MgFe類水滑石吸附橙黃Ⅱ及資源化利用

發(fā)布時間：2020-10-24 16:34

　　水滑石又叫層狀雙金屬氫氧化物(Layered Double Hydroxides,簡稱LDH),作為一種典型的陰離子型黏土,表現(xiàn)為層狀結(jié)構(gòu),具有層板可調(diào)控性、層間陰離子可交換性、記憶效應等特點,被廣泛用作吸附劑處理染料廢水。然而,大量廢棄的LDHs吸附劑也隨之產(chǎn)生,其有毒有害的特性,易造成二次污染。因此,本文圍繞如何正確地處理與處置這些廢棄吸附劑的資源回收利用這一方向,對比考察了 MgFe-LDH及其焙燒產(chǎn)物(CLDH)對酸性染料橙黃Ⅱ吸附性能的差異,并圍繞廢棄吸附劑的資源回收利用,重點探究了 MgxFe1-xOy/C復合材料吸附氮氣的機理。論文研究擬為提高類水滑石材料在吸附染料方面的資源回收利用率、開發(fā)新型高效可再生吸附劑提供理論基礎(chǔ)。本文得到的主要研究成果如下:(1)采用傳統(tǒng)共沉淀法制備了 MgFe-LDH。探究了不同焙燒溫度對MgFe-CLDH吸附橙黃Ⅱ的影響,其中450 ℃焙燒的產(chǎn)物MgFe-CLDH-450對橙黃II的吸附容量高達1403.5 mg/g,比未焙燒的MgFe-LDH的吸附容量提高15%。通過XRD、FT-IR、BET表征分析得到MgFe-CLDH-450樣品晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,形成MgO的特征衍射峰,層板輕基的伸縮振動峰和層間水分子的彎曲振動峰減弱,比表面積增大到30.726m2/g,吸附等溫線則符合Freundlich吸附等溫方程,吸附過程符合假二級動力學模型,相關(guān)系數(shù)大于0.99。MgFe-CLDH-450樣品由于“記憶效應”,在溶液中以橙黃Ⅱ作為陰離子重新組合形成類水滑石層間結(jié)構(gòu),表面吸附作用增強從而加強其對陰離子染料的吸附作用。而MgFe-CLDH-450吸附染料橙黃Ⅱ后的廢棄吸附劑再經(jīng)焙燒生成的MgxFei.xOy/C復合材料,對橙黃Ⅱ仍然具有較大的吸附量(792.22 mg/g),說明該材料可再生利用,但是達到吸附平衡的時間大大增加,大約需要6小時左右。且其對橙黃II的吸附過程比較符合Elovich動力學模型,說明該材料對橙黃Ⅱ的吸附有顆粒內(nèi)擴散作用。(2)圍繞廢棄吸附劑MgFe-CLDH-OⅡ的資源回收利用,采用熱處理工藝,開發(fā)出在高溫常壓下能高效吸附氮氣的MgxFe1-xOy/C復合材料。采用XRD、Raman、BET、XPS、FT-IR、SEM等表征手段考察了 MgxFe1-xOy/C復合材料的結(jié)構(gòu)與形貌,結(jié)果表明經(jīng)熱處理后的MgFe-CLDH-OⅡ材料出現(xiàn)了 MgFe~(2+)3O4復合氧化物特征衍射峰,含有類石墨烯結(jié)構(gòu),而IG/ID的比值為4.4 nm,表明該復合材料的石墨烯結(jié)構(gòu)晶體尺寸約為4.4 nm,其結(jié)構(gòu)組成含有sp2和sp3雜化的碳,比表面積為56.799 m2/g。通過熱處理,MgFe-CLDH-OⅡ中層板陽離子與層間陰離子發(fā)生氧化還原反應,Fe~(3+)被還原Fe~(2+),橙黃Ⅱ轉(zhuǎn)化成類石墨烯結(jié)構(gòu)。400 ℃及常壓下,MgxFe1-xOy/C復合材料在吸附氮氣3h后達到吸附平衡,吸附量為2.8%。當吸附溫度增加到600 ℃,在100 min快速達到吸附平衡,吸附量為2.7%。氮氣吸附的循環(huán)實驗結(jié)果表明在396 ℃～738 ℃范圍內(nèi),氮氣吸附量逐漸增加,然后隨著溫度上升至800 ℃時,會出現(xiàn)氮氣脫附。當樣品冷卻過程中,在396 ℃樣品開始出現(xiàn)快速脫附,溫度降低到45 ℃時,氮氣完全解吸。吸附氮氣前后MgxFe1-xOy/C復合材料的FT-IR圖譜對比結(jié)果沒有明顯變化,表明MgxFe1-xOy/C復合材料在吸附氮氣的過程中發(fā)生了吸附-解吸的現(xiàn)象。
【學位單位】：湘潭大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

結(jié)構(gòu)示意圖,陰離子交換容量,表示層,結(jié)晶水

Ｘ為Ｍ３＋／（Ｍ２＋＋Ｍ３＋）摩爾比，影響產(chǎn)物的組成與結(jié)構(gòu)，決定陰離子交換容量，其變??化范圍通常在０．２？０．３３之間；ｍ表示層間的結(jié)晶水分子數(shù)，一般為０？６［５小水??滑石的結(jié)構(gòu)如圖１．１所示。??應??ｍ?〇?ｍ?ＣＺ）?ｍ?（＾）?ｍ??德參７??〇?ＯＨ?魯?Ｍ２＋?ｏｒ?Ｍ３＋??ｄ）?Ａ＂?＠?Ｈ２〇??圖１．１?ＬＤＨ的結(jié)構(gòu)示意圖??Ｆｉｇ?１．１?Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆＬＤＨ??１．２．１結(jié)構(gòu)??（１）

思路圖,類水滑石,吸附機理,氮氣

?ＭｇＦｅ類水滑石吸附橙黃ＩＩ及資源化利用???其對橙黃ＩＩ的吸附機理。??（２）將焙燒態(tài)的鎂鐵類水滑石吸附橙黃ＩＩ至飽和得到廢棄的類水滑石，然??后在一定溫度下焙燒得到ＭｇｘＦｅ「ｘＯｙ／Ｃ復合材料，并對制備過程中的產(chǎn)物進行??ＸＲＤ，Ｒａｍａｎ，?ＢＥＴ，ＸＰＳ，ＦＴ－ＩＲ，ＳＥＭ?等表征。??（３）將制備的ＭｇｘＦｅｉ＿ｘＯｙ／Ｃ復合材料，進行氮氣吸附實驗，用于探究其對??氮氣的吸附性能，研宄相關(guān)實驗條件的影響，確定焙燒溫度和吸附比例，并結(jié)合??表征結(jié)果，初步探究其對氮氣的吸附機理。??

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