煤炭在我國一次能源中占據(jù)主導(dǎo)地位,然而煤炭燃燒過程中會(huì)產(chǎn)生粉煤灰等固體廢棄物,長期大量的堆存以及利用率低下等問題造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染和資源浪費(fèi)。山西及內(nèi)蒙古作為我國華北地區(qū)重要的能源基地,其產(chǎn)生的粉煤灰中伴生大量的鋁(Al)、鋰(Li)、鎵(Ga)和稀土(REE)等金屬元素,可以作為重要的資源。目前對于粉煤灰中這些有價(jià)伴生元素的分布規(guī)律及浸出機(jī)理等方面的研究尚不全面,而且沒有形成統(tǒng)一的認(rèn)識(shí),難以為后續(xù)有價(jià)元素的提取利用提供有效地指導(dǎo)。本論文選取了上述地區(qū)兩種典型的粉煤灰樣品,研究了其中有價(jià)元素的分布規(guī)律及浸出行為。主要得到以下結(jié)論:(1)循環(huán)流化床(CFB)飛灰的粒度分布相對集中而底渣的粒度分布較為分散。CFB粉煤灰中的物相主要以石英(SiO_2)和硬石膏(CaSO_4)為主,飛灰中還含有少量的石灰(CaO)、石灰石(CaCO_3)和赤鐵礦(Fe_2O_3),主要的化學(xué)組成為SiO_2、Al_2O_3、Fe_2O_3、CaO和SO_3。篩分后不同粒度飛灰中物相組成沒有變化,粒度大于160目的底渣顆粒中僅含石英、硬石膏和石灰三種物相,粒度小于160目的顆粒中除上述三種礦物質(zhì)之外還含有羥鈣石(Ca(OH)_2)和石灰石。飛灰中SiO_2、Al_2O_3、Li、Ga和REE等有價(jià)元素的含量基本不隨粒度變化,底渣中有價(jià)元素含量隨著粒度的變化較為明顯,其中SiO_2、Al_2O_3、Li和REE元素的含量隨著粒度減小而減少,CaO和SO_3的含量則隨著粒度的減小而增加,Ga的含量基本不隨粒度變化。有價(jià)元素主要分布于粒度大于240目的飛灰和粒度大于80目的底渣顆粒中。(2)CFB粉煤灰中的鋁主要以無定形硅鋁酸鹽的形式存在。酸堿交替浸出的方法可以有效破壞CFB粉煤灰中的Si-O-Al結(jié)構(gòu)提高鋁的浸出率。CFB粉煤灰中鋁的浸出率為85.8%,硅的浸出率為67.1%,鋰的浸出率為84.4%,鎵的浸出率為85.4%,稀土元素的浸出率為64.6%,對它們分別進(jìn)行分離提取可以拓寬CFB粉煤灰的利用途徑。(3)煤粉爐(PC)粉煤灰中Si、Al、Li、Ga和REE等有價(jià)元素主要分布在粒度大于240目的飛灰和粒度大于80目的底渣顆粒中。PC粉煤灰的物相組成以莫來石(3Al_2O_3·2SiO_2)和石英為主,化學(xué)組成為SiO_2、Al_2O_3、Fe_2O_3、CaO和SO_3。不同粒度飛灰的物相組成基本相同,不同粒度底渣的物相組成差別較小。PC飛灰中SiO_2、Al_2O_3、CaO、SO_3、Fe_2O_3的含量基本不隨粒徑變化,底渣中SiO_2含量隨粒度的減小略有降低,Al_2O_3、CaO、SO_3和Fe_2O_3的含量隨粒度的減小略有升高,飛灰和底渣中Li、Ga和REE元素的含量基本不隨粒度而變。(4)PC粉煤灰中的Al、Li、Ga和REE元素主要存在于晶相中。碳酸鈉與PC灰中的莫來石反應(yīng)破壞其晶體結(jié)構(gòu),有效釋放晶相中的有價(jià)元素。經(jīng)碳酸鈉活化后PC灰中Al_2O_3的浸出率提高了74.8%,SiO_2的浸出率提高了30%,Li的浸出率提高了36%,Ga的浸出率提高了21.7%,REE的浸出率提高了30.4%。
【學(xué)位單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X705;TQ536.4
【部分圖文】：

圖 3.1 CFB 粉煤灰酸堿交替浸出流程圖表 3.1 酸堿交替浸出實(shí)驗(yàn)條件驟浸取條件時(shí)間（℃）液固比（ml/g）NaOH/HCl濃度（g/L）酸浸 90 5 230 堿浸 90 5 200 酸浸 90 5 230 堿浸 90 5 200 酸浸 90 5 230 品進(jìn)行物相組成、化學(xué)組成、微觀形貌、鋁硅配位析測試方法參照 2.3.1-2.3.5。

粉煤灰中有價(jià)元素分布規(guī)律及圖 3.11由圖 3.12（a）可以看出積。經(jīng)過第一次酸浸后，由于nm）的含量顯著增加，比表面積從渣中的中孔含量急劇下降，的原因主要有兩個(gè)：（1）Si鋁酸鹽與NaOH反應(yīng)形成堿性鋁硅酸鹽凝膠從而阻塞中孔[109-110]。在第二次酸素被浸出，同時(shí)粘附在表面或中孔上的堿性硅鋁酸鹽凝膠溶解在過程中會(huì)再次形成中孔導(dǎo)致二次堿浸后，浸出渣的中孔含量和比表面積再次降低和比表面積的減少遠(yuǎn)小于第一次堿中 Si 的溶解率明顯降低所導(dǎo)致的CFB-SR-2 的比表面積仍達(dá)到CFB-HR-2 幾乎相同。與原粉煤灰相比204.71 m2/g。粉煤灰中有價(jià)元素分布規(guī)律及浸出行為研究281 浸出渣的 SEM 圖像和顆粒表面的元素分布可以看出，原灰中幾乎沒有中孔，導(dǎo)致其只有 5.5由于 Al、Fe、Ca 和其他元素的溶出，使得酸浸渣比表面積從 5.5 m2/g 急劇增加到 119.75 m2/g

5 100.000孔徑圖 3.12 粉煤灰及浸出渣孔徑分布圖 3.13 表示在酸-堿交替灰中的 Al 主要以含有不同聚合煤灰顆粒表面且低聚合度單元中的在粉煤灰顆粒表面形成許多中孔顆粒表面上殘余的Si阻礙了酸浸渣表面的 Si 溶解在 NaOH元中的 Si 部分溶解在 NaOH溶解在 HCl 溶液中。原灰中后，63.1％的 SiO2溶解在離。然而，由于剩余的 AlAl，難以實(shí)現(xiàn) Al 的進(jìn)一步15 20 25(nm)0CFB-HR-2CFB-SR-1CFB原灰CFB-HR-1（a）及比表面積變化（b）交替處理時(shí)粉煤灰中 Al 和 Si 浸出機(jī)理的示意圖Si-O-Al 單元的無定形硅鋁酸鹽形式存在聚合度單元中的 Al 被優(yōu)先溶解在 HCl 溶液中。盡管酸處理過程中形成許多中孔，但 HCl 不易與分布在顆粒內(nèi)部的HCl和Al之間的接觸，因此導(dǎo)致Al的浸出溶液中，從而暴露出更多的 Al。浸出渣溶液中，并且釋放出一部分的 Al，釋放原灰中 78.1％的 Al2O3溶解在 HCl 溶液中，經(jīng)過NaOH 溶液中。該方法實(shí)現(xiàn)了飛灰中大多數(shù)被 Si 均勻包覆，導(dǎo)致最終的酸浸渣中仍然含有一定量的進(jìn)一步浸出。CFB-HR-3CFB-SR-2機(jī)理的示意圖。 CFB 飛形式存在。分布在粉盡管酸處理過程中Al 反應(yīng)。此外，浸出率難以提高。浸出渣中高聚合度單釋放出的 Al 進(jìn)一步經(jīng)過一次酸堿處理該方法實(shí)現(xiàn)了飛灰中大多數(shù) Al 和 Si 的分仍然含有一定量的

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本文編號(hào)：2814163