近年來,水體中有機(jī)污染物光催化降解受到了越來越多的關(guān)注。盡管傳統(tǒng)光催化劑二氧化鈦有著良好的活性和穩(wěn)定性,但是它僅能利用紫外光(約4%的太陽光)。因此,為了更好的利用太陽光,人們致力于開發(fā)具有可見光活性的光催化材料。而鉍基光催化劑則是當(dāng)前備受關(guān)注的可見光催化材料。本文試圖發(fā)展一種有效的非金屬碳摻雜的策略改性氧化鉍,賦予氧化鉍可見光吸收能力和更有效的電荷分離效果,增強(qiáng)其可見光降解和礦化有機(jī)污染物能力。我們以硝酸鉍和葡萄糖為前驅(qū)物通過一種溫和的溶劑熱結(jié)合后續(xù)煅燒的方式制備碳摻雜氧化鉍；研究了不同碳摻雜量對碳摻雜氧化鉍活性的影響；并通過各種不同的表征手段揭示碳摻雜對氧化鉍光催化劑結(jié)構(gòu)和活性影響的根源。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn),碳摻雜氧化鉍相對未摻雜的樣品,在可見光區(qū)域有著更廣的光吸收特性。我們重點(diǎn)研究了碳摻雜氧化鉍降解五氯酚鈉的活性物種和具體路徑。活性物種檢測說明在降解五氯酚鈉的過程中,空穴起著主導(dǎo)的作用,羥基自由基有輔助作用。自由基和離子檢測表明碳摻雜氧化鉍體系的羥基自由基、氯離子和甲酸的產(chǎn)生量和速率都超過了純氧化鉍。色譜-質(zhì)譜分析發(fā)現(xiàn)五氯酚鈉降解產(chǎn)物有2,3,5,6-四氯-1,4-對苯二酚、3,4,5,6-四氯-1,2-鄰苯二酚,這證實(shí)了空穴引發(fā)的氧化脫氯是五氯酚鈉降解的主要初始步驟。為了檢測體系降解過程中可能產(chǎn)生的小分子酸和醇類,我們將降解樣品衍生化,并檢測到一些五元環(huán)和醇的存在。新型光催化劑氯氧化鉍也只能吸收紫外光。我們希望通過碳的摻雜拓寬它的光響應(yīng)區(qū)域,以達(dá)到有效利用太陽光的目的。我們用五氯酚鈉作為目標(biāo)污染物來測試碳摻雜氯氧化鉍的可見光活性,通過GC-MS分析發(fā)現(xiàn)降解產(chǎn)物含有2,3,5,6-四氯-1,4-對苯二酚、3,4,5,6-四氯-1,2-鄰苯二酚、2,3,4,6-四氯苯酚、2,3,5,6-四氯苯酚、2,3,4,5-四氯苯酚、3,4,5-三氯-1,2-鄰苯二酚、3,4,6-三氯-1,2-鄰苯二酚。為了研究超氧負(fù)離子的作用,我們在碳摻雜氯氧化鉍降解五氯酚鈉體系中添加了超氧負(fù)離子捕獲劑,發(fā)現(xiàn)超氧負(fù)離子捕獲劑的加入抑制了還原脫氯中間產(chǎn)物的生成,中間產(chǎn)物只有鄰(對)位脫氯上羥基產(chǎn)物。這與碳摻雜氧化鉍可見光降解五氯酚鈉的中間產(chǎn)物一致。因此,我們認(rèn)為超氧負(fù)離子在碳摻雜氯氧化鉍催化降解五氯酚鈉中起著加速降解并改變五氯酚鈉降解途徑重要的作用。對照碳摻雜氧化鉍和碳摻雜氯氧化鉍可見光降解五氯酚鈉的過程,我們認(rèn)為在五氯酚鈉降解過程中,空穴主要作用是引發(fā)最初的氧化脫氯和進(jìn)一步氧化降解中間產(chǎn)物；羥基自由基則無選擇地氧化中問產(chǎn)物；而超氧負(fù)離子主要通過還原脫氯的作用來增加脫氯產(chǎn)物的種類,這些脫去氯原子的中間產(chǎn)物便于后續(xù)空穴和羥基自由基的進(jìn)一步氧化和開環(huán)。
【學(xué)位單位】：華中師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2015
【中圖分類】：X52;TQ426

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本文編號：2822492