臭氧催化氧化難降解有機物的過渡金屬催化劑制備及反應(yīng)器模擬
發(fā)布時間:2020-09-07 20:06
我國每年廢水排放量巨大,工業(yè)廢水成分復(fù)雜且難處理。傳統(tǒng)的生化方法對較難降解的有機物處理后廢水還不能達標(biāo)排放,因此我們急需尋找廉價又能有效去除難降解有機物的廢水處理方法。故本文以工業(yè)廢水為研究對象,對深度處理工藝中的臭氧催化氧化有機物的催化劑進行深入研究。以直徑為3~5 mm的y-A1203球做載體,通過等體積浸漬法制備了不同的過渡金屬催化劑,以次甲基藍染料廢水處理前后的COD值對催化劑進行評價,對過渡金屬以及制備條件進行了篩選。結(jié)果顯示,在Mn-Ce雙金屬催化劑體系中添加過渡金屬Cu的三金屬催化劑效果最佳,Cu、Mn和Ce三種金屬配比為2:2:2和3:1:3條件下制備的催化劑效果最佳,制備催化劑最佳的浸漬時間為12 h、qF燒溫度為450 ℃、煅燒保溫時間為3 h、浸漬液pH為13。對次甲基藍染料廢水及酚酮工業(yè)廢水進行臭氧催化氧化實驗,以廢水處理前后的COD值對催化劑進行活性評價。對比了不同臭氧投加量和液相流速下的廢水處理情況,發(fā)現(xiàn)液相速度越小臭氧投加量越大,越有利于臭氧催化反應(yīng),廢水中有機物去除率越高,顏色去除越多,200mg/L以后基本呈無色。Cu、Mn和Ce三種金屬配比為3:1:3條件下制備的催化劑,對次甲基藍廢水COD去除效果最佳,300 mg/L臭氧投加量COD去除率可達60.61%,Mn和Ce配比為2:2的雙金屬催化劑處理酚酮工業(yè)廢水效果最佳,300 mg/L臭氧投加量去除率可達44.25%。同一催化劑對成分單一的染料廢水,處理效果要遠遠好于成分復(fù)雜且有機物種類多的工業(yè)廢水。利用Ansys系列中的Fluent流體模擬軟件建立二維模型,對實驗反應(yīng)器模型及工業(yè)鼓泡塔模型進行流場模擬。實驗反應(yīng)器為高1000 mm,寬50 mm的二維模型,反應(yīng)器液相入口速度為4 L/h,氣相入口速度為0.35 L/min。工業(yè)鼓泡塔模型為高5.5 m,寬3 m的二維模型,液相入口速度80m3/h,氣相入口速度為400m3/h。選取了 VOF多相流模型且為層流流動,反應(yīng)器內(nèi)部催化劑設(shè)為多孔介質(zhì),選擇可變時間步進行計算。研究了氣相流速、液相流速、反應(yīng)器高徑比、氣體分布器、臭氧投加量、氣相濃度的變化對反應(yīng)器內(nèi)部氣含率、壓力分布、速度分布以及相分布等流場情況的影響。結(jié)果顯示,兩個模型的氣液相速度均較為合理,分布器孔數(shù)6或8最合適,實驗反應(yīng)器的高徑比較為合理,鼓泡塔的尺寸應(yīng)根據(jù)實際處理量進行設(shè)計。臭氧投加量200 mg/L時,實驗反應(yīng)器最佳氣相濃度為30 mg/L,工業(yè)鼓泡塔最佳氣相濃度為50 mg/L。空氣源產(chǎn)生的臭氧濃度低,所以工業(yè)上使用氧氣源。
【學(xué)位單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:O643.36;X703
【部分圖文】:
2.3實驗方法逡逑2.3.1臭氧催化氧化實驗方法逡逑實驗反應(yīng)裝置如圖2-1所示。逡逑邐^邐?尾氣處理-逡逑I逡逑|逡逑0:..r-r.-f-rrfnin-r-逡逑f極濃度1邐^取樣口逡逑^檐測敘^邐=.逡逑個邐I逡逑式逡逑_—邐有逡逑氧邐 ̄1邐tfl逡逑灥邐玻逡逑/邐s邋r^i邐痛邐廠-,?_??_飛逡逑瓶邐|邐f邐&邐邐邐?逡逑%邐氧邐子邐運邐I邋\邐1逡逑U邋lU邋HJ邋KJ邋\。赍义蠄D2-1反應(yīng)裝置示意圖逡逑Fig.邋2-1邋Schematic邋diagram邋of邋the邋reaction邋device逡逑14逡逑
圖3-1不同金屬氧化物的催化劑評價效果逡逑Fig.邋3-1邋Evaluation邋effect邋of邋catalyst邋with邋different邋metal邋oxides逡逑由圖3-1曲線可以看出,對于六種催化劑,臭氧投加量越高,整體都是COD去逡逑除率越高[1T|,邋COD去除率增加稍有波動,因為大分子的有機物被氧化成的小分子增逡逑多,可能會導(dǎo)致檢測出的COD值反而增加。其中加Fe的催化劑,增長幅度較大,最逡逑開始低于其他催化劑效果,后來200邋mg/L臭氧投加量時,效果居中,最后300邋mg/L逡逑投加量時效果最好。只有兩種金屬的催化劑和加Ni的催化劑,起初COD去除率X椉渝義轄峽歟保擔(dān)板澹恚紓痰某粞跬都恿懇院螅黽鈾俁確嘔。抵R紙鶚粑茫酢ⅲ冢詈停茫锏膩義洗呋,随臭氧投加量的X黽櫻茫希娜コЧ齔は嘍曰郝都恿課擔(dān)板澹恚紓?2(dān)板義希恚紓討洌櫻茫醯拇呋列Ч詈,州x冢常埃板澹恚紓痰耐都恿渴保茫希娜コЧ藻義喜鈑詡櫻茫錆圖櫻疲宓拇呋。紮掩n的催化集燌侕效果好釉倷衙o的催化
本文編號:2813781
【學(xué)位單位】:北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2018
【中圖分類】:O643.36;X703
【部分圖文】:
2.3實驗方法逡逑2.3.1臭氧催化氧化實驗方法逡逑實驗反應(yīng)裝置如圖2-1所示。逡逑邐^邐?尾氣處理-逡逑I逡逑|逡逑0:..r-r.-f-rrfnin-r-逡逑f極濃度1邐^取樣口逡逑^檐測敘^邐=.逡逑個邐I逡逑式逡逑_—邐有逡逑氧邐 ̄1邐tfl逡逑灥邐玻逡逑/邐s邋r^i邐痛邐廠-,?_??_飛逡逑瓶邐|邐f邐&邐邐邐?逡逑%邐氧邐子邐運邐I邋\邐1逡逑U邋lU邋HJ邋KJ邋\。赍义蠄D2-1反應(yīng)裝置示意圖逡逑Fig.邋2-1邋Schematic邋diagram邋of邋the邋reaction邋device逡逑14逡逑
圖3-1不同金屬氧化物的催化劑評價效果逡逑Fig.邋3-1邋Evaluation邋effect邋of邋catalyst邋with邋different邋metal邋oxides逡逑由圖3-1曲線可以看出,對于六種催化劑,臭氧投加量越高,整體都是COD去逡逑除率越高[1T|,邋COD去除率增加稍有波動,因為大分子的有機物被氧化成的小分子增逡逑多,可能會導(dǎo)致檢測出的COD值反而增加。其中加Fe的催化劑,增長幅度較大,最逡逑開始低于其他催化劑效果,后來200邋mg/L臭氧投加量時,效果居中,最后300邋mg/L逡逑投加量時效果最好。只有兩種金屬的催化劑和加Ni的催化劑,起初COD去除率X椉渝義轄峽歟保擔(dān)板澹恚紓痰某粞跬都恿懇院螅黽鈾俁確嘔。抵R紙鶚粑茫酢ⅲ冢詈停茫锏膩義洗呋,随臭氧投加量的X黽櫻茫希娜コЧ齔は嘍曰郝都恿課擔(dān)板澹恚紓?2(dān)板義希恚紓討洌櫻茫醯拇呋列Ч詈,州x冢常埃板澹恚紓痰耐都恿渴保茫希娜コЧ藻義喜鈑詡櫻茫錆圖櫻疲宓拇呋。紮掩n的催化集燌侕效果好釉倷衙o的催化
本文編號:2813781
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