二維層狀過渡金屬硫族化合物是石墨烯類似物,具有優(yōu)良的化學穩(wěn)定性、特殊的晶體結構(三層夾心結構)和高比表面積,是一類性能優(yōu)異的放射性核素吸附材料基體。本文以二硫化鉬、二硫化鎢和硒化鉬為基體,通過簡單的超聲技術制備磷酸化二硫化鉬(MoS_2-PO_4)、磷酸化二硫化鎢(WS_2-PO_4)和磷酸化硒化鉬(MoSe_2-PO_4),并用于吸附分離放射性廢水中的鈾酰離子。采用SEM/EDS、TEM、AFM、Zeta電位、XRD、RAMAN和XPS等技術表征了材料的微觀結構和物理化學性質(zhì)。磷酸基團通過與MoS_2、WS_2和MoSe_2中缺陷處的S或Se結合,接枝量分別為0.36、1.66和7.19 mmol·g~(-1)。磷酸基團功能化沒有改變原有的微觀形貌,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4仍呈層片狀。系統(tǒng)研究了溶液pH、離子強度、固液比、初始濃度、接觸時間、溫度和共存離子對MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附鈾性能的影響。研究結果表明:MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附U(VI)的過程受溶液pH值影響較大,最佳pH值為5.5;三種吸附劑吸附U(VI)的速率很快,分別在3 min、8 min和8 min達到吸附平衡,且MoS_2-PO_4在12 s時對U(VI)的去除率達到80%以上;MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附鈾的過程符合準二級動力學模型和Langmuir等溫吸附模型,即表明為單層化學吸附,最大吸附容量分別為338.98 mg·g~(-1)、268.82 mg·g~(-1)和88.97 mg·g~(-1);且不受溶液離子強度的影響,即表明為內(nèi)層絡合;該三種吸附劑吸附U(VI)均為自發(fā)吸熱過程,即升高溫度有利于吸附;鈾酰離子主要通過與P=O和P-O中的O絡合,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4表現(xiàn)出較高的選擇性,選擇率分別達到71.2%、78.7%和82.3%;以0.4 mol·L~(-1)的HCl溶液作為解吸液,能有效解吸三種吸附劑表面的鈾,解吸率均達98%以上;在吸附-解吸過程中,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4具有較強的穩(wěn)定性,5次循環(huán)利用后,吸附容量保持率超過89%�；诖�,磷酸化二維層狀過渡金屬硫族化合物吸附材料制備過程簡單、成本低、吸附容量大、速率快、選擇性高且穩(wěn)定性強,是一類優(yōu)異的鈾吸附分離材料,可用于放射性廢水的處理,尤其可用于放射性核素泄露的應急處理。
【學位單位】：東華理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：O647.33;X771

【參考文獻】

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1 王津;李紅春;劉娟;陳永亨;宋剛;陳迪云;王春霖;;鈾礦開采利用過程中的放射性污染研究進展[J];環(huán)境與健康雜志;2013年11期

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1 黃虹;二硒化鉬及其復合材料的制備和吸附性能研究[D];江蘇大學;2016年

本文編號：2812039