然水體中并長(zhǎng)期存在。水體中的生物長(zhǎng)期處于含有布洛芬的水體環(huán)境中,會(huì)在體內(nèi)大量富集,影響其繁殖調(diào)節(jié)器及胚胎發(fā)育,嚴(yán)重時(shí)會(huì)影響整個(gè)水生生態(tài)系統(tǒng)的平衡。研究水體中布洛芬的降解對(duì)保護(hù)水生生態(tài)系統(tǒng)具有重要意義。光催化劑石墨相碳化氮(g-C3N4)具有熱穩(wěn)定性好、耐酸堿腐蝕、氧化能力強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),但存在光生空穴(h+)和電子(e-)易復(fù)合等缺點(diǎn);過(guò)硫酸根(S2O82-)具有強(qiáng)氧化性,能消耗光生電子降低光催化劑光生空穴和電子的復(fù)合率。研究通過(guò)加入過(guò)硫酸鉀(PDS)來(lái)增強(qiáng)g-C3N4對(duì)布洛芬的可見(jiàn)光降解效果。首先探討g-C3N4的制備表征和光催化性能,研究其物化性質(zhì)和PDS對(duì)它光解布洛芬的協(xié)同作用;在此基礎(chǔ)上研究各種因素對(duì)布洛芬光解過(guò)程的影響;最后研究PDS協(xié)同g-C3N4光解布洛芬的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和光催化機(jī)理,主要得到如下結(jié)論:(1)以尿素為原料,通過(guò)熱聚合法(500℃-1.5h)制備了光催化劑石墨相碳化氮g-C3N4,UV-vis(紫外可見(jiàn)光吸收光譜)表征結(jié)果表明g-C3N4在可見(jiàn)光區(qū)有較強(qiáng)吸收,BET(比表面積測(cè)試)結(jié)果表明g-C3N4具有較大的比表面積46.62m2/g;(2)預(yù)實(shí)驗(yàn)表明光催化反應(yīng)4h后g-C3N4對(duì)布洛芬的去除率只有62.5%,加入PDS后其去除率提升至90.5%,表明PDS對(duì)g-C3N4光催化降解布洛芬具有協(xié)同作用。(3)以布洛芬為目標(biāo)污染物,考察了催化劑投加量、布洛芬初始濃度、PDS添加量、p H、溫度、水中陰陽(yáng)離子等因素對(duì)PDS協(xié)同g-C3N4光解布洛芬的影響。結(jié)果表明:光催化劑g-C3N4最佳投加量為1.0g/L;布洛芬最佳初始濃度為10mg/L;PDS的最佳添加量為3.334m M;反應(yīng)體系溶液的最佳p H為3;反應(yīng)溫度對(duì)布洛芬的光解效果影響不大;無(wú)機(jī)陽(yáng)離子Cu2+、Mg2+、Ca2+會(huì)結(jié)合反應(yīng)體系中的·OH生成具有光化學(xué)活性的氫氧化物,阻隔布洛芬對(duì)光的吸收來(lái)抑制布洛芬的光解,但Fe3+會(huì)與水反應(yīng)生成具有光化學(xué)活性的中間物,它們?cè)诠庹障聲?huì)產(chǎn)生·OH促進(jìn)布洛芬的光解;無(wú)機(jī)陰離子CO32-、NO3-和Cl-存在時(shí)會(huì)抑制布洛芬的光解。(4)通過(guò)布洛芬光解過(guò)程的活性物種的猝滅實(shí)驗(yàn)、樣品的熒光光譜(PL)表征、布洛芬光解中間產(chǎn)物的鑒定、布洛芬的礦化程度分析了布洛芬降解的光催化機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:布洛芬的光催化降解過(guò)程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué),PDS的加入會(huì)降低g-C3N4的光生空穴與電子的復(fù)合率,提高h(yuǎn)+的利用率和布洛芬的礦化度。反應(yīng)過(guò)程中形成的活性物種如e-、h+、O2.-、·OH、SO4·-等都參與了布洛芬的光解過(guò)程,其中h+在光解過(guò)程中起主導(dǎo)作用,并形成一系列小分子中間產(chǎn)物如4-乙基苯甲醛、4-異丁基苯乙烯、1-(4-異丁基苯基)乙醇、4-異丁基苯乙酮,最終生成無(wú)機(jī)鹽和水,為后續(xù)生物處理奠定了基礎(chǔ)。
【學(xué)位單位】：成都理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：X703
【部分圖文】：

圖 2-1 光催化反應(yīng)裝置鎢燈 2、雙層燒杯 3、磁力攪拌器 4、風(fēng)扇 5、出水管 6、進(jìn)化劑 g-C3N4的制備 3 份 5 g 尿素，將尿素研磨均勻后加入分別 3 個(gè)坩堝

4光催化反應(yīng)前后的 SEM 圖圖 2-5 為制備的 g-C3N4(500℃-1.5h)的掃描電鏡圖。由圖可以看出，g-C3N4是由片狀薄層堆積而成的，結(jié)構(gòu)類(lèi)似于石墨烯納米片，整體結(jié)構(gòu)有許多空隙存在。300 400 500 600 700 8000.00.10.20.30.40.5吸吸吸(a/.)u波波/nm500 ℃-1.5h500 ℃-1h500 ℃-0.5h圖 2-6 不同燒結(jié)溫度的光催化劑 g-C3N4的 UV-vis 圖圖 2-6 為制備的三個(gè) g-C3N4樣品（500℃-0.5h、500℃-1h、500℃-1.5h）的紫外漫反射圖，光催化劑 g-C3N4的光吸收邊約為 465nm，并且隨著燒結(jié)時(shí)間的增加，g-C3N4在可見(jiàn)光區(qū)的吸收明顯增強(qiáng)，并且吸收邊界產(chǎn)生了紅移

布洛芬液相色譜圖
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2855145