砷(As)是一種廣泛分布的劇毒元素,對(duì)人體神經(jīng)系統(tǒng)、呼吸系統(tǒng)、心血管等有嚴(yán)重危害,也是阻礙動(dòng)物發(fā)育和植物生長(zhǎng)的因素。隨著工業(yè)化快速發(fā)展,地下水砷污染越來(lái)越嚴(yán)重,已經(jīng)成為環(huán)境領(lǐng)域的一大難題。本研究基于環(huán)境功能材料的開發(fā)與利用,制備出載鐵活性炭(FGAC)吸附劑,重點(diǎn)研究了其對(duì)As(Ⅲ)的吸附性能,并探討了吸附機(jī)理。研究結(jié)果表明,載鐵活性炭的最佳制備條件為:先用0.01 mol/L的NaOH溶液浸泡顆�；钚蕴�(GAC)24 h,得到堿處理的活性炭(BGAC),然后采用0.2 g FeSO_4·7H_2O搭配0.8 mL NaClO對(duì)1 g BGAC進(jìn)行浸潤(rùn),浸潤(rùn)溫度設(shè)為35℃,結(jié)束后對(duì)材料進(jìn)行4 h的冷凍干燥處理。制得的FGAC鐵含量為3.49%,孔隙中分布有大量成簇狀的鐵氧化物顆粒,但分布不均勻,比表面積和孔容積分別為1083.86m~2/g和0.232 cm~3/g;FTIR圖譜顯示載鐵后材料的O-H峰強(qiáng)度明顯增強(qiáng),很可能由負(fù)載的鐵氧化物的O-H振動(dòng)產(chǎn)生;XRD圖譜表明Fe主要以無(wú)定形態(tài)負(fù)載于活性炭上,且Fe的負(fù)載破壞了活性炭原有的晶體結(jié)構(gòu)。FGAC在4~10的pH范圍內(nèi)能較好地去除As(Ⅲ),且此時(shí)負(fù)載的Fe基本無(wú)泄漏。反應(yīng)進(jìn)行到1380 min時(shí)FGAC對(duì)As(Ⅲ)的吸附量基本不再變化,平衡吸附量為0.9452 mg/g。溫度由25℃升至45℃時(shí),材料對(duì)As(Ⅲ)的吸附量有所提高。Ca~(2+)和Mg~(2+)對(duì)As(Ⅲ)的吸附都起促進(jìn)作用,Ca~(2+)的促進(jìn)作用稍強(qiáng)于Mg~(2+);NO_3~-、SO_4~(2-)對(duì)材料的吸附性能基本無(wú)影響,CO_3~(2-)、SiO_3~(2-)、PO_4~(3-)則表現(xiàn)出了抑制作用,抑制強(qiáng)度順序?yàn)镻O_4~(3-)SiO_3~(2-)CO_3~(2-);在上述離子環(huán)境中,FGAC上負(fù)載的Fe都表現(xiàn)出了很強(qiáng)的穩(wěn)定性。NOM能夠抑制FGAC對(duì)As(Ⅲ)的吸附,但其上所載的Fe能較好地抵抗水中NOM的影響。Lagergren準(zhǔn)二級(jí)反應(yīng)速率方程更適合描述FGAC對(duì)As(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程;外擴(kuò)散對(duì)FGAC吸附As(Ⅲ)速率的控制作用強(qiáng)于內(nèi)擴(kuò)散;FGAC對(duì)As(Ⅲ)的吸附過(guò)程可分為三個(gè)階段,第一和第三階段為吸附速率控制步驟。Langmuir吸附等溫線模型更適合描述FGAC對(duì)As(Ⅲ)的吸附熱力學(xué)過(guò)程,吸附為吸熱、熵增、能自發(fā)進(jìn)行的過(guò)程。吸附—解吸實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示As(Ⅲ)的解吸率不高,吸附劑再生較困難�；钚蕴繛V柱過(guò)濾實(shí)驗(yàn)出水As濃度超標(biāo)時(shí)刻的床體積達(dá)到了3054,表明FGAC具有優(yōu)良的動(dòng)態(tài)吸附性能,且整個(gè)周期內(nèi)負(fù)載的Fe基本無(wú)泄漏。對(duì)比吸附前后FGAC的表征結(jié)果,可進(jìn)一步證明FGAC吸附As(Ⅲ)的機(jī)理為靜電作用和絡(luò)合作用,絡(luò)合可能發(fā)生在As(Ⅲ)與多個(gè)Fe的顆粒之間。Fe主要以水合氧化鐵的形式負(fù)載于FGAC上,且Fe作為得電子方參與吸附;As主要以三價(jià)形式吸附于FGAC上。吸附體系內(nèi)只存在DO對(duì)As(Ⅲ)的弱氧化作用,不存在其他氧化或催化氧化作用。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TQ424.1;X52
【部分圖文】：

、熟化溫度等因素對(duì) FGAC 除砷效果的影響。同量，簡(jiǎn)要分析了各制備條件影響因素下 FGAC 鐵含除率、吸附量、鐵含量三項(xiàng)指標(biāo)確定了最佳制備條 和最佳條件下制備的 FGAC 進(jìn)行了 BET&BJH、FTI，分析了材料的比表面積和孔徑分布、表面官能團(tuán)含量等基本特性。性炭最佳制備條件的確定處理及不同亞鐵鹽和氧化劑組合的影響 GAC 按照 2.2 節(jié)中的方法進(jìn)行預(yù)處理，得到 AGA 3-1 反映了 GAC、AGAC、BGAC 的吸附量和鐵s（III）的吸附量均低于 0.12 mg/g，表明基本不能量可能來(lái)源于測(cè)定鐵含量實(shí)驗(yàn)所用的試劑，相比于

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文附實(shí)驗(yàn)時(shí) As（III）的初始濃度約為 1 mg/L，每種 FGAC 采用 2 g/L 和 1 g/L 兩個(gè)投加量，以避免實(shí)驗(yàn)過(guò)程中可能出現(xiàn)的誤差，更準(zhǔn)確地選出最合適的制備條件。測(cè)定吸附前后溶液中 As 的濃度，同時(shí)用 1:1 鹽酸洗脫 FGAC 上的 Fe 測(cè)其濃度，按照公式（2-1）~（2-4）計(jì)算去除率、吸附量、鐵含量、鐵利用效率等指標(biāo)，有關(guān)結(jié)果如圖 3-2、3-3、3-4 所示。（a） （b）

圖 3-3 不同組合對(duì)鐵含量的影響：（a）AGAC，（b）BGAC（a） （b）圖 3-4 鐵含量對(duì)鐵利用效率的影響：（a）AGAC，（b）BGAC由圖 3-2 可知，酸堿兩種不同預(yù)處理方式對(duì) FGAC 的除砷效果有很大影響：投加量為 2 g/L 時(shí)，AGAC 載鐵后對(duì) As（III）的去除率僅為 70~75%，吸附量在0.38 mg/g 左右，而 BGAC 載鐵后對(duì) As（III）的去除率高達(dá) 91.7%，吸附量也提高
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