四氯乙烯(Perchloroethylene,PCE)是難以降解且具有良好揮發(fā)性質(zhì)的氯代烯烴化合物,是水體中存在的污染物質(zhì)之一。PCE對人體存在一定的毒理性,接觸后會對人體各器官或系統(tǒng)產(chǎn)生一定的危害。管道生長環(huán)是管網(wǎng)長期使用后產(chǎn)生的鐵氧化物等聚合物,其主要成分為:針鐵礦(α-FeOOH)、纖鐵礦(γ-FeOOH)等。論文以生長環(huán)的分析及實驗室制備針鐵礦、纖鐵礦為基礎(chǔ),考察針鐵礦、纖鐵礦作為催化劑,分別催化過氧化氫、過硫酸鈉及雙氧化劑協(xié)同降解水中PCE的反應(yīng)效果,并對催化氧化體系降解PCE的反應(yīng)機理進行淺析。實驗室制備的兩種鐵氧化物經(jīng)檢測為成晶型良好的針鐵礦與纖鐵礦,針鐵礦呈針狀,纖鐵礦呈絮狀及雪花狀;針鐵礦比表面積為146.848 m2/g,纖鐵礦為168.812 m2/g;針鐵礦的pHpzc=6.1,纖鐵礦的pHpzc為=5.4,混合鐵礦的pHpzc=5.9。針鐵礦、纖鐵礦/H202構(gòu)成的氧化體系對PCE具有良好的降解效果,8h時PCE去除率可達到86.3%。氧化體系降解效果的影響因素實驗表明:PCE的去除率受pH值的影響最顯著,受到催化劑投加比例、HCO3-濃度影響較小,催化劑投加量影響最小。氧化體系降解去除PCE的最佳條件組合為:pH=4,催化劑投加比例為2針鐵礦:1纖鐵礦,HCO3-濃度為12mmol/L,催化劑投加量為0.3g。針鐵礦、纖鐵礦/Na2S208構(gòu)成的氧化體系對PCE具有較好的降解效果,8h時PCE去除率可達到61.3%。氧化體系降解效果的影響因素實驗表明:PCE的去除率受pH值的影響最顯著,受催化劑投加比例、催化劑投加量影響較小,HCO3-濃度影響最小。氧化體系降解去除PCE的最佳條件組合為:pH=7,催化劑投加比例為1針鐵礦:1纖鐵礦,共存HCO3-濃度為8mmol/L,催化劑投加量為0.2g。在此基礎(chǔ)上使用過氧化氫強化過硫酸鈉構(gòu)成雙氧化體系降解PCE的效果最高可達到92.1%,證明雙氧化劑協(xié)同可以顯著提升體系降解PCE的效果。針鐵礦、纖鐵礦/H2O2體系及針鐵礦、纖鐵礦加a2S2O8體系降解PCE符合二級反應(yīng)動力學(xué),雙氧化劑協(xié)同時PCE的降解符合一級反應(yīng)動力學(xué);化學(xué)探針屏蔽自由基的實驗證明單、雙氧化體系下·OH是主要起效氧化性物質(zhì),·SO4-也參與到了氧化過程中;反應(yīng)體系內(nèi)鐵離子溶出量可達到7.43mg/L;因此PCE的降解應(yīng)主要基于鐵離子溶出與氧化劑反應(yīng)產(chǎn)生了大量的·OH與·SO4-。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

3.1 引言該章節(jié)主要對實際城市供水管網(wǎng)中的生長環(huán)進行了取樣分析，并根據(jù)化學(xué)沉淀法在實驗室內(nèi)制備了課題研究所需要的針鐵礦（ -FeOOH）與纖鐵礦（ -FeOOH）。在鐵礦制備完成后，通過 FTIR、SEM、XRD 等方法對所制備的鐵礦進行了分析與表征。3.2 管網(wǎng)生長環(huán)成分分析管網(wǎng)生長環(huán)截取自實際供水管網(wǎng)中的一段管段，課題研究中將其內(nèi)壁生長環(huán)進行剝離并對生長環(huán)成分進行分析。該管段的具體情況為：使用時間為 25 年的鑄鐵管段，常年使用消毒劑為二氧化氯。使用 XRD 對實驗室獲取的部分管網(wǎng)生長環(huán)碾磨成的粉末進行分析，其分析結(jié)果如下表 3-1 及圖 3-2 所示。

- 23 -圖 3-2 實際管網(wǎng)生長環(huán) XRD 分析譜圖3.3 鐵氧化物的制備由于實驗室單次取用的管網(wǎng)生長環(huán)數(shù)量有限，且其不方便剝?nèi)⊙心�。為了方便本課題實驗的進行，擬在實驗室內(nèi)對管道生長環(huán)中主要的針鐵礦（ -FeOOH，Goethite）、纖鐵礦（ -FeOOH， Lepidocrocite）兩種鐵氧化物進行制備，并以兩種鐵氧化物為催化劑探究反應(yīng)體系降解 PCE的效果。鐵氧化物的制備方法詳見 2.2.1。3.4 鐵氧化物的表征對實驗室內(nèi)制備得到的針鐵礦與纖鐵礦，需要先經(jīng)過一定程度的表征確認(rèn)其性質(zhì)與生長環(huán)內(nèi)原生鐵氧化物相接近，才能將其納入到課題的研究過程中。因此本課題對實驗室所制備的兩種鐵氧化物進行了包括 XRD、FTIR 等方法在內(nèi)的表征，具體采用的表征方法和目的可見下表 3-2。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文表 3-2 對實驗室制備得鐵氧化物進行的表征方法方法名稱 表征目的X 射線衍射（XRD） 樣品晶型、物相傅里葉變換紅外光譜（FTIR） 樣品表面官能團電子掃描顯微鏡（SEM） 樣品比表面積、孔結(jié)構(gòu)比表面積分析（BET） 樣品形貌、結(jié)構(gòu)表面零電荷點（pHpzc） 溶液中樣品的表面零電荷點

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本文編號：2821420