火力發(fā)電廠燃煤煙氣中的單質(zhì)汞主要通過催化氧化和吸附劑吸附的方式脫除。但是,現(xiàn)有的脫汞吸附劑存在競爭吸附、價格昂貴、溫度域窄等問題,制約了該技術(shù)的廣泛使用。因此,以生物質(zhì)的熱解產(chǎn)物生物焦作為綠色廉價高效的汞吸附劑有可能成為最具前途的方法之一。生物焦為高質(zhì)異性混合物,結(jié)構(gòu)復雜。從微觀分子角度研究生物焦分子結(jié)構(gòu)的特征,可獲得生物焦的汞吸附機理,對生物焦的汞吸附工藝的開發(fā)具有重要的科學意義和實踐價值。本論文選用核桃殼生物焦,基于元素分析和工業(yè)分析,通過紅外光譜分析、XRD,研究了生物焦的化學成分,同時采用13C-NMR測試技術(shù)對生物焦分子結(jié)構(gòu)的特征進行分析表征,構(gòu)建了生物焦的分子結(jié)構(gòu)模型。研究發(fā)現(xiàn)核桃殼生物焦主要由C、H、O和N元素構(gòu)成,芳香碳為生物焦分子結(jié)構(gòu)的主要成分,而脂肪碳則起到聯(lián)結(jié)芳香結(jié)構(gòu)單元的作用。生物焦分子結(jié)構(gòu)模型以芳香結(jié)構(gòu)為主,并含有1個甲基、4個羥基以及8個羰基,分子式為C_(55)H_(37)NO_(14),M_r=935。所構(gòu)建分子模型的13C-NMR預測計算光譜圖與實驗光譜圖吻合,且與FTIR、元素分析等表征結(jié)果一致。在UFF、Dreiding和MM2三種力場下對三維模型結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在UFF力場下優(yōu)化后的三維結(jié)構(gòu)總勢能最大,為1855kJ·mol~(-1),而MM2力場下勢能最小,為529.4kJ·mol~(-1)。同時通過量子化學半經(jīng)驗PM6方法對三種優(yōu)化后構(gòu)象的生成熱進行計算可得Dreiding力場下優(yōu)化的結(jié)構(gòu)更穩(wěn)定。本論文基于密度泛函理論,對生物焦結(jié)構(gòu)片段進行優(yōu)化模擬,計算含氧官能團和金屬離子對生物焦的汞吸附性能影響,通過計算得出單質(zhì)汞與生物焦的吸附高度、吸附能和Mulliken布居數(shù)。研究發(fā)現(xiàn)醛基、羰基官能團促進了生物焦的物理和化學吸附;羥基官能團基本沒有影響生物焦的汞吸附能力;醚基抑制了生物焦的汞吸附能力。相比未改性生物焦吸附劑,負載Fe~(3+)、Co~(3+)、Ni~(2+)、Cu~(2+)和Zn~(2+)均能提高其對汞的吸附能力,吸附過程既有物理吸附,也有化學吸附。改性后的生物焦對汞吸附能分別為224.9.1、236.9、78.3、184.5和91.1kJ·mol~(-1),均大于未改性生物焦的吸附能19.1kJ·mol~(-1),吸附過程以化學吸附為主。金屬離子鄰近的碳原子吸附位為主要吸附位點。
【學位單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：X773
【部分圖文】：

太原理工大學碩士研究生學位論文第一章 緒論1.1 研究背景能源是人類賴以生存、經(jīng)濟快速發(fā)展、社會有序進步的動力源泉。據(jù)《BP 世界源統(tǒng)計年鑒2018》報道[1]，2017年全球消費135億噸油當量的一次能源，同比增加1.9%其中，石油、天然氣、煤炭及其他能源消費占比分別為 34%、23%、28%和 15%（如1.1 所示）。未來 20 年內(nèi)，隨著單位能耗的逐步下降，全球能源的需求量進一步減可再生能源發(fā)展迅速。但是，在世界一次能源消費中，化石燃料的地位保持不變，石油煤炭和天然氣仍占主要地位。

太原理工大學碩士研究生學位論文于密度泛函基組組合和理論模型的研究，構(gòu)建適合生物焦焦對氣態(tài)單質(zhì)汞的吸附模擬研究，將生物焦結(jié)構(gòu)模型與單學方法對其進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化和參數(shù)計算；物焦對氣態(tài)單質(zhì)汞的吸附機理研究，對生物焦與單質(zhì)汞的附能、吸附鍵長、鍵布居數(shù)等關(guān)鍵參數(shù)進行分析，確定相程中，所采取的技術(shù)路線如圖 1.2 所示。

的研究變?yōu)榭赡�，而量子化學正是其中最有力的一原理基礎(chǔ)并通過計算機為載體去計算分子原子或質(zhì)的各種性質(zhì)。驗對象、實驗裝置和分析測試方法，以及量子化學發(fā)現(xiàn)，600℃和 250 目條件制備下的核桃殼生物焦吸附汞效果最好。因此本論文選擇此溫度條件下所碎和振篩機篩分后的 58μm 核桃殼生物質(zhì)，在熱解焦制備系統(tǒng)如圖 2.1 所示。

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本文編號：2817712