二維層狀過(guò)渡金屬硫族化合物是石墨烯類(lèi)似物,具有優(yōu)良的化學(xué)穩(wěn)定性、特殊的晶體結(jié)構(gòu)(三層夾心結(jié)構(gòu))和高比表面積,是一類(lèi)性能優(yōu)異的放射性核素吸附材料基體。本文以二硫化鉬、二硫化鎢和硒化鉬為基體,通過(guò)簡(jiǎn)單的超聲技術(shù)制備磷酸化二硫化鉬(MoS_2-PO_4)、磷酸化二硫化鎢(WS_2-PO_4)和磷酸化硒化鉬(MoSe_2-PO_4),并用于吸附分離放射性廢水中的鈾酰離子。采用SEM/EDS、TEM、AFM、Zeta電位、XRD、RAMAN和XPS等技術(shù)表征了材料的微觀結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)。磷酸基團(tuán)通過(guò)與MoS_2、WS_2和MoSe_2中缺陷處的S或Se結(jié)合,接枝量分別為0.36、1.66和7.19 mmol·g~(-1)。磷酸基團(tuán)功能化沒(méi)有改變?cè)械奈⒂^形貌,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4仍呈層片狀。系統(tǒng)研究了溶液pH、離子強(qiáng)度、固液比、初始濃度、接觸時(shí)間、溫度和共存離子對(duì)MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附鈾性能的影響。研究結(jié)果表明:MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附U(VI)的過(guò)程受溶液pH值影響較大,最佳pH值為5.5;三種吸附劑吸附U(VI)的速率很快,分別在3 min、8 min和8 min達(dá)到吸附平衡,且MoS_2-PO_4在12 s時(shí)對(duì)U(VI)的去除率達(dá)到80%以上;MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4吸附鈾的過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫吸附模型,即表明為單層化學(xué)吸附,最大吸附容量分別為338.98 mg·g~(-1)、268.82 mg·g~(-1)和88.97 mg·g~(-1);且不受溶液離子強(qiáng)度的影響,即表明為內(nèi)層絡(luò)合;該三種吸附劑吸附U(VI)均為自發(fā)吸熱過(guò)程,即升高溫度有利于吸附;鈾酰離子主要通過(guò)與P=O和P-O中的O絡(luò)合,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4表現(xiàn)出較高的選擇性,選擇率分別達(dá)到71.2%、78.7%和82.3%;以0.4 mol·L~(-1)的HCl溶液作為解吸液,能有效解吸三種吸附劑表面的鈾,解吸率均達(dá)98%以上;在吸附-解吸過(guò)程中,MoS_2-PO_4、WS_2-PO_4和MoSe_2-PO_4具有較強(qiáng)的穩(wěn)定性,5次循環(huán)利用后,吸附容量保持率超過(guò)89%。基于此,磷酸化二維層狀過(guò)渡金屬硫族化合物吸附材料制備過(guò)程簡(jiǎn)單、成本低、吸附容量大、速率快、選擇性高且穩(wěn)定性強(qiáng),是一類(lèi)優(yōu)異的鈾吸附分離材料,可用于放射性廢水的處理,尤其可用于放射性核素泄露的應(yīng)急處理。
【學(xué)位單位】：東華理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：O647.33;X771

【參考文獻(xiàn)】

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1 王津;李紅春;劉娟;陳永亨;宋剛;陳迪云;王春霖;;鈾礦開(kāi)采利用過(guò)程中的放射性污染研究進(jìn)展[J];環(huán)境與健康雜志;2013年11期

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1 黃虹;二硒化鉬及其復(fù)合材料的制備和吸附性能研究[D];江蘇大學(xué);2016年

本文編號(hào)：2812039