我國(guó)煤炭資源儲(chǔ)備豐富,但水資源的逆向分布以及環(huán)保法嚴(yán)格提出的煤化工廢水“零”排放要求制約著現(xiàn)代煤化工行業(yè)的發(fā)展。末端高鹽廢水的處理是煤化工廢水“零”排放的關(guān)鍵,目前常用的蒸發(fā)-結(jié)晶技術(shù)處理末端高鹽廢水產(chǎn)生的結(jié)晶雜鹽不能得到有效利用,因此急需在蒸發(fā)-結(jié)晶工藝段將主要鹽類(lèi)按工業(yè)鹽標(biāo)準(zhǔn)分質(zhì)提取,而廢水中的COD是影響結(jié)晶鹽純度的重要影響因素之一。因此本文以煤化工企業(yè)產(chǎn)生的高鹽廢水為研究對(duì)象,采用吸附-催化臭氧氧化法對(duì)其COD進(jìn)行去除,主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)對(duì)工業(yè)級(jí)多壁碳納米管進(jìn)行純化及氧化處理,并制備了 ZIF-8/WMCNTs復(fù)合吸附材料,發(fā)現(xiàn)ZIF-8/WMCNTs投加量為2.4 g·L-1、pH=7、吸附時(shí)間150 min時(shí)吸附效果最好,其吸附容量為357 mg g-1,廢水中的COD去除率為73%。(2)篩選出吸附能力較強(qiáng)的LX-111極性樹(shù)脂和H103非極性樹(shù)脂,并對(duì)兩種樹(shù)脂進(jìn)行靜態(tài)吸附-解吸實(shí)驗(yàn),得出適宜靜態(tài)吸附條件以及脫附劑后進(jìn)一步探究了 LX-111、H103樹(shù)脂串聯(lián)吸附柱的動(dòng)態(tài)吸附-解吸過(guò)程。在動(dòng)態(tài)吸附流速為10 mL·min-1、處理廢水體積5 L時(shí),出水COD值為410 mg·L-1,此時(shí)COD去除率為62.7%。以乙醇作為脫附劑,脫附流速為5 mL·min-1最佳。(3)以浸漬法制備單金屬氧化物催化劑,篩選出催化臭氧氧化性能較好的MnO2/Al2O3、CuO/Al2O3催化劑,并以同樣方法制備MnO2-CuO/Al2O3雙金屬氧化物催化劑,探究錳、銅不同比例時(shí)的催化臭氧氧化去除COD效果,以Mn:Cu=4:1時(shí)為最佳。(4)以水熱法制備了高比表面積的Mn02-CuO/Al203(Mn:Cu=4:1)催化劑。探究不同臭氧流量、催化劑用量、pH等對(duì)催化臭氧氧化去除COD的影響,在pH=9、臭氧流量為300 L·h-1、催化劑投加量為12 g L-1時(shí)廢水中COD去除率可達(dá)82%,并考察催化劑的長(zhǎng)期穩(wěn)定性發(fā)現(xiàn)使用多次時(shí),催化臭氧氧化性能穩(wěn)定。廢水經(jīng)樹(shù)脂-催化臭氧氧化聯(lián)合處理后COD為81 mg·L-1,基本達(dá)到后續(xù)分質(zhì)提鹽的要求,為煤化工高鹽廢水COD的去除提供了可能的實(shí)際應(yīng)用。
【學(xué)位單位】：寧夏大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：X78;O647.3;O643.36
【部分圖文】：

逡逑圖１－１邋ＲｈＢ在Ｃｏ／Ｎ－ＣＮＴ上的降解以及可能的反應(yīng)機(jī)理的示意圖逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋１－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｎｇ邋ｔｈｅ邋ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ａｎｄ邋ｃａｔａｌｙｔｉｃ邋ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ邋ＰＭＳ邋ｆｏｒ邋ｔｈｅ邋ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ＲｈＢ逡逑ｏｎ邋Ｃｏ／Ｎ－ＣＮＴｓ邋ａｌｏｎｇ邋ｗｉｔｈ邋ｔｈｅ邋ｐｏｓｓｉｂｌｅ邋ｒｅａｃｔｉｏｎ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ逡逑Ｚｈａｎｇ等［４６］用ＭＷＣＮＴ降解ＢＰＦ，并考察了共存離子對(duì)吸附效果的影響，由圖１－１可以看出逡逑Ｋ＋、ＮＨ４＋、Ｍｇ２＋、Ｃｕ２＋、Ｚｎ２＋和ＮＰ＋等陽(yáng)離子對(duì)ＢＰＦ吸附的影響不顯著，它們沒(méi)有競(jìng)爭(zhēng)多壁碳納逡逑米管的吸附位點(diǎn)，然而Ｐｂ２＋離子的存在降低了邋ＭＷＣＮＴ對(duì)ＢＰＦ的吸附，這可能是由于Ｐｂ２＋與逡逑ＭＷＣＮＴ表面羥基官能團(tuán)絡(luò)合，形成致密的水合殼，直接與有機(jī)物形成競(jìng)爭(zhēng)吸附，類(lèi)似地ＮＣＶ、逡逑ＨＣＣＶ、ＣＯ產(chǎn)、Ｓ０４２＿、Ｓ０３２－和Ｐ０４３－對(duì)碳納米管吸附ＢＰＦ的影響可以忽略。因此，共存離子對(duì)逡逑ＭＷＣＮＴ吸附ＢＰＦ幾乎沒(méi)有影響

２．６．１材料表征分析逡逑１、傅立葉紅外光譜逡逑圖２－１顯示了不同氧化劑氧化后的ＷＭＣＮＴｓ、氧化ＷＭＣＮＴｓ、ＺＩＦ－８及ＷＭＣＮＴｓ／ＺＩＦ－８的逡逑ＦＴ－ＩＲ光譜圖。逡逑ｆｂ邐ＺＩＦ－＾ＣＮＴｓ逡逑ＷＭＣＮＴｓ（原始）邐＾逡逑爸邐—￣＇ｓ逡逑■邐Ｉ邐．邐Ｉ邐．邐Ｉ邐．邐Ｉ邐．邐Ｉ邐Ｉ邐■邋Ｉ邋■邋Ｉ邋■邋Ｉ邐■邋Ｉ邋■邋Ｉ邋■邋Ｉ邐．邋Ｉ逡逑８００邐１６００邐２４００邐３２００邐４０００邐０邐６００邋１２００邋１８００邐２４００邋３０００邋３６００邐４２００逡逑波數(shù)／ｃｍ－ｉ邐波數(shù)／ｃｍ—１逡逑圖２－１不同氧化劑氧化后的ＷＭＣＮＴｓ的ＦＴ－ＩＲ光譜逡逑Ｆｉｇｕｒｅ邋２－１邋ＦＴ－ＩＲ邋ｓｐｅｃｔｒｕｍ邋ｏｆ邋ＷＭＣＮＴｓ邋ａｆｔｅｒ邋ｏｘｉｄａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｏｘｉｄａｎｔｓ逡逑圖（ａ）中位于邋３４３３邋ｃｍ－１，邋２９２３邋ｃｍ＿！，邋１６５５邋ｃｍ－１，邋１４２５邋ｃｍ－１，邋１１３３邋ｃｍ－１邋處有明顯的伸縮振動(dòng)逡逑峰，其中３４３３邋ｃｍ－１對(duì)應(yīng)的－ＯＨ伸縮振動(dòng)可能來(lái)自－ＣＯＯＨ和Ｏ－Ｈ，邋１６５５邋ｃｍ－１對(duì)應(yīng)的是Ｃ＝Ｃ的主逡逑要拉伸振動(dòng)，１１３３邋ｃｎｒ１是0０的伸縮振動(dòng)，對(duì)應(yīng)的是酚羥基間。經(jīng)Ｈ２０２氧化后的碳納米管與原逡逑始碳納米管的紅外振動(dòng)峰類(lèi)似，而經(jīng)混酸、次氯酸鈉氧化后的碳納米管在１７４３邋ｃｎｒ１處出現(xiàn)明顯逡逑的Ｃ＝０振動(dòng)峰，對(duì)應(yīng)的是內(nèi)酯基或者羧基的振動(dòng)，說(shuō)明經(jīng)混酸和次氯酸鈉氧化后的碳納米管表逡逑面的含氧官能團(tuán)含量較多。圖（ｂ）中ＺＩＦ－８位于１５８４邋ｃｍ－１處的伸縮振動(dòng)峰為Ｃ＝Ｎ拉伸振動(dòng)

Ｆｉｇｕｒｅ邋２－３邋ＸＲＤ邋ｐａｔｔｅｒｎｓ邋ｏｆ邋ＷＭＣＮＴｓ邋ａｎｄ邋ＺＩＦ－８ＡＶＭＣＮＴｓ逡逑ＺＩＦ－８邋與邋ＺＥＦ－８／ＷＭＣＮＴｓ邋Ｐ及附性能比較逡逑ＣＮＴｓ、ＺＩＦ－８與ＺＩＦ－８／ＷＭＣＮＴｓ對(duì)廢水中有機(jī)物吸附能力的比較，和ＺＩＦ－８在１５０邋ｍｉｎ時(shí)吸附達(dá)到平衡，平衡吸附量分別為１７９邋ｍｇ．ｇ－１、ｓ復(fù)合吸附材料在前６０邋ｍｉｎ內(nèi)對(duì)有機(jī)物的去除率最快，１５０邋ｍｉｎ后吸３３１邋ｍｇ＇ｇ－１。此結(jié)果表明氧化ＷＭＣＮＴｓ與ＺＩＦ－８之間具有協(xié)同效應(yīng)含氧官能團(tuán)與ＺＩＦ－８中的咪唑形成氫鍵，因此孔道結(jié)構(gòu)增加，有機(jī)劑之間通過(guò)７Ｔ－７Ｉ相互作用、靜電引力等相互作用降低廢水中的ＣＯＤ－？—ＷＭＣＮＴｓ逡逑４００邋■邐—ＺＩＦ－８逡逑—＾邋ＺＩＦ－８／ＷＭＣＮＴｓ逡逑＿邋３００邋■邐邐＾逡逑Ｍ邐＞邐逡逑Ｉ逡逑＿邋２００邋－邋’邋１逡逑戜邐邐邐邐邐逡逑１００邋＿邋邐邐逡逑

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