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高嶺土催化臭氧氧化難降解有機污染物的實驗研究

發(fā)布時間:2020-09-03 20:58
   近年來,水污染已成為世界各地普遍關注的環(huán)境問題,廢水的處理問題越來越受到人們的重視。隨著化工、醫(yī)藥、農(nóng)藥、染料及洗滌等行業(yè)的發(fā)展,大量含芳環(huán)結(jié)構(gòu)的有機物質(zhì)進入水體中,造成嚴重的水污染。對硝基苯酚(p-nitrophenol,簡稱p-NP)作為農(nóng)藥、醫(yī)藥、染料等精細化學品的中間體,國內(nèi)外需求日益增多。該廢水成分復雜,對環(huán)境也有嚴重的破壞作用,出水水質(zhì)離達標排放尚有一定距離。因此,亟需采用一種可行的深度處理方法以達到徹底去除p-NP的目的。催化臭氧氧化(Catalytic ozonation process,COP)技術(shù)被認為是難降解有機廢水最有效的深度處理手段之一,該技術(shù)的核心臭氧催化劑的催化活性和成本在工程化應用中起到?jīng)Q定性作用。本研究采用價格低廉的天然礦物類催化劑高嶺土及其焙燒改性后對p-NP模擬廢水進行催化臭氧氧化,實現(xiàn)了高效深度處理。并對高嶺土及其焙燒改性后在催化臭氧氧化p-NP過程中的機理進行了更深一步的討論。(1)采用三種不同成分組成的天然高嶺土(rKL-1、rKL-2和rKL-3),探究其在COP體系中降解p-NP的效能和機理。相對于單獨臭氧氧化(Single Ozonation Process,SOP)體系(56.74%),rKL-1-COP(93.44%)、rKL-2-COP(96.50%)和rKL-3-COP(97.43%)體系均能促進NPS的COD去除。去除機理涉及臭氧直接氧化、·OH氧化。Mg氧化物、Fe氧化物、表面羥基與Si O、Al O基團一起,構(gòu)成了rKL的復合催化活性位,且Mg氧化物、Fe氧化物與Si O和Al O基團一起構(gòu)建的復合催化活性位催化活性更高。(2)制備焙燒改性高嶺土(cKL-1、cKL-2、cKL-3),探究其在COP體系中降解p-NP的效能和機理。cKL-1-COP(38.8%)、cKL-2-COP(50.71%)、cKL-3-COP(74.31%)體系亦能促進NPS的TOC去除。cKL-COP體系對TOC的去除機理涉及臭氧直接氧化和非·OH活性物種氧化。無定型結(jié)構(gòu)中的Si O、Al O基團是其催化活性中心。
【學位單位】:中國石油大學(北京)
【學位級別】:碩士
【學位年份】:2018
【中圖分類】:X703
【部分圖文】:

對硝基苯酚,結(jié)構(gòu)示意圖,高鐵血


工業(yè)廢水及處理方法黃色結(jié)晶物質(zhì),高毒,并能通過吸入、攝成對人體神經(jīng)中樞的傷害。高濃度時可引引起高鐵血色素癥[2]。意圖如圖 1.1 所示,從分子結(jié)構(gòu)的角度分析好、難降解、毒性高的特性。且化合物的分受到一定的影響,使其更加難以降解[3]。團,使苯環(huán)電子云密度降低,削弱了氧化生物降解的抵抗力[4]。因而,美國環(huán)境總先控制污染物名單中,必須嚴格控制其對

分解機理,有機物,分子,自由基


圖 1.3 O3在水中的分解機理Fig.1.3 Decomposition mechanism of ozone in wat化可以通過 OH 的電子轉(zhuǎn)移、脫氫以及親電加成轉(zhuǎn)移反應, OH 從有機物分子上抽取電子,在自身被氧化為有機物自由基。對于脫氫反應: OH 從使有機物變?yōu)橛袡C物自由基,自身轉(zhuǎn)變?yōu)?H2O。烯烴或芳香族化合物的雙鍵,形成 OH 在 -C 中速與分子 O2形成活性的 HO2 ,而分子 O2抽取H2O2以及一系列過氧化物、超氧化物以及醛/酸等

氧化機理,有機物


圖 1.3 O3在水中的分解機理Fig.1.3 Decomposition mechanism of ozone in water O3氧化可以通過 OH 的電子轉(zhuǎn)移、脫氫以及親電加成反應電子轉(zhuǎn)移反應, OH 從有機物分子上抽取電子,在自身被還機物被氧化為有機物自由基。對于脫氫反應: OH 從有機 H,使有機物變?yōu)橛袡C物自由基,自身轉(zhuǎn)變?yōu)?H2O。對于成至烯烴或芳香族化合物的雙鍵,形成 OH 在 -C 中心自以快速與分子 O2形成活性的 HO2 ,而分子 O2抽取 HO2 2 、H2O2以及一系列過氧化物、超氧化物以及醛/酸等物質(zhì)

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7 Faheem Nawaz;氧化錳基材料催化臭氧氧化酚類混合污染物的活性物種及反應路徑研究[D];中國科學院研究生院(過程工程研究所);2016年

8 袁磊;浮石及其載羥基化鋅催化臭氧氧化對氯硝基苯的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2013年

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本文編號:2811950


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