隨著我國經(jīng)濟的發(fā)展,水體污染日漸嚴(yán)峻且富營養(yǎng)化污染程度加劇。類水滑石由于具有比表面積大,層間陰離子可交換性,獨特的記憶效應(yīng)及表面帶正電荷等特點,能同時有效去除水體中的磷酸根和藻細(xì)胞。本文對鎂鐵類水滑石去除磷酸根和小球藻的性能進行了研究,并采用熱處理方式對鎂鐵類水滑石-小球藻廢棄物進行回收利用,制備出一種新型鎂鐵金屬基碳納米材料,并研究了鎂鐵金屬基碳納米材料在高溫常壓下對氮氣的吸附性能和機理。研究的主要成果如下:(1)研究了不同焙燒溫度對MgFe-LDH吸附磷的影響,采用了XRD、BET和TG-DSC等表征手段對MgFe-LDH及其焙燒產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)變化進行了分析,探討了廢水中pH和共存離子對吸附性能的影響。在此基礎(chǔ)上通過吸附動力學(xué)和吸附等溫線實驗數(shù)據(jù)的擬合,并采用了XRD、XPS、SEM和TEM等表征手段來闡明MgFe-LDH及其焙燒產(chǎn)物吸附磷的機理。結(jié)果表明當(dāng)焙燒溫度為450℃時,MgFe-450具有最大的磷吸附容量28.3 mg/g,pH值在4~10之間對磷的吸附影響不大,共存離子濃度越大,對磷的吸附競爭力越大,其吸附能力的影響順序為:CO_3~(2-)SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-。MgFe-LDH吸附磷的動力學(xué)符合偽二級動力學(xué)模型。當(dāng)初始磷濃度為20 mg/L和100 mg/L,MgFe-450吸附磷的動力學(xué)符合偽二級動力學(xué)模型,而初始磷酸鹽濃度為800 mg/L分為兩個階段:第一階段是前25 min的動力學(xué)數(shù)據(jù)由偽二級動力學(xué)模型擬合效果最好;而第二階段是25 min之后由偽一級動力學(xué)模型擬合效果最好。MgFe-LDH等溫線數(shù)據(jù)與Freundich模型吻合較好。MgFe-450吸附等溫線分為兩個階段:第一階段為較低初始磷酸鹽濃度(20mg/L–200 mg/L),與Langmuir模型擬合較好;第二階段為較高初始磷酸鹽濃度(200 mg/L–800 mg/L)的吸附等溫線更符合于Sips模型。通過以上分析結(jié)果可得:MgFe-LDH以陰離子交換為主的吸附過程,而MgFe-450在低濃度時以重組裝的作用機制為主,高濃度時形成表面沉淀。(2)研究了MgFe-LDH投加量,pH值,振蕩時間和振蕩速度等因素對MgFe-LDH單獨去除富營養(yǎng)化水體中小球藻的影響,在此基礎(chǔ)上研究了MgFe-LDH同時去除水體中小球藻和磷酸根的性能。結(jié)果分析得到:投加量為1.0 g/L,pH值為4~6,振蕩時間60 min,振蕩速度150 rpm時下藻的去除率達(dá)到最大值(94.6%)。MgFe-LDH能同時有效去除藻和磷酸根。并通過Zeta電位、XRD、顯微等表征分析手段來闡明MgFe-LDH去除藻的機理,MgFe-LDH能與表面帶負(fù)電荷的小球藻具有較強的靜電吸附作用,能有效去除小球藻。(3)通過熱處理對MgFe-450去除小球藻后的材料進行資源化回收(溫度為800℃),成功制備出一種新型的鎂鐵金屬基碳納米材料。通過XRD、XPS、SEM、TEM和Raman等表征手段來分析鎂鐵金屬基碳納米材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),并研究鎂鐵金屬基碳納米材料在高溫常壓下對氮氣的吸附性能。結(jié)果表明熱處理得到的金屬基碳納米材料具有MgFe_(2+3)O_4復(fù)合氧化物的特征衍射峰,Fe 2p的結(jié)合能向低能方向偏移,說明熱處理過程中Fe發(fā)生了氧化還原反應(yīng)。鎂鐵金屬基碳納米材料的形貌呈現(xiàn)出大小不一致的聚片層結(jié)構(gòu),且具有類石墨烯的典型特征結(jié)構(gòu),Mg、Fe、C和O四種元素都較好的均勻分布。為了進一步探究吸附氮氣的機理,進行了溫度循環(huán)實驗,且探究了溫度對吸附氮氣的影響。隨著吸附溫度的上升,鎂鐵金屬基碳納米材料對氮氣的吸附量增大。當(dāng)吸附溫度為800℃,吸附時間在150 min時對氮氣的吸附容量達(dá)到最大值(5.0%)。氮氣吸附脫附的溫度循環(huán)實驗表明鎂鐵金屬基碳納米材料吸附氮氣是一個可逆循環(huán)的過程。
【學(xué)位單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X52
【部分圖文】：

熱到 200°C 以下時，類水滑石層板及層間的水分子被[67]。溫度高于 200°C 時，層狀結(jié)構(gòu)開始塌陷，因其層子逐漸脫除，比表面積和孔容增大[68]。當(dāng)溫度高于產(chǎn)生相對穩(wěn)定的復(fù)合金屬氧化物[69]。當(dāng)溫度超過 5晶石，結(jié)構(gòu)已被完全破壞，降低了吸附容量。效應(yīng)焙燒后會形成復(fù)合金屬氧化物，其與水溶液中的陰離部分恢復(fù)到原來的層狀結(jié)構(gòu)[70-71]。焙燒溫度的高低決的記憶效應(yīng)性質(zhì)，溫度低于 500°C 焙燒時才可形成的當(dāng)溫度超過 500°C，類水滑石層狀結(jié)構(gòu)被完全破壞形應(yīng)[72-74]。性進行熱分解的過程中，層間的 CO32-的會分解成 C空氣中的氧氣；同時在分解過程中會吸收大量的熱包裹在材料的表面，從而形成隔熱層起到阻燃的作

滑石及其焙燒產(chǎn)物在不同濃度磷酸根下的吸附機理不同，并對載磷后的類水滑石用鹽溶液進行解吸，實現(xiàn)類水滑石回收再利用。鎂鐵類水滑石去除小球藻后進行高溫焙燒制備一種鎂鐵金屬基碳納米材料，并探究其在高溫常壓下對氮氣的吸附性能，克服了現(xiàn)有的氮氣吸附材料需在高溫高壓這種苛刻的條件下進行，為吸附氮氣提供了一種新型復(fù)合納米材料。

焙燒溫度對 MgFe-LDH 磷吸附性能的影響ination on the phosphate adsorption capacit水滑石吸附磷的影響劑表面電荷和吸附劑在水介質(zhì)中種類的重 值下磷酸鹽溶液吸附平衡時 pH 值的大小，MgFe-450 對磷酸鹽的吸附能力影響不大。然而，平衡時最終的 pH 值有所增加，pH明，磷酸鹽吸收過程中 pH 值的增加可能團的取代。100200焙燒溫度 (℃ )0 300 400 450 500 600MgFe-45012MgFe-450
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本文編號：2837828