燃煤煙氣是環(huán)境中汞的重要來源之一。汞向大氣環(huán)境釋放后,可以經(jīng)過濕沉降或干沉降進入水體和土壤,并在進入食物鏈后,在生物體內(nèi)富集并造成嚴重的危害。煙氣中的Hg~0由于揮發(fā)性強、難溶于水成為煙氣中最難脫除的汞成分。基于SAPO-34(菱沸石型分子篩)的改性材料在NH_3-SCR反應(yīng)中有良好的催化性能,本研究通過離子交換法,制備了Mn、Cu分別負載于SAPO-34的改性材料,以及雙金屬負載SAPO-34的改性材料,探究其對Hg~0的脫除效果和機理。實驗結(jié)果表明,負載Cu后的SAPO-34在不含HCl的煙氣中對Hg~0的脫除效果可以提高25%-50%。不同負載比例的Cu/SAPO-34在含15 ppm HCl的煙氣中,對Hg~0的去除效率均大于80%,250℃下,負載量為10%時,脫汞效率最高可以達到97.5%。負載量小于10%的Cu/SAPO-34本身的菱沸石晶型結(jié)構(gòu)不發(fā)生變化,負載量超過10%則表面會出現(xiàn)CuO。Cu在SAPO-34上的負載提高了自身的比表面積。在HCl存在下,Cu/SAPO-34主要通過催化氧化的方式脫除Hg~0。此外,Cu/SAPO-34還表現(xiàn)出了很高的抗水抗硫性能。但是主要存在的問題是在低溫下和低HCl濃度下,脫汞效率不高。當(dāng)Mn負載于SAPO-34上,即使模擬煙氣中不存在HCl氣體,也具有較強的Hg~0脫除性能。負載量小于5%的Mn/SAPO-34本身的菱沸石晶型結(jié)構(gòu)不發(fā)生變化,負載量超過5%則會在表面出現(xiàn)MnO_x。100-250℃范圍內(nèi),Mn/SAPO-34的脫汞性能隨溫度升高而降低。100℃下,5%Mn負載量的Mn/SAPO-34的脫汞效率達到了72.6%。根據(jù)TEKRAN測試結(jié)果,Mn/SAPO-34對Hg~0的脫除主要通過吸附作用。根據(jù)Hg-TPD結(jié)果發(fā)現(xiàn),吸附過程同時包含了物理吸附和化學(xué)吸附。Mn/SAPO-34的抗硫能力較弱,抗水性能較強。隨后,比較了三種雙金屬負載SAPO-34分子篩的催化劑。發(fā)現(xiàn)Mn-Cu/SAPO-34在HCl存在下具有較好的脫汞效果。Ag-Mn/SAPO-34和Pd-Mn/SAPO-34脫汞效率不明顯。
【學(xué)位單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：X701
【部分圖文】：

圖 1-1 實驗技術(shù)路線圖Fig. 1-1 The experimental technology roadmap年來，由于部分 SCR 催化劑在脫汞過程中具有較高的反應(yīng)活性，協(xié)同脫術(shù)也在逐漸發(fā)展。菱沸石分子篩，尤其是 SAPO-34 分子篩，由于其很強

圖 2-1 Hg0催化活性測試裝置圖Fig. 2-1 The experiment system for mercury removal study其中，各模擬氣流組分的流量通過質(zhì)量流量控制計（MFC），由電腦終端。隨后各氣體組分在混氣罐中進行充分混合。氣體總流量為 350mL·min-

圖 2-2 Hg0催化后化學(xué)形態(tài)測試裝置圖Fig. 2-2 The experiment system for mercury chemical form study 2-1 不同的是，汞在線分析系統(tǒng)可以直接得到定量的零價汞（HT）信息，因此，本研究中用以進行零價汞吸附或是催化形態(tài)上的析系統(tǒng)是通過負壓的方式對氣流采樣的系統(tǒng)，通過自身的吸附管
【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 姚沅君;陳進生;佟磊;許綠絲;;濕法脫硫工藝對煙氣中二價汞吸收特性的模擬研究[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2013年05期

2 任建莉,周勁松,駱仲泱,岑可法;燃煤過程中汞的析出規(guī)律試驗研究[J];浙江大學(xué)學(xué)報(工學(xué)版);2002年04期

本文編號：2846695