燃煤煙氣是環(huán)境中汞的重要來(lái)源之一。汞向大氣環(huán)境釋放后,可以經(jīng)過(guò)濕沉降或干沉降進(jìn)入水體和土壤,并在進(jìn)入食物鏈后,在生物體內(nèi)富集并造成嚴(yán)重的危害。煙氣中的Hg~0由于揮發(fā)性強(qiáng)、難溶于水成為煙氣中最難脫除的汞成分。基于SAPO-34(菱沸石型分子篩)的改性材料在NH_3-SCR反應(yīng)中有良好的催化性能,本研究通過(guò)離子交換法,制備了Mn、Cu分別負(fù)載于SAPO-34的改性材料,以及雙金屬負(fù)載SAPO-34的改性材料,探究其對(duì)Hg~0的脫除效果和機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,負(fù)載Cu后的SAPO-34在不含HCl的煙氣中對(duì)Hg~0的脫除效果可以提高25%-50%。不同負(fù)載比例的Cu/SAPO-34在含15 ppm HCl的煙氣中,對(duì)Hg~0的去除效率均大于80%,250℃下,負(fù)載量為10%時(shí),脫汞效率最高可以達(dá)到97.5%。負(fù)載量小于10%的Cu/SAPO-34本身的菱沸石晶型結(jié)構(gòu)不發(fā)生變化,負(fù)載量超過(guò)10%則表面會(huì)出現(xiàn)CuO。Cu在SAPO-34上的負(fù)載提高了自身的比表面積。在HCl存在下,Cu/SAPO-34主要通過(guò)催化氧化的方式脫除Hg~0。此外,Cu/SAPO-34還表現(xiàn)出了很高的抗水抗硫性能。但是主要存在的問(wèn)題是在低溫下和低HCl濃度下,脫汞效率不高。當(dāng)Mn負(fù)載于SAPO-34上,即使模擬煙氣中不存在HCl氣體,也具有較強(qiáng)的Hg~0脫除性能。負(fù)載量小于5%的Mn/SAPO-34本身的菱沸石晶型結(jié)構(gòu)不發(fā)生變化,負(fù)載量超過(guò)5%則會(huì)在表面出現(xiàn)MnO_x。100-250℃范圍內(nèi),Mn/SAPO-34的脫汞性能隨溫度升高而降低。100℃下,5%Mn負(fù)載量的Mn/SAPO-34的脫汞效率達(dá)到了72.6%。根據(jù)TEKRAN測(cè)試結(jié)果,Mn/SAPO-34對(duì)Hg~0的脫除主要通過(guò)吸附作用。根據(jù)Hg-TPD結(jié)果發(fā)現(xiàn),吸附過(guò)程同時(shí)包含了物理吸附和化學(xué)吸附。Mn/SAPO-34的抗硫能力較弱,抗水性能較強(qiáng)。隨后,比較了三種雙金屬負(fù)載SAPO-34分子篩的催化劑。發(fā)現(xiàn)Mn-Cu/SAPO-34在HCl存在下具有較好的脫汞效果。Ag-Mn/SAPO-34和Pd-Mn/SAPO-34脫汞效率不明顯。
【學(xué)位單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X701
【部分圖文】：

圖 1-1 實(shí)驗(yàn)技術(shù)路線圖Fig. 1-1 The experimental technology roadmap年來(lái)，由于部分 SCR 催化劑在脫汞過(guò)程中具有較高的反應(yīng)活性，協(xié)同脫術(shù)也在逐漸發(fā)展。菱沸石分子篩，尤其是 SAPO-34 分子篩，由于其很強(qiáng)

圖 2-1 Hg0催化活性測(cè)試裝置圖Fig. 2-1 The experiment system for mercury removal study其中，各模擬氣流組分的流量通過(guò)質(zhì)量流量控制計(jì)（MFC），由電腦終端。隨后各氣體組分在混氣罐中進(jìn)行充分混合。氣體總流量為 350mL·min-

圖 2-2 Hg0催化后化學(xué)形態(tài)測(cè)試裝置圖Fig. 2-2 The experiment system for mercury chemical form study 2-1 不同的是，汞在線分析系統(tǒng)可以直接得到定量的零價(jià)汞（HT）信息，因此，本研究中用以進(jìn)行零價(jià)汞吸附或是催化形態(tài)上的析系統(tǒng)是通過(guò)負(fù)壓的方式對(duì)氣流采樣的系統(tǒng)，通過(guò)自身的吸附管
【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 姚沅君;陳進(jìn)生;佟磊;許綠絲;;濕法脫硫工藝對(duì)煙氣中二價(jià)汞吸收特性的模擬研究[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2013年05期

2 任建莉,周勁松,駱仲泱,岑可法;燃煤過(guò)程中汞的析出規(guī)律試驗(yàn)研究[J];浙江大學(xué)學(xué)報(bào)(工學(xué)版);2002年04期

本文編號(hào)：2846695