由于不可再生能源的日益枯竭以及對(duì)環(huán)境帶來(lái)的巨大負(fù)面影響,尋找可替代的新型材料已成為科研工作者目前研究課題的重點(diǎn)。生物大分子魔芋葡甘聚糖(Konjac Glucomannan,簡(jiǎn)稱(chēng)KGM),因其可完全降解,且擁有出眾的生物相容性、易得性、低價(jià)性,因此在基因負(fù)載、藥物釋放、食品添加、化學(xué)紡織等方面獲得了良好的應(yīng)用。但是其溶于水后流動(dòng)性差,長(zhǎng)時(shí)間放置易降解,較差的機(jī)械性能等缺陷限制了KGM在其他領(lǐng)域的應(yīng)用。因此對(duì)魔芋進(jìn)行適當(dāng)?shù)幕瘜W(xué)修飾對(duì)提高它的使用范圍顯得格外重要。KGM分子鏈中富含羥基,因此可以進(jìn)行多樣的化學(xué)改性。本文首先尋找到KGM的良溶劑—NaOH/尿素溶液,對(duì)魔芋粉進(jìn)行充分的溶解,之后在均相條件下,加入陽(yáng)離子醚化劑3-氯-2-羥丙基三甲基氯化銨(CHPTAC),對(duì)KGM實(shí)施季胺化改性。通過(guò)對(duì)產(chǎn)物的紅外光譜、元素分析以及~1H NMR結(jié)果證明產(chǎn)物分子鏈中成功接上陽(yáng)離子基團(tuán)。通過(guò)改變反應(yīng)參數(shù),得到了在30℃下,n(KGM):n(CHPAC)=1:10,反應(yīng)溫度9h,季胺化取代度可達(dá)到0.46。之后對(duì)產(chǎn)物的熱性能進(jìn)行了研究,得知發(fā)生陽(yáng)離子改性后產(chǎn)物的熱穩(wěn)定性有一定程度的下降。接著在流變學(xué)的測(cè)試中我們發(fā)現(xiàn),發(fā)生陽(yáng)離子化改性后的產(chǎn)物表觀(guān)粘度隨著取代度的增加而減少,并且溶液發(fā)生凝膠時(shí)的頻率也要高于未改性魔芋精粉。最后利用紫外分光光度儀測(cè)試產(chǎn)物在污水處理方面的性能,結(jié)果顯示,陽(yáng)離子化產(chǎn)物在對(duì)陰離子型污水的處理中擁有出色的絮凝性能,上層溶液透光率最大可達(dá)99.7%,可成為一種生物友好型的新型污水處理劑。不同于只接有單一電荷的聚電解質(zhì),聚電解質(zhì)復(fù)合物(PECs)分子鏈中可同時(shí)攜帶多個(gè)相反電荷,因此PECs的適用領(lǐng)域要遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于普通聚電解質(zhì)。為了擴(kuò)大陽(yáng)離子化KGM在工業(yè)上的應(yīng)用,我們創(chuàng)新性的將其與羧甲基纖維素進(jìn)行復(fù)配,得到PECs。通過(guò)紅外分析、熱重分析以及流變分析,得到復(fù)合物分子結(jié)構(gòu)、熱性能以及流變性能,從中我們可以知道發(fā)生復(fù)合后,相較于陽(yáng)離子KGM,PECs的熱性能以及流動(dòng)性獲得了提升。最后研究了復(fù)合物在兩種不同電性污水中的處理效果,結(jié)果顯示發(fā)生聚電解質(zhì)復(fù)合后的KGM對(duì)不同電性的環(huán)境都擁有良好的絮凝處理效果,證明陽(yáng)離子KGM發(fā)生復(fù)合后,各項(xiàng)性能都有了提升,且應(yīng)用范圍也得到了提高。
【學(xué)位單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：TQ317;X703
【部分圖文】：

用力主要包括強(qiáng)且可逆的靜電作用、取向力作用、氫鍵作用、憎水相互作用以及范德華力[49]。這些相互作用會(huì)導(dǎo)致團(tuán)聚或是凝膠的形成，當(dāng)兩相反聚電解質(zhì)之間的作用力很強(qiáng)時(shí)，便會(huì)生成沉淀。相較于傳統(tǒng)由化學(xué)交聯(lián)劑形成的復(fù)合物，PECs 具有無(wú)毒、且耐受性強(qiáng)、生物相容性好等優(yōu)點(diǎn)，并且其制備方法簡(jiǎn)單、原料來(lái)源豐富、成本較低，因此 PECs 在藥物控制釋放、涂料、粘接劑、絮凝劑等領(lǐng)域都有潛在的利用，所以對(duì)于 PECs 的制備手段、生產(chǎn)條件以及使用方法受到了廣泛的研究討論。制備 PECs 的方法主要分為(1)酸堿中和反應(yīng)，(2)聚合物酸的鹽與堿的鹽之間的反應(yīng)，(3)負(fù)載有相反帶電基團(tuán)之間的直接復(fù)合。

圖 2-1 魔芋葡甘聚糖特性粘數(shù)的測(cè)定GM 在氫氧化鈉/尿素溶液中的溶解GM 在 NaOH/CO(NH2)2溶液中的溶解機(jī)理可由纖維素在NaOH/C可獲得透明體系的原理推測(cè)得到[61]：KGM 分子中存在大量的分的氫鍵，隨著氫氧化鈉的加入，氫鍵被破壞，隨后與氫氧化鈉上的氫鍵。尿素充當(dāng)“包合”的作用，將 KGM-NaOH 基團(tuán)包在一溶解的目的。量比為 6:5:89 的氫氧化鈉，尿素和水，按比例順序分別加入到 2瓶之中，機(jī)械攪拌約 20min 后，獲得澄清透明溶液。之后將一定燥魔芋精粉加入到溶液中，保持整個(gè)體系 KGM 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 在室溫條件以 600rmp 機(jī)械攪拌 18h，獲得均相 KGM 溶液。 KGM 的陽(yáng)離子化改性)溶劑的選擇

20(2)反應(yīng)原理圖2-2 魔芋葡甘聚糖的陽(yáng)離子化反應(yīng)從圖2-2中我們可以發(fā)現(xiàn)，氫氧化鈉的作用除了上述所說(shuō)的有破壞KGM分子間氫鍵的作用，還起著催化反應(yīng)的作用：作為一種親核性試劑，氫氧化鈉在KGM陽(yáng)離子化反應(yīng)中有一定的催化能力，在氫氧化鈉的作用下，KGM-OH轉(zhuǎn)變成為KGM-ONa，不僅屬于強(qiáng)堿性物質(zhì)，同時(shí)還具備有良好的親核性能，加大了反應(yīng)朝著正方向發(fā)生的概率；然而，過(guò)量的氫氧化鈉會(huì)使產(chǎn)物取代率降低：首先，過(guò)多的氫氧化鈉會(huì)攻擊陽(yáng)離子醚化劑上的季胺化基團(tuán)使其發(fā)生降解，此外還會(huì)與方程式（1）中生成的環(huán)氧物質(zhì)反應(yīng)得到雙醇，而且過(guò)量的氫氧化鈉還會(huì)導(dǎo)致KGM的降解

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